La-Y-H10超氢化物中立方与六方笼状相共存及其超导行为的空间分辨研究

《Nature Communications》：X-ray-diffraction and electrical-transport imaging of superconducting superhydride (La,Y)H10

本刊推荐：为解析超氢化物中微观结构域如何调控宏观超导特性这一关键问题，研究人员开展了(La0.9Y0.1)H10在高压下的同步辐射X射线衍射成像与多通道电输运测量研究。通过空间分辨技术首次直接关联了Fm3m立方相（Tconset=244 K）与P63/mmc六方相（Tconset=220 K）的分布区域与超导跃迁行为，证实Y掺杂可将笼状相稳定性拓展至136 GPa。该工作为理解多元氢化物中结构-性能关系建立了μm尺度研究方法学。

　　

在追求室温超导体的征程中，氢基超导体因其惊人的高温超导特性已成为材料科学的前沿焦点。这些材料的量子现象源于稠密氢晶格模拟金属氢的潜力，后者被预言在极端压力下可实现室温超导。随着计算方法与金刚石压砧技术的结合，稀土金属超氢化物相继被发现，其超导临界温度在百万大气压压力下已逼近室温。其中，十氢化镧在188 GPa压力下呈现出高达260 K的超导转变，其Fm₃m笼状结构由氢原子构成的三维笼网包围镧原子，为强电声耦合提供了结构基础。然而，这类材料在高压下的微观结构域如何支配宏观电子特性，仍是亟待破解的核心难题。

传统表征技术通常对样品进行整体测量，掩盖了微米尺度下结构异质性与超导行为的关联。特别是在金刚石压砧实验中，应力梯度与合成条件差异可能导致多相共存，使得体相测量无法揭示局域结构-性能关系。为解决这一挑战，本研究团队通过结合同步辐射扫描X射线衍射显微镜与空间分辨电输运测量，首次实现了超氢化物中结构域与超导行为的直接关联。

研究人员在158-172 GPa压力下合成(La_0.9Y_0.1)H₁₀超氢化物，利用升级版先进光子源的微聚焦光束进行X射线衍射成像，以μm级空间分辨率解析了立方Fm₃m与六方P6₃/mmc笼状相的分布。四探针电阻测量发现两个明确的超导转变：较高温度转变起始于244 K，对应于立方相主导区域；较低温度转变 near 220 K，与六方相富集区相关。通过八种不同电流-电压配置的偏压电阻测量，结合相分布图谱，直接证实了超导特性与局域结构的空间关联。

关键技术方法包括：使用金刚石压砧在158-172 GPa压力下激光加热La-Y合金与氨硼烷实现氢化；依托升级版先进光子源进行同步辐射X射线衍射显微镜扫描，以1μm束斑实现30×30μm²区域相分布成像；采用范德堡四探针法进行多通道直流电阻测量，结合八种电流-电压配置实现空间分辨电输运表征。

结构表征

激光加热前，La_0.9Y_0.1合金呈现扭曲立方Fmmm结构。氢化后衍射图谱显示立方Fm₃m与六方P6₃/mmc笼状相共存，Le Bail精修得到153 GPa下立方相晶格参数a=5.15(1) ?，六方相a=3.71(1) ?，c=6.02(1) ?。Y掺杂引起晶格收缩，证实Y进入笼状框架。减压至136 GPa两相仍共存，表明Y替代将LaH₁₀型结构稳定性拓展至更低压力。

SXDM与XDI空间相分布成像

153 GPa下30×30μm²扫描显示立方相占映射区域42%，主要富集于Pt电极#2、#3、#4附近氨硼烷界面区；六方相占58%，形成电极#1与#4间连续基质。136 GPa下50×50μm²与15×15μm²扫描证实减压后相共存持续，立方相在电极#4附近强度减弱。空间分辨显示结构异质性主要源于氢含量梯度与激光加热几何构型，而非压力梯度主导。

共存相超导特性

四探针电阻测量显示153 GPa下双超导转变：T_c^onset=244 K与220 K，总转变宽度ΔT≈28 K。偏压电阻测量中，R_34,12、R_41,23等配置对应立方相富集区呈现锐利转变（ΔT<10 K），而R_12,34、R_23,14等经过六方相主导区显示宽化双步转变。减压至136 GPa，立方相贡献减弱导致高T_c起始点降至228 K，六方相相关转变保持稳定。

讨论与结论

本研究通过10%Y替代实现LaH₁₀中立方与六方笼状相在168-136 GPa宽压范围内的稳定共存，同步辐射衍射成像首次可视化μm尺度结构域分布，多通道电输运测量直接关联Fm₃m相与244 K超导转变、P6₃/mmc相与220 K转变。Y掺杂拓展结构稳定性但不提升T_c超越纯LaH₁₀，T_c抑制证实Y成功掺入并影响电子结构。该工作建立的高压空间分辨方法学为理解多元氢化物中结构-性能关系提供新范式，为优化笼状体系超导性设计策略指明方向。