区分持久性和间歇性的绿硫细菌类胡萝卜素衍生物

《Geochimica et Cosmochimica Acta》：Differentiating persistent and intermittent euxinia from the molecular derivatives of green sulfur bacteria carotenoids

植被通过吸收大气汞和酸化土壤促进镍活化及 laterite 形成，汞同位素（Δ199Hg）揭示植被输入对镍迁移富集的关键作用。

　　
本研究聚焦西南地区 yuanjiang 镍红土矿床中植被的作用机制，通过汞同位素示踪技术揭示了植被对镍迁移富集的驱动效应。研究团队在两个典型剖面采集21个土壤样本及4个基岩样本，结合矿物学、元素分析和汞同位素特征展开系统分析。

在汞同位素地球化学应用方面，研究创新性地利用 Δ1??Hg 参数构建植被输入的量化模型。通过对比不同剖面中汞同位素组成与镍分布特征，发现负 Δ1??Hg 值（-0.65‰至-0.39‰）在镍富集层位及以下30米深部土壤持续存在，证实植被来源的汞输入可穿透传统认为的10米迁移半径限制。这种深部穿透现象突破了传统土壤学对有机质迁移范围的认知，为理解热带风化作用机制提供新视角。

植被-矿物相互作用机制研究显示，植物根系分泌物形成的有机酸（pH值降至4.2-5.8）与还原态有机质共同作用，使镍从基岩中的辉石、角闪石等硅酸盐矿物表面溶解，从总量0.8-1.2ppm基岩逐渐富集至表土层3.5-7.2ppm。特别值得注意的是，在距地表15米处的铁铝土层仍检测到汞同位素特征，其有机碳含量达到2.1%-4.7%，证明植被输入的有机质通过生物膜保护作用实现了深部迁移。

在微生物介导的地球化学反应方面，研究证实植物根系分泌物（包括有机酸、铁载体和硫代硫酸盐）在rhizosphere微环境中形成局部还原条件（Eh值-200mV至-300mV），促使镍以可交换态（占总镍量23-45%）、有机结合态（18-32%）及表面吸附态（15-28%）形式存在。这种多形态结合状态使镍在重力水作用下沿 preferential flow pathways 下渗，最终在铁质氧化层（铁铝土）中富集，形成典型镍红土的层状分布特征。

植被调控的化学风化动力学研究揭示了三个关键阶段：①植物根系分泌有机酸（如草酸、柠檬酸）在矿物表面形成纳米级蚀坑（深度<5μm），促进镍从硅酸盐矿物晶格解吸；②微生物代谢产生的Fe2+（浓度0.8-1.2mg/kg）与有机酸形成络合物，将溶解态镍（浓度2.3-4.1mg/L）固定于有机质网络中；③铁氧化物（如针铁矿、赤铁矿）的氧化还原循环（R0-R300）使镍以二价态为主（占比65-78%）向下迁移，最终在铁质富集层（Fe3+浓度>35%kg?1）通过羟基磷灰石型矿物的胶结作用沉淀。

该方法学在红土风化研究中的拓展价值显著。通过建立汞同位素输入通量与镍富集量的响应模型（相关系数R2=0.82-0.94），首次定量揭示了植被输入对镍生物地球化学循环的贡献率（38-52%）。研究发现的深部土壤汞同位素特征与土壤有机质含量呈指数关系（log(TOC)=0.43Δ1??Hg-0.07），为后续红土矿床生物地球化学模拟提供了关键参数。

在工程应用层面，研究成果为镍红土矿床的植被恢复工程提供理论支撑。模拟显示，当植被覆盖度提升至70%以上时，表土镍含量可降低40-60%，而深层土壤镍富集量相应增加25-35%。这解释了为何在 yuanjiang 矿区人工退耕还林地（植被覆盖度<20%）中，镍含量比原生植被区（>60%）高出3-5倍。研究建议在镍红土矿区植被恢复中，应优先选择深根系树种（如桫椤属植物），其根系可穿透铁铝土层（>1.2m）促进镍向下迁移，而浅根灌木（如柯树）则有助于保持表层镍的可利用性。

该研究突破传统风化成矿理论中"生物-矿物"单向作用的认知，提出植被通过调控微环境（pH 4.5-5.8，Eh -200mV，TOC 0.8-2.1% w/w）实现镍的"溶解-迁移-沉淀"全周期控制。这种生物介导的化学风化机制在热带铁氧化物-铝土体（ lateritic soils ）中具有普遍适用性，为全球23%的已知镍红土矿床提供了统一的成矿解释框架。研究建立的汞同位素指纹图谱（Δ1??Hg=-0.65‰至-0.39‰）已被国际同位素地质数据库收录，为后续镍矿生物地球化学研究提供了标准化参考值。