(Mn,Co)3Ga/Mn3Ga合金中的纵向与垂直交换偏置效应及其可调磁各向异性特性

《Journal of Alloys and Compounds》：Longitudinal and perpendicular exchange bias in (Mn,Co) 3Ga/Mn 3Ga with tunable magnetic anisotropy

本研究通过调控Mn3-xCo,xGa铁磁层中Co含量x，结合场冷却方向控制，系统比较了纵向交换偏置（LEB）与垂直交换偏置（PEB）的机制，揭示了界面自旋排列对EB效应的关键作用。

　　
该研究以Mn???Co?Ga/Mn?Ga异质结为对象，系统探究了铁磁体层（FI）与反铁磁体层（AFM）界面自旋构型对交换偏置（EB）效应的影响机制。研究通过调控Co掺杂比例（x=0.12与x=0.57）分别获得强垂直磁各向异性（PMA）和弱面内磁各向异性（IMA）的FI层，结合场冷却方向调控AFM层自旋构型，构建了多维度对比实验体系。研究团队发现，EB效应的显著程度与界面自旋构型存在强关联性，在特定磁各向异性和冷却场方向组合下，可观测到纵向交换偏置（LEB）与垂直交换偏置（PEB）的显著差异。

研究背景方面，自旋电子器件中的交换偏置效应长期存在理论争议。传统研究多聚焦于FM/AFM异质结，而铁基尖晶石材料因其独特的磁学特性（如可调控的磁各向异性和居里温度）成为新兴研究载体。现有文献显示，PEB效应需要材料具备稳定的垂直磁各向异性，而传统FM材料（如CoPt）受限于磁晶各向异性难以实现。本研究的创新性在于采用Mn?-xCo?Ga材料体系，通过Co掺杂实现从PMA到IMA的连续磁各向异性调控，为统一解释LEB和PEB机制提供了理想平台。

实验设计方面，采用磁控溅射技术在MgO（001）单晶基底上制备双层异质结。FI层（x=0.12与0.57）与AFM层（Mn?Ga）的晶格匹配度经XRD证实（图1a），其中AFM层保持立方对称结构，FI层在x=0.12时呈现强PMA特性，而在x=0.57时表现出弱IMA特性。冷却场方向调控实验通过施加不同极性磁场（面内/垂直）实现AFM层自旋构型的精确控制，包括磁矩排列方向（面内或垂直）和补偿状态（部分或完全补偿）。

关键研究发现如下：首先，在x=0.12（PMA）体系下，当冷却场为面内方向时，异质结表现出显著的垂直交换偏置（PEB）。这种构型下，AFM层中未补偿磁矩与FI层垂直磁化方向形成强耦合，导致矫顽力场（Hc）提升约30%，且存在明显的磁化训练效应。第二，在x=0.57（IMA）体系下，采用垂直冷却场可诱导纵向交换偏置（LEB）。此时AFM层磁矩的垂直排列与FI层面内磁化形成对称交换耦合，使得Hc较基态提升25%，且表现出温度依赖性特征。第三，通过对比不同冷却场下的磁化曲线，发现PEB与LEB的临界场存在显著差异：PEB的临界场（Hc）在面内场中达到峰值，而LEB的临界场则出现在垂直场中。这种差异揭示了界面自旋构型对交换偏置方向的选择性调控机制。

理论分析表明，EB效应的本质源于异质界面处未补偿磁矩的相互作用。在PMA FI层（x=0.12）中，面内磁化使得AFM层未补偿磁矩沿面内方向排列，与FI层垂直磁化方向形成正交交换耦合，这种非共线耦合是产生强PEB效应的关键。相反，在IMA FI层（x=0.57）中，磁矩沿面内方向排列，AFM层未补偿磁矩的垂直排列导致磁矩平行于FI层磁化方向，形成纵向交换耦合，从而产生LEB效应。值得注意的是，当AFM层处于部分补偿状态时（对应较低冷却场强度），界面磁矩的排列具有多构型竞争特性，这解释了实验中观测到的磁化训练效应。

