基于第一性原理的研究，发现了稳定的、各向异性的半导体纳米片Sb?X?O（其中X = S、Se）以及Janus结构的Sb?SSeO纳米片，这些纳米片在光电技术和光催化领域具有广泛应用潜力

《Materials Today Energy》：First-principles discovery of stable, anisotropic, semiconducting Sb 2X 2O (X = S, Se) and Janus Sb 2SSeO nanosheets for optoelectronics and photocatalysis

1.锑基二维材料的第一性原理研究揭示了Sb?X?O（X=S,Se）和Janus Sb?SSeO单层的结构稳定性、带隙特性及光催化潜力，证实其机械剥离可行性及光解水应用前景。

　　

马苏德·沙赫罗基（Masoud Shahrokhi）| 博海拉·莫塔扎维（Bohayra Mortazavi）

奥斯特拉瓦大学理学院物理系，捷克共和国奥斯特拉瓦701 03，4月30日

摘要

在这项工作中，我们通过对新型锑氧硫属化合物单层材料Sb₂X₂O（X = S, Se）和Janus Sb₂SSeO的设计与发现进行了全面的第一性原理研究，探讨了它们的结构稳定性、弹性、电子、光电子和光催化性能。分析结果表明这些材料具有热力学和动力学稳定性，并且断裂能较低，表明它们适合通过机械方法剥离。我们的HSE06模型预测的Sb₂S₂O带隙与实验测量结果高度吻合，进一步验证了所采用的计算框架的可靠性。电子结构计算（包括自旋-轨道耦合）显示Sb₂S₂O单层材料为直接带隙半导体（约2.80 eV），而Sb₂Se₂O和Sb₂SSeO的带隙分别为2.24 eV和2.44 eV，同时伴随着有效质量和载流子迁移率的显著各向异性。我们还发现，通过双轴应变可以有效地调节它们的光电子响应，为针对特定器件的性能工程提供了可行途径。有利的带隙排列、强光吸收能力、高效的载流子传输以及相对较高的介电常数共同支持了这些材料在中性条件下用于水分解的潜力。这些结果为基于锑的二维纳米结构的合理设计奠定了坚实的理论基础，并突显了它们在下一代方向依赖型光电子和可持续能源转换应用中的潜力。

部分摘录

引言

对可持续能源解决方案的迫切需求加速了寻找能够高效驱动光催化和光电子过程的新半导体材料的进程。二维（2D）材料因其独特的电子结构、高表面积与体积比、出色的柔韧性和稳定性以及可调性能而处于这一研究的前沿。二维材料的研究始于2004年，当时石墨烯首次被分离出来[1]。

方法

基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算在周期性边界条件下进行[17]，使用的是维也纳从头算模拟包（VASP）[18]。交换-相关效应采用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）[19]的广义梯度近似（GGA）处理，长程色散相互作用则通过半经验Grimme DFT-D3方案[20]纳入。价电子态采用平面波基组展开。

稳定性、结构及弹性特性

所研究的单层结构源自三斜相的Sb₂S₂O块体材料。优化后的块体结构及其晶格参数如图S2所示。我们计算得到的Sb₂S₂O块体材料的晶格参数为：a = 5.89 ?, b = 8.19 ?, c = 10.74 ?; α = 100.83°, β = 102.83°, γ = 110.59°，与实验值（a = 5.78 ?, b = 8.14 ?, c = 10.70 ?; α = 101.02°, β = 102.76°, γ = 110.66° [32]）非常吻合。相比之下，我们的结果与实验值存在一些差异。

结论

受到近期Sb₂S₂O层状材料合成实验进展的启发[16]，我们进行了全面的第一性原理研究，旨在设计和发现新型基于锑的氧硫属化合物单层材料。我们对Sb₂X₂O（X = S, Se, Te）和Janus Sb₂SSeO单层材料的结构、电子、光电子和光催化性能进行了探讨。声子色散分析、弹性常数测量以及分子动力学模拟（AIMD）证实了这些材料的热力学和动力学稳定性。

作者贡献声明

博海拉·莫塔扎维（Bohayra Mortazavi）：负责撰写、审阅与编辑、初稿撰写、验证、方法论制定、实验设计及概念构思。马苏德·沙赫罗基（Masoud Shahrokhi）：负责撰写、审阅与编辑、初稿撰写、可视化结果展示、验证、项目监督、资源协调、项目管理、方法论制定、实验设计及概念构思。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢

M.S.感谢欧盟通过“Just Transition”运营计划以及捷克共和国教育、青年与体育部（项目编号CZ.10.03.01/00/22_003/0000003）提供的财政支持，同时也感谢德国研究基金会（DFG）在“PhoenixD”卓越集群（EXC 2122，项目编号390833453）下的资助。