部分亚硝酸盐化序批反应器中的氧化亚氮生成与羟胺积累：不同操作策略的比较

《ACS ES&T Water》：Nitrous Oxide Production and Hydroxylamine Accumulation in a Partial Nitritation Sequencing Batch Reactor: Comparison of Different Operational Strategies

部分硝化序批式反应器（PN-SBR）的三种操作策略对一氧化二氮（N?O）排放的影响研究表明：间歇曝气策略（策略II）导致最高排放因子（13.5%）和净生产率（85 mg N g?1 VSS d?1），而分步投加策略（策略III）通过恢复氨氧化菌（AOB）活性有效降低排放。实验揭示了氨氧化速率（AOR）、亚硝酸盐积累及N?O生产之间的强正相关关系（R2≥0.9）。

　　
该研究系统探讨了部分硝化（PN）序列批处理反应器（SBR）中不同运行策略对一氧化二氮（N?O）排放的影响机制。研究构建了三种运行策略，通过对比分析发现：策略II（间歇曝气）的N?O排放因子（EF）高达13.5%，显著高于策略I（单次投料+微需氧阶段）的4.4%和策略III（分次投料）的10%。这种差异主要源于操作条件对氨氧化细菌（AOB）代谢途径的调控作用。

在策略II中，将原本连续的曝气阶段切割为三个微需氧间隔，导致氨氧化速率（AOR）在初始阶段激增至0.67 gN/(gVSS·d)，但长期运行后因AOB活性衰减，AOR回落至0.36 gN/(gVSS·d)。这种波动与微需氧阶段中积累的羟胺（NH?OH）浓度密切相关，实验测得策略II的羟胺浓度峰值达0.18 mgN/L，是策略I的18倍。当羟胺浓度超过AOB的氧化能力阈值时，多余的羟胺会通过羟胺氧化途径转化为N?O，这一过程在策略II中尤为显著。

研究还发现，策略III通过分次投料有效控制了氨的浓度梯度，虽然AOR略低于策略II（0.58 gN/(gVSS·d)），但维持了稳定的羟胺氧化效率。这种分阶段投料的方式既能保证AOB的高效氨氧化（策略III的AOR恢复速度比策略II快40%），又通过控制曝气阶段中羟胺的积累量（策略III的羟胺浓度仅为策略II的1/3），将N?O排放因子控制在10%以内。

微生物群落分析揭示了运行策略对AOB种群的影响。策略II中频繁的微需氧-好氧交替导致AOB丰度下降（从策略I的31%降至策略II的20%），而策略III通过连续曝气维持了更高的AOB比例（达51%）。值得注意的是，策略II运行后期检测到的硝态氮积累（>10 mgN/L）与AOB活性衰减存在显著相关性（R2=0.98），这表明NOB的过度增殖可能抑制了羟胺的进一步氧化。

在N?O生成路径分析中发现，策略II的N?O排放中82%来自曝气阶段的羟胺氧化（N2OR_aer），而策略I和III的峰值排放（N2OR_peak）分别占57%和58%。这种差异源于策略II的间歇曝气模式创造了更多微需氧环境，使羟胺在好氧阶段集中氧化。实验通过控制曝气频率（策略II的微需氧阶段占比达15%），成功将羟胺氧化率提升至0.12 mgN/(L·h)，但同时也导致AOB代谢压力过大，造成长期活性抑制。

研究还揭示了羟胺浓度与AOR的强正相关性（R2≥0.9），表明当氨氧化速率超过羟胺氧化能力时，就会导致中间产物积累。策略II的AOR峰值（0.67 gN/(gVSS·d)）与羟胺浓度峰值（0.18 mgN/L）形成典型正相关，而策略III通过分次投料将AOR稳定在0.58 gN/(gVSS·d)，有效避免了羟胺的过度积累。

该研究为高浓度氨废水处理提供了重要启示：间歇曝气策略虽能提高氨氧化效率，但需警惕羟胺积累引发的N?O副产物问题。建议优化运行参数时，应重点关注曝气阶段的羟胺氧化能力与AOR的平衡关系。同时，微生物群落中AOB的丰度与功能活性存在非线性关系，需结合功能基因测序进一步解析菌群结构对N?O减排的影响机制。