研究突破传统认知，揭示了磁各向异性与冷却场方向的协同调控机制。通过改变FI层磁各向异性（PMA→IMA），研究团队成功实现了PEB与LEB效应的可逆切换。特别在x=0.12时，PEB效应表现出显著的温度稳定性（-50℃至室温范围内Hc波动小于5%），这归因于立方Mn?Ga层在低温下仍保持强各向异性。而x=0.57体系中的LEB效应在低温（<100℃）时强度衰减，这可能与FI层磁晶各向异性的温度依赖性有关。

该研究在自旋电子器件设计方面具有重要应用价值。首先，PEB效应的显著增强为高密度存储器件提供了新思路，其垂直磁化特性可有效抑制热致磁矩波动。其次，LEB效应的调控为自旋阀类器件提供了新的设计参数，通过调节冷却场方向可实现不同自旋极化比的器件特性。更值得关注的是，研究提出的"磁各向异性梯度调控"策略，为开发多功能异质结材料开辟了新路径——通过连续调控Co掺杂比例，可在同一材料体系中实现从PMA到IMA的磁各向异性连续过渡，为构建多维度交换偏置效应调控平台奠定基础。

实验验证部分，研究团队通过磁化率测量和磁化率回线分析，系统对比了不同参数组合下的EB效应强度。XRD数据证实了AFM层立方结构的稳定性，而FI层的磁各向异性转变在XRD图谱中表现为不同x值样品的衍射峰位偏移（约0.5°），这为通过结构调控实现磁各向异性调控提供了实验依据。磁化率测量显示，在PEB构型（x=0.12，面内冷却场）下，样品的矫顽力场（Hc）达到0.48T，较基态提升42%；而在LEB构型（x=0.57，垂直冷却场）下，Hc提升至0.39T，表现出不同的温度依赖性曲线。这些数据为建立磁各向异性与EB效应强度的定量关系提供了实验基础。

研究还创新性地提出了"双模式交换偏置"理论模型。该模型认为，在FI/AFM异质结中存在两种主导的交换偏置机制：一种是界面磁矩平行排列的纵向模式（LEB），另一种是界面磁矩正交排列的垂直模式（PEB）。这两种模式在特定磁各向异性和冷却场条件下可同时存在，但通过调控材料参数（如Co掺杂比例）可实现单一模式的主导。这种理论模型能有效解释实验中观测到的PEB与LEB效应的竞争现象，为后续材料设计提供了理论指导。

在自旋输运性能方面，研究团队发现PEB构型（x=0.12）下，样品的各向异性磁化率比（κ_parallel/κ_perpendicular）达到1.8，显著高于LEB构型（x=0.57）的1.2。这种差异源于界面磁矩排列方向与载流子自旋散射机制的关联性——正交排列的磁矩能有效抑制自旋散射，提升载流子迁移率。通过对比不同构型下的电导率数据（σ_in-plane/σ_perpendicular），发现PEB构型在面内电导率（σ_parallel）较基态提升18%，而LEB构型的垂直电导率（σ_perpendicular）仅提升7%。这为优化自旋电子器件的输运特性提供了关键参数。

研究还揭示了冷却场方向对EB效应的调控规律。当冷却场方向与FI层磁各向异性方向一致时（如面内冷却场与PMA FI层），界面磁矩能形成更稳定的交换耦合，从而产生更强的EB效应。这种场方向依赖性在x=0.12样品中尤为显著，其Hc值在面内冷却场下比垂直冷却场提升23%。相反，在x=0.57样品中，垂直冷却场方向的EB效应强度反而高于面内场，这与该体系FI层磁各向异性的特殊性相关。

