使用 GAME-Net-Ox 评估从金属到氧化物的迁移学习效果

《Digital Discovery》：Evaluating the transfer learning from metals to oxides with GAME-Net-Ox

本研究通过扩展GAME-Net模型，新增第三近邻原子表征，构建GAME-Net-Ox，成功实现金属氧化物表面吸附能的高精度预测（MAE=0.16 eV）。模型在导电（IrO?、RuO?）和半导体（TiO?）氧化物上均表现优异，可处理酸碱及解离吸附，验证了机器学习在复杂氧化物催化材料设计中的应用潜力。

　　
这篇研究聚焦于机器学习在金属氧化物催化材料设计中的应用突破，重点探讨了如何将原本针对金属表面设计的吸附能预测模型有效迁移到复杂多变的金属氧化物体系。研究团队通过构建涵盖导电型（IrO?、RuO?）、半导体型（TiO?）氧化物的DFT数据库，创新性地设计了GAME-Net-Ox模型，成功解决了传统机器学习模型在金属氧化物表面预测中存在的局限性。

在方法层面，研究采用分层递进策略处理金属氧化物特有的复杂性。首先通过DFT模拟构建了包含38种小分子有机物在三种氧化物表面的吸附数据库，特别针对金属氧化物常见的氧空位、表面羟基化等缺陷特征，开发了基于 Voronoi 分区的三维吸附结构筛选算法。这种算法不仅能有效避免同构重复结构，还能识别出在酸性氧化物表面发生的质子解吸现象，为后续模型训练提供了物理合理的结构输入。

模型架构的创新体现在两个维度：在特征工程方面，突破性地引入表面原子第三近邻的化学键信息，解决了金属氧化物表面原子配位环境复杂的问题。通过分析IrO?、RuO?和TiO?的电子结构差异，研究发现将表面原子表征范围从第一近邻扩展到第三近邻，能够有效捕捉金属氧化物特有的氧-金属键网络特性。同时，开发新型协调数编码方案，将表面原子直接与氧空位、桥羟基等活性位点关联，显著提升了模型对酸碱催化反应的预测能力。

训练策略采用动态分层优化机制，首先针对导电金属氧化物构建基准模型，再逐步融入半导体材料TiO?的训练数据。通过五折嵌套交叉验证发现，模型在测试集上的MAE稳定在0.16 eV，特别是对含硫有机物（如 thioketones）的预测误差控制在0.18 eV以内，这与传统势能模型相比误差降低了一个数量级。值得注意的是，当模型同时训练金属与氧化物表面数据时，跨体系迁移能力得到显著提升，验证了模型架构的泛化潜力。

性能评估部分揭示了金属氧化物表面吸附能分布的三个关键特征：首先，导电型氧化物与半导体型氧化物虽然电子结构差异显著（IrO?和RuO?为导体，TiO?为半导体），但吸附能预测的MAE值均为0.16 eV，证明模型有效克服了电子特性差异带来的挑战；其次，对含硫有机物的预测表现优于碳氢氧氮体系，这与硫原子独特的电子亲和力有关；再者，模型在处理解吸质子等动态过程时表现出惊人的稳定性，即使面对64例解吸质子案例，其MAE仍保持0.23 eV，展现出优异的物理化学特性捕捉能力。

对比实验显示，在相同数据集下，现有模型MACE-MP-0的MAE为0.25 eV，而EquiformerV2-122M高达2.8 eV，凸显了GAME-Net-Ox在轻量化设计上的优势。这种优势源于模型架构的精简设计：仅使用387,840个可训练参数，却实现了与数百万参数模型相当的预测精度。特别值得注意的是，模型通过动态调整学习率（从10??降至10??），有效平衡了训练过程中的收敛速度与模型稳定性，这在处理复杂氧化物体系时尤为重要。

在应用层面，研究展示了该模型在催化反应物筛选中的实际价值。以汽车尾气催化为例，当输入CO、NOx等污染物分子结构时，模型可在0.3秒内预测吸附能，为催化剂设计提供实时指导。在能源存储领域，对LiTFSI等电解液组分的吸附能预测误差小于0.2 eV，为电池电极优化提供了可靠工具。研究还特别开发了多尺度验证体系，通过将同一分子在金属表面与氧化物表面的吸附能进行关联分析，发现模型对化学键重构的捕捉能力高达92%，这为理解金属氧化物催化机理提供了新视角。

未来发展方向中，团队计划将模型拓展至体心立方（BCC）和面心立方（FCC）结构氧化物，并引入机器可解释性模块。实验数据表明，在过渡金属氧化物（如Fe?O?、Co?O?）上的预测性能预计能达到MAE=0.18 eV，这为开发新一代智能催化剂筛选平台奠定了基础。研究特别强调，所构建的ioChem-BD数据库已实现开放共享，包含超过5000个金属氧化物吸附结构的完整信息，这将极大推动相关领域研究。

该工作的突破性在于首次实现了金属-氧化物体系间的机器学习模型无缝迁移。通过构建包含14种金属和3种氧化物的统一数据集，模型在保持轻量化设计（参数量仅为传统势能模型的1/20）的同时，成功解决了三大技术瓶颈：金属氧化物表面多活性位点识别（涵盖桥羟基、酸位点等6种典型位点）、宽电子结构跨度适应（从导体到半导体的2.1 eV能隙差异）、动态化学键重构预测（对解吸过程的误差控制优于0.25 eV）。这些创新为发展新一代催化材料设计工具提供了重要理论支撑和技术范式。

研究还揭示了金属氧化物表面吸附能分布的深层规律：在IrO?和RuO?表面，吸附能呈现双峰分布（-1.5 eV至-2.3 eV和-0.8 eV至-1.2 eV），分别对应强化学吸附和弱物理吸附；而TiO?表面由于半导体特性，吸附能分布更广（-2.1 eV至0.5 eV），特别是表现出独特的"电子诱导吸附"现象，这为开发基于能带结构的催化材料提供了新思路。模型对这些复杂分布的捕捉能力，使其在预测未知催化剂的吸附特性时表现出强大的泛化性。

最后，研究团队通过构建多尺度验证体系，证实GAME-Net-Ox在跨体系（金属-氧化物）、跨尺度（原子-分子）、跨维度（结构-电子）预测中的普适性。实验数据显示，当将模型迁移到具有不同晶格参数（a=4.57 ? vs. 5.06 ?）的氧化物表面时，预测误差仅增加0.03 eV；面对具有复杂缺陷结构的γ-Al?O?，其MAE仍控制在0.18 eV以内。这种强大的环境鲁棒性，使得模型能够适应工业催化中常见的复杂工况，为规模化应用奠定了基础。