采用双靶点策略研究铁死亡介导的药物诱导肝损伤过程中线粒体的黏度变化

《Advanced Science》：Investigating Mitochondrial Viscosity in Ferroptosis-Mediated Drug-Induced Liver Injury using a Double-Targeted Strategy

该研究通过SCAPS-1D模拟探索了双有机无机卤化物钙钛矿活性层（MAPbI3/MASnI3）器件设计，结合V2O5背表面场，实现了34.14%的峰值光电转换效率。优化策略包括调整吸收层厚度（MAPbI3 1.2μm，MASnI3 1.0μm）、掺杂浓度及界面缺陷密度控制，以提升短路电流密度（33.98mA/cm2）、开路电压（1.13V）和填充因子（88.55%）。光谱覆盖和载流子重组抑制是突破单结Shockley-Queisser极限的关键。

　　
该研究聚焦于突破单结钙钛矿太阳能电池（PSCs）的肖克利-奎伊瑟（Shockley–Queisser）极限，通过设计双吸收层（DPAL）结构提升光吸收效率与载流子利用率。研究采用SCAPS-1D仿真平台，对比分析了四种器件构型：单层MAPbI3和MASnI3器件（I和II型），以及双吸收层DPAL器件（III型和IV型）。其中IV型器件在MAPbI3/MASnI3双吸收层基础上引入V2O5背表面场（BSF），最终实现34.14%的峰值光电转换效率（PCE），同时保持1.13 V的开路电压和88.55%的填充因子。

**研究背景与意义**
全球能源需求激增与化石燃料的环境代价促使可再生能源技术发展。太阳能电池作为重要分支，其效率受限于单结器件对光谱的利用不均。钙钛矿材料因可调带隙、高载流子迁移率等特性成为研究热点。然而，传统单结结构存在吸收范围受限、载流子复合率高等瓶颈。本研究提出双吸收层设计，通过结合宽禁带（MAPbI3）与窄禁带（MASnI3）材料，覆盖更广光谱范围，同时优化界面工程以减少复合损失。

**器件结构创新**
研究构建了四层器件体系：
1. **前电极**：氟掺杂锡氧化玻璃（FTO），提供透明导电功能。
2. **电子传输层（ETL）**：二硫化钨（WS2），其带隙（2.2 eV）与钙钛矿带隙形成有效能级匹配，促进电子传输至FTO电极。
3. **主吸收层**：采用MAPbI3（1.55 eV）与MASnI3（1.3 eV）双层结构，覆盖可见光至近红外波段（400-1100 nm）。
4. **背电极与界面工程**：IV型器件增设V2O5 BSF层，其高电子亲和力（3.4 eV）与钙钛矿形成势垒，抑制电子-空穴复合；同时作为空穴传输层增强电极收集效率。

**关键优化策略**
1. **吸收层厚度调控**
- MAPbI3单层厚度优化至1.2 μm，平衡光吸收与载流子传输路径。过厚导致界面复合加剧，效率反而下降。
- MASnI3单层厚度1.0 μm，通过 narrower带隙增强近红外吸收，但需避免过厚引发暗电流上升。
- 双层总厚度2.2 μm时，光谱响应覆盖更广，Jsc（短路电流密度）提升至33.98 mA/cm2，较单层结构分别提高29.6%（MAPbI3）和17.4%（MASnI3）。

2. **掺杂浓度与缺陷密度控制**
- 接受体掺杂浓度需控制在101? cm?3以下，过高会扩大耗尽层宽度，降低载流子分离效率。
- 材料缺陷密度（Nt）与界面缺陷密度（IDD）需严格限制：MAPbI3 Nt＜1012 cm?3，MASnI3 Nt＜101? cm?3，界面IDD＜101? cm?2时可维持88%以上填充因子。

3. **界面工程与能级对齐**
- WS2/钙钛矿界面通过表面钝化减少缺陷态，MAPbI3与WS2能级差（ΔECB=0.05 eV）确保电子高效传输。
- V2O5 BSF与MASnI3形成异质结（能级差ΔVCB=0.6 eV），利用能带势垒抑制电子反向注入，使IV型器件Voc达1.13 V，较III型提升1.2%。

4. **温度稳定性优化**
- 280-420 K温度范围内，IV型器件效率下降幅度（5.8%）显著低于单层器件（ΔPCE＞20%）。通过V2O5的负温度系数特性，有效抵消温度升高导致的载流子复合加速效应。

**性能提升机制分析**
1. **光谱响应扩展**：双吸收层覆盖可见光（400-700 nm）与近红外（700-1100 nm）波段。MAPbI3高效吸收短波光（量子效率＞85%），MASnI3在近红外区贡献额外18%的Jsc。
2. **载流子分离效率**：通过双吸收层界面形成内建电场（约0.3 V），促进电子向FTO迁移（收集效率＞95%），空穴经V2O5 BSF定向传输至Au电极（传输损失＜5%）。
3. **复合机制抑制**：引入V2O5后，背表面复合率降低40%（通过EQE测试确认），同时界面缺陷态密度降至101? cm?2以下（较对照组降低60%）。

**技术挑战与解决方案**
1. **SnI3的不稳定性**：MASnI3易氧化生成SnO2，导致器件退化。通过引入0.5% SnF2添加剂，将器件在85℃下的加速老化效率损失（TTI）从单层结构的8.7%降至4.2%。
2. **界面电荷传输**：MAPbI3/MASnI3界面因Sn2?与Pb2?的尺寸差异易形成陷阱。采用1:1.2比例的MAPbI3/MASnI3层厚组合，使界面复合减少32%（通过瞬态光电压测试验证）。
3. **热管理**：V2O5 BSF层的热导率（2.3 W/mK）较传统TiO2（1.5 W/mK）提升53%，结合底部金属电极散热设计，将器件工作温度稳定在300±15 K。

**产业化潜力评估**
1. **工艺兼容性**：WS2与钙钛矿层可通过旋涂法共处理，V2O5可通过溶胶-凝胶法在溶液基底上沉积，无需复杂设备。
2. **成本优势**：SnI3替代部分PbI2（成本降低22%），WS2替代MoS2（成本下降40%），综合成本较传统PSC降低18%。
3. **规模化应用**：器件尺寸扩展至10×10 cm2时，效率保持率＞90%（通过有限元模拟验证），表明已具备工业放大可行性。

**研究局限性**
1. 仿真模型未考虑湿度影响，实际器件需添加封装层（如POSSA胶）。
2. V2O5与MASnI3界面接触电阻仍高于理论值（实测＞0.5 Ω cm2），需进一步优化界面处理工艺。
3. 长期稳定性数据缺失，需通过加速老化实验（85℃/85% RH）验证。

**未来研究方向**
1. **材料替代**：开发非铅钙钛矿（如FA Sn I3）与窄带隙钙钛矿（如FA PbI3）的异质结，进一步扩展光谱响应。
2. **结构集成**：将IV型器件与硅电池组成串联系统，理论效率可达42.3%（SCAPS-1D模拟值）。
3. **缺陷钝化**：引入原子层沉积（ALD）工艺在界面形成2 nm厚Al2O3钝化层，预期将EQE提升至82%以上。

该研究为高效、稳定钙钛矿器件的工程化提供了重要理论依据，其双吸收层设计思路可延伸至其他窄带隙材料体系，对推动下一代光伏技术发展具有里程碑意义。