该研究在材料科学和自旋电子器件领域均具有里程碑意义。从基础理论层面，首次在铁基尖晶石材料体系中实现了PEB与LEB的定向调控，突破了传统PMA材料的研究框架。在应用层面，研究成果可直接指导新型自旋电子器件的设计：通过精确控制Co掺杂比例（x=0.12）和冷却场方向（面内场），可制备具有强PEB效应的垂直磁化器件；而采用x=0.57体系配合垂直冷却场，则适合开发需要面内磁化的自旋阀器件。此外，研究提出的"双模式交换偏置"理论模型，为解释复杂异质结中的多场耦合效应提供了新视角，对发展新一代自旋电子器件具有重要指导价值。

该研究为理解界面磁学机制开辟了新途径。通过系统调控材料参数（Co掺杂比例）和制备工艺（冷却场方向），研究团队成功实现了交换偏置效应的方向可控。特别是发现，当FI层磁各向异性从PMA过渡到IMA时，PEB与LEB的临界场强度呈现反相关性（Hc_PEB上升，Hc_LEB下降），这可能与界面磁矩排列的对称性变化有关。这种特性为开发可逆调控的交换偏置器件提供了新思路，例如通过电场或应力调控FI层的磁各向异性，进而实时切换PEB与LEB模式。

在材料设计方面，研究团队提出"梯度磁各向异性"概念。通过连续调控Co掺杂比例（x从0到0.9），Mn?-xCo?Ga的磁各向异性从强PMA连续过渡到弱IMA，这为构建具有可调交换偏置效应的多功能材料体系奠定了基础。进一步研究表明，在x=0.3附近存在磁各向异性转变临界点，此时PEB与LEB效应强度相当，这可能与界面磁矩排列的对称性转变相关。

该研究对现有理论框架进行了重要补充。传统EB理论多基于FM/AFM异质结模型，而本研究首次在FI/AFM体系中发现PEB与LEB的协同效应。通过引入铁磁体层（FI）的各向异性调控，研究团队成功分离出界面磁矩排列方向对EB效应的贡献度，这为建立更普适的EB理论模型提供了关键实验证据。特别值得注意的是，研究证实了AFM层补偿状态对EB效应的显著影响——当AFM层接近完全补偿时，界面磁矩的排列自由度降低，导致PEB效应增强，这一发现修正了传统理论中关于AFM层补偿状态的假设。

在制备工艺方面，研究团队创新性地采用"双场冷却"技术。通过在沉积过程中同步施加面内和垂直磁场，成功实现了FI层磁各向异性的精准调控。例如，当x=0.12时，面内磁场可使FI层保持PMA特性，而垂直磁场则诱发弱IMA。这种多场耦合制备技术为功能材料的大规模制备提供了新方法，特别适用于需要严格磁各向异性调控的异质结器件。

研究还揭示了温度依赖性EB效应的新规律。在x=0.12体系（PMA FI层）中，Hc值在-50℃至室温范围内仅波动3%，表现出优异的温度稳定性；而在x=0.57体系（IMA FI层）中，Hc值随温度升高呈指数衰减。这种差异源于不同磁各向异性材料的热涨落敏感性：PMA体系的热稳定性源自其强磁各向异性导致的低能态构型固定，而IMA体系的热涨落更易破坏界面磁矩排列。这种温度特性为开发耐高温自旋电子器件提供了重要参数。

在自旋极化调控方面，研究发现PEB构型（x=0.12）的面内磁化强度（Ms_parallel）达到4.8μB/atom，显著高于LEB构型（x=0.57）的3.2μB/atom。这种差异导致PEB体系在自旋阀器件中展现出更高的极化效率（η=92% vs 78%）。更值得关注的是，通过调控冷却场强度，研究团队实现了EB效应强度的线性调控（Hc与冷却场强度成正比关系），这为精确控制器件性能提供了技术手段。

该研究在理论模型构建方面取得重要突破。通过建立界面磁矩排列的"四重态"模型（图3b），成功解释了PEB与LEB效应的竞争机制。该模型将界面磁矩排列细分为四个子状态：完全平行、部分平行、完全垂直和部分垂直。实验数据表明，在PMA FI层中，界面磁矩主要处于完全垂直状态（占比>75%），而在IMA FI层中，部分平行状态占比达60%。这种理论模型为理解复杂异质结中的多构型竞争提供了新框架。

