采用偶联剂改性的Fe?O?-ZrO?增强的EP复合涂层的耐磨性和磁性能：仿真计算与实验研究

本研究通过密度泛函理论和分子动力学模拟优化环氧树脂复合涂层填料改性剂，选用KH792改性剂制备50-20 nm m-Fe3O4-ZrO2/EP涂层，在磁场中实现最低摩擦系数0.137和磨损率0.23×10^-9 cm3/Nm，并揭示了颗粒尺寸对磁性能的影响机制。

　　
本研究聚焦于开发适用于高速/强磁场环境的新型磁导耐磨环氧树脂（EP）复合涂层。针对磁流体密封装置在高线速度（如60 m/s）和强磁场（2 T）作用下易出现磨损及磁性能衰减的技术瓶颈，通过理论计算与实验验证相结合的创新研究方法，系统解决了复合涂层中填料分散性、界面结合力及磁性能稳定性等关键问题。

研究团队采用密度泛函理论（DFT）与分子动力学（MD）模拟技术，从微观层面揭示了填料-基体相互作用机制。通过计算分析不同硅烷偶联剂（KH792/KH770/KH570/KH560/KH550）的表面电荷分布与电子云密度分布，发现KH792在-0.014 au等势面上具有最优的负电势区域分布，能显著增强纳米填料与EP基体的静电吸引力。MD模拟进一步证实，KH792分子链的含氧官能团与Fe3O4表面羟基形成氢键网络，使涂层界面剪切强度提升42%，同时优化了ZrO2颗粒的应力缓冲机制。

在复合涂层制备方面，创新性地采用梯度粒径设计（50 nm Fe3O4与20 nm ZrO2复合体系）。通过磁控溅射与溶胶-凝胶协同沉积技术，成功构建出具有三维磁畴结构的复合涂层。实验数据显示，该涂层在2 T磁场下的摩擦系数仅为0.137，磨损率低至0.23×10^-9 cm3/Nm，较传统AlNiCo/EP涂层性能提升超过84%。特别值得注意的是，当Fe3O4颗粒尺寸超过50 nm时，磁导率呈现非线性增长特征，这与其内部磁畴结构的重构密切相关。

研究揭示了磁性能与磨损行为的双重尺寸效应：亚50 nm颗粒因表面氧化膜破坏和磁畴碎片化导致磁导率骤降，而50-100 nm颗粒通过形成磁畴"柱状"结构实现磁导率提升。这种尺寸效应与ZrO2的硬质支撑作用形成协同机制，使涂层在摩擦过程中产生自修复特性。微观表征显示，经KH792修饰的Fe3O4/ZrO2复合颗粒在EP基体中呈现定向排列，其界面结合强度达到47.3 MPa，较未修饰体系提升1.8倍。

热力学分析表明，KH792修饰后的填料表面能降低至21.7 mJ/m2，较原始填料下降35%，这从分子层面解释了其优异的分散性能。特别在摩擦过程中，涂层表面形成纳米级氧化保护层（厚度约8 nm），有效阻断了外部磨损介质的渗透。磁化率测试数据显示，优化后的复合涂层在0.5 T磁场下即可达到3000×10^-6 cm3/g的磁化强度，且经过2000次往复摩擦后仍保持初始磁性能的92%。

该研究在工程应用层面取得重要突破：首先，建立了"理论计算-工艺优化-性能验证"的全链条研发体系，将传统试错法的研发周期从18个月缩短至6个月；其次，开发出磁性能与机械性能的协同调控技术，使涂层同时满足磨损率＜0.3×10^-9 cm3/Nm和磁导率＞4000×10^-6 cm3/g的双重要求；最后，创新性地将磁畴结构理论引入涂层设计，为高磁场环境下功能涂层的开发提供了新范式。

当前研究仍存在拓展空间：一是针对不同磁场梯度（0.5-2 T）需开发多尺度复合结构；二是磁流体密封在极端工况（如500℃）下的长期稳定性有待验证；三是如何实现涂层在动态磁场中的自适应重构仍需深入探索。这些方向为后续研究提供了明确的技术路线。