《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Defect-Engineered Anthraquinone-Derived Vat Yellow GCN for Boosting Ultra-Efficient Photocatalytic Degradation of Organic Pollutant
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光催化剂GCN通过还原-氧化-水热法合成，基于工业 vat yellow 染料，具有层状多孔结构和氧空位缺陷，在90分钟内实现甲基橙降解率90.51%，较传统材料提升1.57倍，循环稳定性优异，机理涉及h+和·O2-活性物种。
作者：闵瑶、蒋潘、游菲菲、齐振明、王春霞、钱健
中国盐城市盐城理工学院纺织与服装学院，邮编224051
摘要
光催化降解有机污染物为水净化提供了一种可持续的方法，能够实现污染物的完全矿化而不会引入二次污染。然而，传统光催化剂的实际应用受到其固有结构缺陷的显著限制。在本研究中，通过还原-氧化-水热法合成了新型蒽醌衍生物GCN光催化剂，以工业用 vat yellow GCN（一种环状蒽醌衍生物）作为前体。在90分钟的照射下，该GCN光催化剂对甲基橙的降解效率达到了90.51%，其光催化活性比还原-氧化后的GCN提高了1.57倍。此外，由于其优异的结构稳定性，在经过四个循环后仍保持了80%以上的降解效率。优化的GCN光催化剂具有层状多孔结构，富含含氧官能团（-OH、C=O）和氧空位缺陷。这些特性协同作用，增强了光吸收能力，抑制了电荷复合，并提高了染料吸附能力。机理研究表明，光生空穴（h+）和超氧阴离子（·O2-）是驱动降解过程的主要活性物种。这项工作为设计高性能光催化剂提供了宝贵的缺陷工程策略。
引言
由于合成染料的持久性和对生态环境的影响，处理染色废水仍然是一个关键的环境挑战[1]。随着全球纺织业的持续扩张，大量难降解废水的排放严重威胁了水生生态系统的自我净化能力[2]、[3]。根据联合国工业发展组织的评估，纺织染色行业是全球第二大淡水污染源，尤其对发展中国家的水资源安全构成威胁[4]。
虽然传统的生物和物理化学方法可以提供部分解决方案，但在处理复杂染料组成时常常遇到局限性[5]、[6]、[7]。在这种情况下，光催化氧化作为一种先进的氧化技术应运而生，它利用太阳能驱动降解过程，并且产生的二次污染最小[8]、[9]。然而，传统的半导体光催化剂（如TiO2 [10]、ZnO [12]和CdS [13]）存在固有的局限性，如可见光利用率低和电荷载流子复合速度快[14]、[15]、[16]。尽管已经开发了多种改性策略，但光子吸收效率与电荷分离动力学之间的基本权衡问题仍未解决[17]、[18]。
基于蒽醌的有机光催化剂因其可调的光物理性质和多样的氧化还原能力而成为传统半导体的有希望的替代品[19]、[20]、[21]。这些材料在各种光催化应用中表现出优异的性能，包括氢气生成和有机合成，其明确的分子结构使得能够精确操控激发态动力学和电子转移过程[22]、[23]、[24]、[25]。蒽醌衍生物在构建高效光催化系统方面的成功应用为开发无金属光催化剂提供了有力支持，激发了我们设计这种新型GCN材料的灵感。
本研究通过使用工业用vat-yellow GCN染料作为前体，采用还原-氧化-水热法制备了一种新型GCN光催化剂，与传统石墨碳氮化物不同。这种创新的合成方法保留了蒽醌的结构单元，同时形成了氧空位和层状多孔结构。该研究实现了两个关键创新：首次将工业染料用作光催化剂前体，以及在分子水平上构建了一个协同系统，其中蒽醌单元作为电子受体，氧空位作为活性中心，共同增强了光吸收、电荷分离和表面反应性[26]。
本研究旨在实现三个主要目标：建立将工业染料转化为功能性光催化材料的新方法；在模拟日光条件下系统评估其对甲基橙的催化性能；通过全面的材料表征和自由基捕获实验阐明蒽醌官能团与氧空位之间的协同机制。本研究不仅提供了一种高效的光催化材料用于废水处理，还为工业染料在环境应用中的价值化开辟了可持续途径。
材料
工业用vat yellow GCN染料由某公司提供。氢氧化钠（NaOH）和连二亚硫酸钠（Na2S2O4）从上海麦克莱恩生化科技有限公司购买。硫脲二氧化物（CH4N2O2S）从上海阿拉丁科技有限公司购买。过氧化氢（H2O2，30%）来自江苏同盛化学试剂有限公司。无水乙醇（≥99.7%）来自上海泰坦科技有限公司。甲基橙（MO）由...
结果与讨论
蒽醌基GCN光催化剂的合成过程如图1a所示。该材料是通过使用工业用vat yellow GCN染料作为分子前体的还原-氧化-水热协同调控系统制备的。图1b-e展示了vat yellow GCN和GCN的扫描电子显微镜（SEM）照片。图1b和c显示了vat yellow GCN特有的多层片状结构，具有无序的堆叠和光滑的表面。
结论
本研究完全实现了最初提出的三个研究目标。首先，通过精确控制的还原-氧化-水热过程，建立了一种将工业用vat yellow GCN染料转化为功能性光催化材料的新方法。通过XRD和SEM的全面表征，证实形成了保留了蒽醌单元并生成了氧空位的多层多孔结构。其次，系统评估了...
作者贡献声明
蒋潘：撰写——初稿、验证、方法学设计。
游菲菲：撰写——审稿与编辑、资金申请。
齐振明：撰写——审稿与编辑、验证、监督。
王春霞：撰写——审稿与编辑、监督、方法学设计、概念构思。
钱健：撰写——审稿与编辑、数据分析、概念构思。
闵瑶：撰写——初稿、验证、方法学设计、实验研究、数据分析。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
作者感谢盐城理工学院学校级研究项目（项目编号：xjr2021056）的财政支持。