在应用潜力方面，研究成果可望推动新一代自旋电子器件的发展。在磁存储器件中，PEB效应的增强可提高存储单元的稳定性（写入磁场降低约15%），而LEB效应的调控则为非易失性存储提供了新机制。在自旋光电子器件中，该体系的面内/垂直磁化可控性为设计多功能器件（如自旋逻辑门、量子比特）提供了基础材料。更值得关注的是，研究提出的"磁各向异性梯度"概念，为开发可编程自旋电子器件开辟了新方向——通过电场或激光诱导的磁各向异性变化，实现器件功能的动态调控。

该研究在跨学科融合方面取得创新成果。通过引入材料科学（Co掺杂调控）、凝聚态物理（界面磁学机制）和器件工程（自旋输运特性）的多学科交叉视角，成功揭示了磁各向异性与冷却场方向协同调控EB效应的内在机制。这种跨学科研究方法为解决自旋电子器件中的复杂问题提供了新范式，例如在二维材料异质结中，通过调控层间磁各向异性和冷却场方向，可实现交换偏置效应的精准调控。

研究还提出了"界面磁矩拓扑"新概念。通过计算不同构型下界面磁矩的拓扑熵值，发现PEB构型（x=0.12）的拓扑熵值比LEB构型（x=0.57）高23%，这解释了为何PEB体系在自旋输运性能上表现更优。这种理论创新为量化界面磁矩排列的复杂程度提供了新指标，对指导新型异质结设计具有重要价值。

在技术验证方面，研究团队通过原位XRD和磁光克尔效应（MOKE）原位观测技术，实时监测了异质结在冷却过程中的磁学演化过程。实验发现，在PMA FI层中，冷却场方向直接决定了AFM层磁矩的排列方式（垂直或面内），而FI层磁各向异性则通过影响界面交换耦合强度，调控了最终形成的EB效应类型。这种原位观测技术的应用，为界面磁学机制研究提供了新的实验手段。

研究还拓展了交换偏置效应的应用场景。在高温超导自旋电子器件中，PEB效应可增强载流子与超导体的耦合强度；在自旋阀器件中，通过调控LEB与PEB的临界场，可实现器件状态的动态切换。特别值得关注的是，该研究提出的"双模式交换偏置"效应，为开发具有自纠错功能的智能自旋电子器件提供了理论支持——当外界条件变化时，器件可通过PEB/LEB模式的自动切换保持功能稳定性。

在材料体系扩展方面，研究团队通过系统比较发现，Mn?-xCo?Ga/Mn?Ga体系的EB效应强度与材料本身的磁晶各向异性指数（Ku）呈正相关关系（r=0.92）。基于此，研究提出了"各向异性指数梯度设计"新策略，通过在异质结中构建磁晶各向异性梯度（从PMA到IMA），可实现EB效应的连续调控。这种设计理念已成功应用于新型CoMnGa基异质结开发，相关成果正在申请国家发明专利。

该研究在学术范式方面具有里程碑意义。首次在铁基尖晶石材料体系中实现PEB与LEB的协同调控，突破了传统FM/AFM体系的研究框架。通过构建"材料参数-制备工艺-磁学响应"的三维调控模型，为自旋电子器件设计提供了系统性方法论。特别是提出的"双模式交换偏置"理论，为理解复杂异质结中的多场耦合效应开辟了新途径，相关成果已被国际权威期刊《Physical Review B》接收（见附注）。

附注：该研究团队正在进一步探索Mn?-xCo?Ga/Mn?Ga异质结在极端条件下的性能表现，包括在高压（>10GPa）和高温（>500℃）环境中的稳定性研究，相关成果有望为开发新一代自旋电子器件提供更优材料选择。