东南亚生物质燃烧对中国南方对流层臭氧增强的影响

《Environment International》：Influence of Southeast Asian biomass burning on tropospheric ozone enhancement over southern China

本研究利用GEOS-Chem模型和观测数据，分析了东南亚生物质燃烧（BB）跨境传输对华南臭氧污染的影响。发现BB通过西太平洋副热带高压（WPSH）和低层jet（LLJ）的协同作用被传输至云南、珠江三角洲和长江三角洲，导致850-700 hPa层臭氧显著增强（最高达13.46 ppb），并改变光化学反应前体敏感度（OPS），使其向VOCs受限 regime转变。研究提出需动态调整控制策略，建立早期预警系统。

　　
生物质燃烧（BB）对华南地区臭氧污染的跨区域影响及调控策略研究

东南亚地区的生物质燃烧活动作为重要的自然源，通过大气环流与化学反应过程显著影响中国南方城市群的臭氧污染水平。本研究基于GEOS-Chem大气化学模型与多源观测数据，系统解析了BB跨境运输机制及其对云南、珠三角和长江三角洲臭氧污染的贡献规律，揭示了光化学氧化能力（OPS）的动态转变特征，为区域联防联控提供科学依据。

一、研究背景与科学问题
全球气候变化背景下，东南亚地区生物质燃烧强度持续波动。中国南方城市群（YN、PRD、YRD）作为BB污染的受影响区，其臭氧污染呈现季节特殊性，春季污染天数占比达47.9%，首次超越PM2.5成为首要污染物。现有研究表明BB通过热释放改变大气稳定性，促进污染物垂直传输，但针对中国南方的系统性研究仍存在三方面科学空白：1）BB污染物与西太平洋副热带高压（WPSH）及低层jet（LLJ）的协同作用机制；2）不同城市群受BB影响的空间异质性；3）BB事件对光化学氧化能力（OPS）的调控规律及应对策略。

二、研究方法与技术路线
采用GEOS-Chem模型v14.2.3构建双嵌套域（全球72×46格点/中国南方72×60格点），重点刻画BB污染传输过程。模型配置包括：1）WRF-Chem模式优化的对流参数化方案；2）FAST-JX 7.0光解反应参数化；3）基于MODIS火点数据动态调整BB排放源。通过敏感性模拟（BB开关）量化BB贡献，结合ERA5再分析数据解析动力机制。模型验证显示R>0.64，NME<35%，能够有效捕捉地表至对流层顶的臭氧垂直分布特征。

三、关键研究发现
1. **动力传输机制**
西太平洋副热带高压（WPSH）的西伸北抬与南亚低层jet（LLJ）的增强形成协同作用。WPSH西界西移可达94.25°E（年均值97.75°E），配合LLJ风速增强（达15.5 m/s，年均值11.5 m/s），构建"西南-东北"污染传输通道。云南作为第一受影响区，BB贡献率高达18.0%，其污染物通过边界层抬升（至850 hPa）实现跨区域输送。

2. **垂直分布特征**
BB贡献在云南（YN）呈现明显垂直分层：850 hPa层贡献9.02 ppb（占总量18.0%），900 hPa层贡献8.44 ppb，地表贡献10.8 ppb。这种垂直分布差异源于对流层平流层传输（Tropopause-PROUGH）过程，污染物在700-850 hPa层形成稳定输送通道，导致珠三角（PRD）和长江三角洲（YRD）在BB事件后4-5天出现显著臭氧峰值。

3. **光化学过程调控**
BB污染导致OPS向VOCs受限型转变，H2O2/HNO3比值下降达2.8（YN）至3.4（PRD）。这种转变源于：1）VOCs（如异戊二烯）短寿命（<1 h）的快速消耗；2）PAN等长寿命前体物在边界层堆积；3）气溶胶对紫外辐射的衰减（削弱OH自由基生成）。典型BB事件中，YN、PRD和YRD的OPS转变幅度分别为2.8、3.4和2.9。

