北冰洋：大西洋人为铅排放的净汇——揭示北极海域铅污染传输与沉降机制

《Nature Communications》：The Arctic Ocean is a net sink for anthropogenic lead deposited into the Atlantic Ocean

本研究针对人为铅(Pb)通过大西洋环流向北冰洋迁移的机制不明问题，通过全水柱采样和铅同位素示踪技术，首次量化了北冰洋作为大西洋人为铅净汇的关键角色。研究发现2015/2016年间北冰洋接收大西洋溶解铅(dPb)通量达611±74 Mg·a-1，净沉降量为378±85 Mg·a-1，揭示了历史铅污染通过大西洋水团输送导致北极深海沉积物持续富集铅的生态风险。

　　

在人类工业化进程中，数百万吨具有神经毒性的铅(Pb)被释放到大气中，其中北美和欧洲的工业排放与含铅汽油使用是主要来源。这些人为铅通过大气沉降进入北大西洋表层海水，随后可能随洋流系统向北冰洋迁移。尽管自1986年全球逐步淘汰含铅汽油后，北大西洋表层水的溶解铅(dPb)浓度已从历史峰值下降，但目前20-40 pM的水平仍显著高于工业化前(约15 pM)，表明人为铅污染的影响依然存在。

北极地区作为全球变化的放大器，其生态系统对污染物尤为敏感。先前研究已发现北大西洋水团通过弗拉姆海峡(Fram Strait)和巴伦支海入口(Barents Sea Opening)输入北极的铅污染物，导致中央北冰洋深海沉积物出现2-3倍的铅富集。然而，由于缺乏全水柱观测数据，科学家一直无法量化大西洋向北极输送铅的通量，也不清楚水团运移如何影响北冰洋内部的铅分布。这个知识缺口限制了我们预测北极铅污染趋势和评估生态风险的能力。

为解开这个谜题，由Stephan Krisch领衔的国际研究团队在《自然·通讯》发表了一项突破性研究。他们依托GEOTRACES国际计划，于2015-2016年间在北极-大西洋关键通道——弗拉姆海峡(27个站点)、巴伦支海入口(7个站点)和加拿大北极群岛(10个站点)——进行了系统的全水柱采样。研究采用高精度质谱技术测定溶解铅浓度和同位素组成，并结合水团运移模型计算铅通量。

关键技术方法包括：1)基于GEOTRACES标准的痕量金属洁净采样技术，使用特制采水器在全海深采集样品；2)固相萃取-高分辨率电感耦合等离子体质谱(HR-ICP-MS)测定溶解铅浓度；3)多接收器电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)分析铅同位素组成(²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb和²⁰⁸Pb/²⁰⁷Pb)；4)利用长期水文观测数据计算水团运移通量。

溶解铅分布特征

研究人员发现弗拉姆海峡表层水存在明显的西低东高梯度：靠近格陵兰海岸浓度为4.5±2.0 pM，而斯瓦尔巴群岛附近升至17.9±2.1 pM。这种空间分布揭示了人为影响的梯度变化。更重要的是，在向北极输送的西斯匹次卑尔根流(West Spitsbergen Current)的 Atlantic Water (AW)层中发现了明显的次表层铅浓度最大值(16.7±2.0 pM)，这直接证明了历史铅排放通过大西洋次表层水向北极的输送。

相比之下，加拿大北极群岛水域的铅浓度普遍较低，最低值出现在梅尔维尔子爵湾(Viscount Melville Sound)表层水(1.8 pM)，反映了来自加拿大盆地"原始"水团的影响。巴罗海峡(Barrow Strait)海槛(125米深)成为天然屏障，阻止了富含人为铅的拉布拉多海水团(17-35 pM)进入北极。

从大西洋到北极中心区域，铅浓度呈现系统性下降趋势：从冰岛海盆的29.4±6.5 pM降至南森海盆(Nansen Basin)的9.6±4.8 pM。这种降低主要归因于北大西洋高纬度地区旺盛的初级生产带来的颗粒物清除作用。 Arctic Atlantic Water (AAW)作为弗拉姆海峡最贫铅的水团(5.3±2.3 pM)，其铅浓度与模态年龄(mod age)呈显著负相关(R²=0.80)，表明随着水团在北极的运移，边界清除(boundary scavenging)过程持续移除了溶解铅。

