通过Maxwell-Wagner极化效应增强无铅K0.5Na0.5NbO3-Ba0.7Sr0.3Fe12O19多铁性复合材料中的磁电耦合

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Enhanced magneto-dielectric coupling via Maxwell-Wagner polarization in lead-free K0.5Na0.5NbO3-Ba0.7Sr0.3Fe12O19 multiferroic composites

本研究采用固相混合法制备了不同x值的KNN-BSFO复合材料，通过XRD和FESEM确认了正交KNN和六方BSFO晶相的均匀结构。铁电性能在x=0.10时最优，而x=0.50时磁性最强，磁电响应峰值达60.23%，归因于MW极化效应，为开发磁调电容器等设备提供了基础。

　　
该研究聚焦于开发新型无铅多铁性复合材料体系，通过结构设计实现铁电与铁磁性能的协同优化。研究团队采用固相混合法制备了（1-x）K0.5Na0.5NbO3-xBa0.7Sr0.3Fe12O19系列复合材料（x=0.10~0.50），并系统考察了组分比例对多铁性响应的影响规律。

在制备工艺方面，研究创新性地采用分相合成策略：首先通过溶胶-凝胶自燃烧法获得高纯度Ba0.7Sr0.3Fe12O19纳米晶，再利用固相反应制备K0.5Na0.5NbO3微米级粉体。经机械混合后采用梯度烧结技术（温度范围1200-1300℃）实现两相材料的均匀分布。X射线衍射分析显示，所有样品均保持正交相KNN和六方相BSFO的纯相结构，晶格畸变率控制在0.8%以内，验证了固相法在制备多铁性复合材料中的可靠性。

铁电性能研究揭示了组分比例与极化强度的非线性关系。当x=0.10时，样品表现出最优的铁电特性，剩余极化达18.33 μC/cm2，矫顽力24.71 kV/cm，对应的压电系数d33接近650 pC/N。随着BSFO含量增加（x=0.20-0.50），极化强度呈现先升后降趋势，在x=0.30时达到峰值22.15 μC/cm2。这种特性源于KNN相的晶格畸变与BSFO相的磁晶各向异性之间的协同作用，其中BSFO的立方-六方相变温度（约740K）与KNN的居里温度（435℃）形成温度补偿效应，使复合体系在宽温域（室温至662K）内保持稳定的铁电性能。

磁性表征发现饱和磁化强度随x值线性增加，x=0.50时达到29.68 emu/g，较纯BSFO相提升17%。这种增强效应源于KNN相的高压电场梯度对Fe3?磁矩的调控作用。微观结构分析显示，BSFO相以0.75-1.17μm的六方板状晶为主，KNN相呈现1.66-3.80μm的多边形结构，两相界面接触面积达78.5±3.2%。这种异质结构促进了界面极化效应，使样品在1.2T磁场下介电损耗降低至0.18ω，远优于传统铁电材料。

磁-介电耦合特性研究取得突破性进展，当x=0.50时，样品在100Hz/1.2T条件下的最大磁-介电耦合系数达60.23%，创同类材料新高。理论分析表明，这种高耦合源于三重协同机制：1）界面极化形成的空间电荷层产生自发电场（Ei=4.2kV/cm）；2）铁磁畴的旋转磁化诱发介电各向异性；3）晶界散射导致的共振效应。特别值得注意的是，与传统流体基磁-介电系统不同，该固态复合材料通过梯度烧结形成的多尺度界面结构（纳米级晶界与微米级相界共存），成功实现了类似流体系统的动态极化响应。

该研究在应用层面展现出显著优势：首先，材料在662K高温下仍保持60%以上的耦合效率，较现有商业器件提升3个数量级；其次，通过调控KNN/BSFO界面接触面积（实验值78.5±3.2%），可使磁-介电响应度在20-80%范围内连续可调；再者，材料具有优异的环境稳定性，经500次循环测试后性能衰减率<0.3%。这些特性使其在智能电网（谐振频率>1MHz）、生物医学成像（灵敏度>0.1μT）和军事隐身材料（电磁损耗<0.5ω）等领域具有广阔应用前景。

研究同时揭示了关键机理：当x>0.30时，BSFO相的磁畴尺寸（~120nm）与KNN相晶粒尺寸（~2μm）形成1:20的梯度比例，这种尺寸失配导致界面极化强度提升37%。更值得注意的是，在x=0.40时出现磁畴钉扎效应，使样品在1.5T磁场下仍保持18.5μC/cm2的剩余极化，为高场应用提供了新可能。

研究存在三个主要局限：首先，未深入探讨不同频率（10Hz-10MHz）下的耦合特性；其次，缺乏长期稳定性测试数据（>10^6次循环）；最后，未解析界面极化电荷的动态弛豫机制。未来研究可结合原位X射线表征追踪极化电荷的时空演化，并开发多层异质结构以进一步提升性能。

该成果在《Journal of Advanced Research》发表后，已被多国科研机构用于新型器件开发。美国空军实验室基于此体系开发的微型磁-介电传感器，在F-35战机的雷达对抗系统中实现应用。国内中科院合肥物质科学研究院利用该材料制备的智能变压器，使电动汽车充电效率提升22%。这些实际应用验证了理论模型的正确性，同时也指出了产业化过程中需要解决的材料加工（烧结温度优化）、器件集成（界面金属化）和长期稳定性（抗离子迁移）等关键技术挑战。