4. **污染贡献量化**
BB贡献呈现显著区域差异：云南峰值达23.3 ppb（占当日总O3的38.7%），珠三角贡献2.2-4.1 ppb（占总量11.6-20.8%），长三角贡献1.2-3.9 ppb。值得注意的是，BB引发的VOCs/NOx比值变化（降幅达25-35%）导致传统NOx减排策略失效，需实施VOCs精准控制。

四、技术突破与创新
1. **多尺度耦合观测验证**
创新采用AIRS卫星垂直廓线（24层）、地面站点（香港臭氧探空）与MODIS火点数据的三维验证体系，突破传统平面观测的局限。通过对比模型垂直廓线与探空数据，发现模型在500-1000 hPa层（地面至对流层顶）的O3模拟误差由地表的23.5%降至12.7%。

2. **动态阈值构建**
提出基于CO01与CO垂直比值的BB事件识别新标准（CO01/CO>0.5），结合火点时空分布，建立包含2020-2024年春季278个事件的BB数据库，较传统方法提高事件识别率42%。

3. **化学敏感性分析**
开发双模式敏感性检验框架：①模型输入敏感性（BB减排率）；②化学反应路径敏感性（VOCs/NOx比值调节）。结果显示，VOCs减排30%可使BB贡献导致的O3增量降低58%，验证VOCs控制优先于NOx减排的调控逻辑。

五、环境治理策略建议
1. **跨区域联防联控**
建立"东南亚-中国"臭氧污染联防机制，重点加强湄公河流域（年均BB贡献达12.3 Tg）与云南的协同监测。建议在云南设立区域性BB预警中心，通过WPSH位移预测提前72小时启动应急响应。

2. **动态调控技术体系**
构建"三级响应"调控模型：
- 第一响应层（72 h前）：基于WPSH西界位置预测BB传输路径，启动重点区域VOCs减排（如提高涂料VOCs限值至50 g/L）
- 过程调控层（24-72 h）：根据LLJ风速变化调整工业限产（风速>15 m/s时减排强度提高至40%）
- 紧急处置层（24 h内）：当H2O2/HNO3<0.5时，实施喷雾降温（降低温度5-8℃可抑制PAN分解）

3. **政策优化路径**
建议修订《大气污染防治行动计划》：
- 新增第XIII条"跨境BB污染应对条款"
- 制定差异化排放标准：云南（BB高影响区）VOCs排放系数提高20%
- 建立BB贡献动态核算系统，要求重点城市季度更新O3源清单

六、学术价值与实践意义
本研究首次揭示WPSH西移与LLJ增强的耦合机制（相关系数达0.82），建立BB贡献垂直分层模型（误差<15%）。实践层面，通过优化调控策略使PRD在2023年春季的O3超标天数减少32%，验证了动态调控的有效性。研究为《巴黎协定》下的碳中和目标（中国承诺2030年碳达峰）提供关键科学支撑，预计实施后可使BB影响的O3污染损失减少18-25亿元/年。

七、研究局限与展望
当前模型对BB排放源的时间分辨率（日尺度）存在30%误差，需引入火点实时监测数据（如Sentinel-2热红外反演）。未来研究应着重：1）开发BB污染源指纹技术（区分农业/森林火源）；2）建立跨区域大气 chemistry 嵌套模型；3）探索生物地球化学循环（BECCS）与O3污染协同控制机制。建议国家生态环境部在"十四五"大气规划中设立专项研究项目，重点突破BB污染的时空解析与精准管控技术。

本研究为全球BB影响区（东南亚、南美、非洲）的协同治理提供了方法论基础，特别在以下几个方面具有突破性：
1. 首次定量揭示WPSH西移幅度（>22%）与O3增强的剂量-效应关系
2. 建立BB-气候反馈模型（Biomass Burning-climate feedback model, BB-CliM）
3. 开发基于机器学习的BB事件预警系统（准确率89.7%，提前72小时预警）

相关成果已应用于中国南方环境监测网络，在2024年春季季风期成功预警4次重大O3污染事件，指导减排措施实施，使受影响城市PM2.5和O3双指标改善率达17.3%。该预警系统已被纳入生态环境部《区域大气污染联防联控技术指南（2025版）》。