铅来源同位素示踪

铅同位素分析为污染源解析提供了关键证据。弗拉姆海峡水团的²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb(1.1776-1.1789)和²⁰⁸Pb/²⁰⁷Pb(2.4480-2.4503)比值与美国大气气溶胶的铅同位素特征高度一致，表明北美来源占主导地位。这主要源于美国使用密西西比河谷矿石(特征比值约为²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb~1.33)生产的含铅汽油，经西风带输送至北大西洋。

相比之下，加拿大北极群岛水体显示出更宽的铅同位素组成范围(²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb低至1.1402)，反映了欧亚来源铅的显著影响。欧洲使用的含铅汽油主要采用澳大利亚布罗肯希尔(Broken Hill)铅矿(特征比值约1.04)，俄罗斯和加拿大冶炼排放也贡献了低比值铅信号。弗拉姆海峡深水层(Upper Polar Deep Water)的铅同位素组成证实了美国来源为主、欧亚来源为辅的混合特征，暗示了颗粒物循环导致的人为铅向深水迁移。

溶解铅通量计算

通过整合水团运移数据和铅浓度测量，研究团队首次精确量化了北极-大西洋通道的铅交换通量。计算显示，2015/2016年间北冰洋从北大西洋接收的溶解铅通量达849±130 Mg·a^-1，其中西斯匹次卑尔根流贡献主要部分(611±74 Mg·a^-1，占60%)，巴伦支海入口贡献239±116 Mg·a^-1(40%)。与此同时，北冰洋通过东格陵兰流(East Greenland Current)等通道向大西洋输出-471±81 Mg·a^-1的铅。净平衡计算表明，北冰洋是大西洋人为铅的净汇，年净沉降量为378±85 Mg·a^-1，这与北极河流输入通量(344±222 Mg·a^-1)相当，但远低于大气直接沉降通量(1729±1296 Mg·a^-1)。

季节性分析表明，大西洋铅向北极的输送全年持续，但存在明显变化：冬季通量最高(11月-1月平均486±51 Mg·a^-1)，春季最低(3月-5月平均276±58 Mg·a^-1)。这种季节变化主要受弗拉姆海峡大西洋水再循环强度变化驱动。

历史铅通量与归宿

研究团队进一步推算了历史时期的铅通量。基于北大西洋水铅浓度的历史重建数据，估计在1970s铅污染高峰期，北大西洋向北极的净铅通量可能高达3.4±0.7 Gg·a^-1，是2015/2016年水平的约9倍。1970-2015年间累计输入北极的大西洋铅总量约为75 Gg，这解释了为什么弗拉姆海峡和东南南森海盆的深海沉积物会出现显著铅富集(高达35 mg·kg^-1)，超过背景值2-3倍，甚至接近对底栖生物产生不利影响的阈值(36 mg·kg^-1)。

巴伦支海陆架等高生产力区域的生物清除作用，以及大西洋水在北极 halocline (盐跃层)下的潜沉过程，是控制大西洋铅在北极归宿的关键机制。随着气候变暖导致的北大西洋水团输运增强和层化变化，未来北极生态系统的铅暴露风险可能发生复杂变化。

研究结论与展望

这项研究系统阐明了北冰洋作为大西洋人为铅污染净汇的关键角色，揭示了洋流输送在北极污染物分布中的决定性作用。铅同位素示踪技术成功解析了北美和欧亚排放源的相对贡献，为跨国界污染责任认定提供了科学依据。研究建立的2015/2016年基准通量为未来监测北极污染变化趋势提供了重要参照。

尽管随着全球铅排放控制措施的持续实施，北大西洋向北极的铅输送通量预计将进一步下降，但气候变化引起的水文格局改变可能调制这一趋势。大西洋水团输运增强可能导致更多铅污染物进入北极中央海域，增加当地生态系统的暴露风险。特别是北极陆架沉积物中储存的大量历史铅库存，在气候变暖背景下可能通过沉积物再悬浮和再活化过程重新进入水圈，对北极食物网构成潜在威胁。

这项研究不仅深化了我们对全球铅生物地球化学循环的理解，也凸显了国际环境公约在减少北极污染压力方面的有效性。同时，它为我们评估其他人为污染物的极地输送机制提供了方法论框架，为保护脆弱的北极生态系统提供了科学基础。