BRINE：一种经济高效的电化学自驱动实验室，用于加速高性能电解质的研发过程

离子电导率优化：BRINE平台通过自动化实验与贝叶斯优化，在多组分电解质体系中高效筛选出高导电路径，在4组分系统中达到32.13 S m?1，在含Zn2?的5组分系统中实现28.09 S m?1，验证了自主实验室在加速电解质研发中的价值。

　　
电解质材料的高效研发正面临日益复杂的系统需求。传统实验方法在处理多组分电解质体系时存在显著局限：首先，人工配制难以覆盖庞大的化学组合空间，尤其是当涉及5种以上组分时，传统正交实验设计需要超过10^5种组合验证；其次，实验参数间的非线性相互作用使得基于经验的优化策略难以突破局部最优。针对这些问题，本研究团队开发了BRINE（Bayesian Robotic Investigator of Novel Electrolytes）自主实验室系统，实现了电解质性能的闭环自动化优化。

### 系统架构与技术创新
BRINE平台通过"硬件+软件+算法"的三维协同构建了新型电解质研发范式。硬件方面，基于OpenTokots OT-2液处理机器人构建了核心操作单元，配备定制式三维打印电极阵列（Pt/Pt对结构），可同时进行电解质配制和电化学测试。电极设计采用梯度浸渍技术，确保活性面积稳定在25.3±0.8 cm2，与商用电导池常数（2.8 m?1）精确匹配。软件层面开发了NIMS-OS（Next-generation Intelligent Multimodal Optimization System）控制系统，通过Python与Robot Operating System（ROS）的深度集成，实现了实验流程的端到端自动化。

系统创新体现在三个方面：其一，液路设计采用双通道独立供液系统，通过气相隔离技术将交叉污染率控制在0.3%以下；其二，开发的电极清洗算法（EC算法）可将电极表面残留电解质减少至0.5%质量比；其三，引入贝叶斯优化与强化学习的混合架构，使系统在探索未知区域时保持89%的搜索效率。

### 多组分电解质优化实践
#### 实验设计框架
系统采用"约束-优化-验证"的三阶段实验设计：
1. **约束建模**：根据 salts physicochemical properties 建立溶度积约束模型（图S3），设置初始浓度范围（0.5-5.0 M）
2. **动态调整**：实时监测环境温湿度（±0.5°C，10%RH波动范围），通过PID算法自动补偿浓度偏差
3. **多目标平衡**：在导电率（σ）优化的同时，集成阻抗相位角（φ）和离子迁移数（t?）的辅助监测

#### 典型应用案例
** Campaign 1（基础电解质优化）**：
- 研究对象：NaCl/KCl/MgCl?/CaCl?四组分体系
- 关键突破：发现0.09 M MgCl?的协同效应，使NaCl/KCl的摩尔比达到1:0.79时获得32.13 S/m的峰值电导率
- 独特发现：当电极间距从初始2.0 mm调整至1.8 mm时，系统响应速度提升40%

** Campaign 2（锌离子电池专用电解质开发）**：
- 约束条件：强制包含≥0.5 M ZnCl?
- 创新成果：开发出NH?Cl/KCl/ZnCl?三元主体系（1.6:1.0:0.6），在25°C下实现28.09 S/m的稳定电导率
- 工艺突破：采用微流控混合技术（图S4），将最大浓度波动控制在±0.05 M

### 优化算法与性能验证
系统核心的SMAC3优化引擎采用动态策略调整机制：
1. **探索-利用平衡机制**：
- BEE阶段（平衡探索）：使用空间分形采样策略，在三维浓度空间中实现97%的体积覆盖
- FE阶段（定向开发）：引入浓度梯度投影技术，使局部优化效率提升3倍
- GE阶段（全局搜索）：开发自适应网格细化算法，将搜索精度从初始0.5 M提升至0.05 M

2. **模型可靠性验证**：
- 随机森林模型在 Campaign 1中预测误差≤0.15 S/m（R2=0.98）
- 高斯过程模型与实验值吻合度达98.7%（图6）
- 重复实验标准差：σ=0.17 S/m（n=15），优于商用台式仪器的0.5 S/m指标

### 技术经济性分析
该平台在商业化应用中展现出显著成本优势：
| 指标 | 传统实验室 | BRINE系统 |
|---------------------|------------|-----------|
| 单次实验成本 | $120 | $15 |
| 人机交互时间 | 8h/次 | 0.2h/次 |
| 年度维护成本 | $45,000 | $12,000 |
| 电解质利用率 | 38% | 72% |
| 数据采集频率 | 1次/h | 5次/h |

系统在规模化应用中展现出指数级效率提升，当实验组合数超过500时，自动化系统的边际成本下降速率达62.5%。

### 应用前景与扩展性
该平台已成功拓展至三个应用领域：
1. **固态电解质开发**：通过模块化电极接口（图S7），可将测试周期从72小时缩短至8小时
2. **环境友好型电解质**：集成溶剂回收系统（图S8），使有机溶剂消耗量降低至传统方法的17%
3. **多参数协同优化**：正在开发的多目标优化模块（MGO-3.0），可实现导电率（σ）、界面稳定性（Δφ）、循环寿命（DoD）的三维平衡优化

### 现存挑战与改进方向
尽管系统性能显著优于传统方法，但仍存在三个主要改进方向：
1. **空间约束突破**：当前受限于96孔板布局，正在开发128孔模块化扩展板
2. **测量维度拓展**：计划集成电化学阻抗谱（EIS）、原位XRD等原位表征技术
3. **知识图谱构建**：通过建立电解质成分-性能关联图谱（图S9），可将新体系开发周期从6个月压缩至2周

### 结论
BRINE平台实现了电解质研发从经验驱动向数据驱动的范式转变。通过自主化的全流程控制，系统在20小时内完成了230种电解质组合的测试，发现2个具有工业应用潜力的高导体系（表S7）。特别值得关注的是，在 Campaign 2中，系统通过动态调整电解质配比，在维持0.5 M Zn2?浓度下仍实现了28 S/m以上的稳定电导率，这为高浓度锌离子电池的电解质设计提供了新思路。该平台已申请5项发明专利（ZL2023XXXXXX），相关开源代码在GitHub获得1200+星标，正在形成行业标准的技术框架。