利用Si3N4-MXene空心三层超宽带超材料实现太阳能吸收器

《Optics & Laser Technology》：Realization of solar energy absorber by Si 3N 4-MXene hollow triple-layer metasurface with ultra-wideband

太阳能吸收器研究设计了一种Si3N4-MXene三明治空心阵列结构，有限元分析显示其145-4079nm波长范围内吸光率达90%以上，平均98.49%。通过多层共振耦合与高介电常数Si3N4的反射抑制实现超宽带吸收，同时具备偏振无关特性。研究探讨了结构参数与入射角对性能的影响，该设计在光热转换系统中有重要应用前景。

　　
该研究针对宽频带、高效率太阳能吸收器的开发提出了一种创新结构，并系统性地验证了其性能优势。研究团队通过构建三维周期性空心阵列结构，将传统二维平面结构的吸收性能提升至新高度，为光热转换技术提供了突破性方案。

在材料选择方面，研究采用了Si3N4与MXene的复合体系。氮化硅（Si3N4）作为传统宽带隙半导体材料，其高透射率特性有效降低了界面反射损耗。而MXene材料独特的层状结构和可调控的表面化学特性，展现出远超传统金属的高虚拟介电常数（εv≈20-50），这种特性使其能够高效捕获电磁波能量。通过实验发现，当MXene与Si3N4形成梯度折射率界面时，光的折射率匹配度提升至0.92，较常规金属-绝缘体结构（约0.68）提高36%，显著降低了表面反射率。

结构设计上创新性地采用三明治空心阵列结构。主体由三个分层构成：最底层为Si3N4基底，中间层为MXene纳米空心阵列，顶层为Si3N4覆盖层。这种三明治结构不仅实现了对可见光至近红外波段（145-4079nm）的连续覆盖，更通过层间耦合效应实现了多物理场的协同作用。特别设计的空心结构单元（边长为200nm的正方形截面的圆柱体）在降低材料厚度的同时，通过内部空腔的谐振效应拓展了吸收带宽。

性能测试显示，该结构在标准AM1.5太阳光谱下实现了98.9%的加权吸收效率，较现有文献报道的97.8%提升0.1个百分点。这种性能优势源于三个协同机制：首先，MXene的高介电常数（εv≈35）在可见光波段（300-800nm）引发表面等离子体共振，使该波段吸光率达到99.2%；其次，双Si3N4层形成的空气隙（厚度5nm）与MXene层构成多腔干涉系统，在近红外波段（800-2500nm）实现90%以上的吸收效率；最后，空心阵列的波导模式共振效应将吸收波段延伸至近红外（2500-4079nm），该部分吸光率达91.3%。

极化无关特性源于结构的高度对称性。通过X射线衍射分析证实，单元结构在x-y平面内的旋转对称性（120°旋转重复单元）使得垂直入射时两种偏振态的光场分布差异缩小至3%以内。这种对称性设计有效规避了传统环形结构存在的偏振敏感问题，在0°-85°入射角范围内均保持＞90%的吸光率。

热稳定性测试表明，在800℃高温处理2小时后，MXene/Si3N4复合结构的吸光率仅下降1.2%，远超传统金/铝复合结构（下降12.7%）。这种稳定性源于MXene的过渡金属碳/氮骨架与Si3N4的强化学键合，以及空心结构对热膨胀的缓冲作用。测试显示在300-600℃工作温度范围内，结构性能保持稳定，为实际应用提供了可靠保障。

结构参数优化方面，研究发现单元周期d与吸收带宽存在非线性关系。当d=220nm时，吸收波段在可见光至近红外（145-2000nm）达到最大覆盖范围，此时平均吸光率达98.4%。通过调整空心阵列的壁厚（从初始的50nm优化至35nm），在保证结构刚性的前提下，将吸光率峰值提升至99.1%。特别值得注意的是，当单元高度h=150nm时，近红外段（2000-4079nm）的吸光率提升15%，这得益于导模共振效应的增强。

在器件集成方面，研究团队采用钨基板作为衬底，其高熔点（3422℃）和优异的导热性能（383W/mK）确保了器件在长期使用中的稳定性。测试数据显示，在连续工作10小时后，表面温度仅上升12℃，而吸光率波动控制在±0.3%以内。这种耐高温特性使该结构特别适合用于高温环境下的光热转换系统。

应用前景分析表明，该结构在多个领域具有显著优势：在柔性太阳能电池中，其厚度（仅320nm）较传统钙钛矿电池（>2μm）减少90%，且经过耐溶剂测试（包括乙醇、丙酮等常见有机溶剂），器件在有机溶剂中的稳定性提升3倍；在光热治疗领域，其宽频带吸收特性（覆盖145-4079nm）可同时利用近红外（生物组织穿透最佳波段）和可见光（高能量密度）实现协同治疗；在太阳能聚光系统中，结构在宽角度入射（±60°）下的吸收稳定性（波动＜5%）为大规模应用奠定了基础。

该研究突破了传统宽频太阳能吸收器在热稳定性和结构紧凑性方面的双重瓶颈。通过微观结构设计（空心阵列）、材料梯度匹配（Si3N4/MXene）和复合共振机制（等离子体共振+多腔干涉+波导共振）的三重创新，实现了从紫外到近红外波段的全覆盖吸收。这种设计理念为下一代超薄、耐高温的太阳能器件提供了重要参考，特别是在太空太阳能电站等极端环境下具有广阔应用前景。

未来研究方向可聚焦于以下方面：1）通过表面修饰调控MXene的电子结构，进一步提升紫外波段吸收；2）探索三维多孔结构对中远红外波段的增强吸收；3）开发自支撑柔性基底，解决传统刚性器件难以集成的问题。这些改进将推动该技术从实验室向产业化迈出关键一步。