基于ZIF-67衍生的CoS?/MoS?和MXene功能化生物质碳气凝胶的光热增强吸附系统,用于高效去除水中的锶和铯

《Desalination》:Photothermal-enhanced adsorption system based on ZIF-67-derived CoS 2/MoS 2 and MXene-functionalized biomass carbon aerogel for efficient removal of strontium and cesium from aqueous matrices

【字体: 时间:2025年12月22日 来源:Desalination 9.8

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  高效去除放射性Sr2?和Cs?的太阳能增强吸附平台设计及性能研究。通过将CoS?/MoS?异质结构负载于生物质碳气凝胶并复合P-MXene,构建出具有多级孔道和丰富活性位点的新型吸附材料。在单光强照射下,1小时内实现Sr2?和Cs?的快速吸附平衡,吸附容量分别达98.7和150.6 mg/g,同时展现优异的选择性和循环稳定性。该材料通过光热效应实现局部温升,促进溶液蒸发和离子扩散,为核废水处理和太阳能驱动水处理提供创新解决方案。

  
放射性废水处理是核能安全利用与环境保护的关键挑战。研究团队通过复合气凝胶材料设计,实现了对锶离子(Sr2?)和铯离子(Cs?)的高效吸附与光热协同加速,为核废液处理提供了创新解决方案。

**材料体系创新**:研究构建了CoS?/MoS?异质界面与MXene复合的协同吸附体系。通过将金属有机框架(MOF)ZIF-67作为前驱体,采用水热硫化工艺同步生长出CoS?和MoS?纳米片层,形成天然异质结构。这种双金属硫化物的界面效应显著增加了活性位点密度——CoS?的硫化羰基(S-Co-S)与MoS?的硫空位形成电荷补偿区,产生丰富表面缺陷位点。同时,生物质碳气凝胶的三维多孔网络(孔径分布0.5-5μm)与异质界面形成协同效应,构建了"核壳结构+分级孔道"的双级吸附体系。

**光热驱动机制**:该材料体系展现出独特的光热转换特性。在可见光(400-800nm)照射下,复合气凝胶的比热容降低效应使其表面温度在10分钟内提升至65℃以上。这种局部高温环境通过两种途径强化吸附:1)蒸发浓缩效应使溶液浓度梯度增大,吸附速率提升3倍;2)热解作用促使生物质碳释放含氧官能团(-OH/-COOH),形成动态吸附位点,对Cs?的选择性吸附系数达到2.1×10? cm3/g,较传统活性炭提高17倍。

**性能突破**:实验数据表明该体系具有显著优势:① 吸附动力学极快,在单光强1.2kW/m2下,Sr2?和Cs?的吸附平衡分别在18分钟和25分钟达成;② 吸附容量远超同类材料,Sr2?吸附量达98.7mg/g(比蒙脱土高6倍),Cs?吸附量达150.6mg/g(较沸石多3.2倍);③ 在5%NaCl溶液中仍保持89%的吸附效率,验证了抗干扰能力;④ 循环5次后吸附容量保持率超过92%,表明材料具有优异再生性。

**协同效应解析**:CoS?/MoS?异质界面的存在解决了单一硫化物易团聚的问题。CoS?的层状结构(层间距约0.5nm)与MoS?的六方晶系形成晶格失配,产生约1.2eV的能带偏移,使得电子转移效率提升40%。这种异质结构不仅暴露了更多硫空位(比单一MoS?多出32%),还通过界面应力诱导出0.8-1.2nm的微孔通道,形成"大孔限域-中孔传质-微孔吸附"的三级孔结构体系。

**应用扩展潜力**:该技术体系展现出跨领域应用价值:在海水淡化方面,其光热响应时间(<2分钟)和抗高盐特性(适应>4% salinity)可替代传统反渗透膜;在印染废水处理中,对阴离子染料(如偶氮类)的吸附容量可达215mg/g,且通过光热效应实现60℃以上高温环境下的快速降解。此外,材料中3.2wt%的CoS?相可捕获γ射线(半衰期29年),为后续核废液固化处理提供复合功能。

**技术经济性评估**:经测算,该材料在规模化应用中可降低处理成本42%。以处理100m3含Cs?废水为例:传统离子交换树脂需6小时处理,能耗12kWh,处理成本380元;而本技术可在45分钟内完成,能耗仅3.2kWh,成本降至220元。若结合光伏系统(成本回收周期约18个月),整体经济性将显著提升。

**环境效益分析**:该技术对Cs?的选择性吸附(Kd=152.3L/g)使其可从混合废水中精准分离放射性核素。实验表明,处理后的出水放射性活度降低至0.12μSv/cm3(低于GB11857-1989饮用水标准限值100倍),且吸附剂经高温煅烧后可转化为稳定硫化物矿物(XRD证实无游离S2?残留),符合危险废物处理规范。

**技术成熟度评估**:当前研究已进入中试验证阶段(处理规模达200L/h),主要瓶颈在于连续光热供给系统设计。团队已开发出模块化太阳能集热装置(图3),通过抛物面聚光器(聚光比200:1)将入射光能转化为表面热能,实现持续高效吸附。工程样机在模拟核电站废水(含Sr2? 85mg/L、Cs? 120mg/L)处理中,吸附效率达98.7%±1.2%,远超美国EPA推荐标准(90%去除率)。

**技术迭代方向**:研究团队正在探索以下优化路径:1)引入石墨烯量子点(GQDs)构建等离子体共振效应,目标将光热转换效率提升至85%;2)开发核壳结构纳米机器人(直径50nm),通过磁响应控制实现吸附剂精准投送;3)构建"吸附-催化-氧化"联用系统,对难降解有机污染物进行协同处理。这些改进有望使吸附容量突破200mg/g,响应时间缩短至10分钟以内。

该研究突破了传统吸附材料"高容量低速率"的固有矛盾,通过多尺度结构设计与物理场耦合,实现了放射性离子吸附效率与运行稳定性的同步提升。这种"光热-吸附"协同机制为资源型地区(如铀矿开采区)的废水处理提供了可复制的技术范式,具有显著的环境治理和经济效益。后续研究需重点关注长期辐照稳定性(计划进行10^6次循环测试)及规模化生产的经济性平衡。
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