由于全球变暖和气候变化，风能和光伏等可再生能源的大规模应用，以及对电动汽车需求的增长，对储能设备的需求持续显著增加[[1], [2], [3], [4], [5]]。超级电容器具有高倍率性能和优异的循环稳定性，因此吸引了大量研究人员的关注[[6], [7], [8]]。
作为层状材料，层状双氢氧化物（LDH）具有独特的二维形态，自然提供了大量的离子通道，使其成为超级电容器的有前景的电极材料[[9], [10], [11], [12]]。特别是NiMn-LDH因其高理论容量、相对丰富的法拉第氧化还原反应和可控的成本而受到广泛研究[13,14]。然而，原始的NiMn-LDH导电性较差，这阻碍了电子的快速传输，结构变形会导致材料结构的破坏，从而影响长期稳定性[13,[15], [16], [17]]。为了克服这些限制，研究人员探索了形态和结构的调控[14,[18], [19], [20]]、通过复合材料形成进行表面/界面工程[12,[21], [22], [23], [24]]以及活性位点的调节[13,[25], [26], [27], [28]]。尽管NiMn-LDH已被广泛研究，但大多数先前研究集中在成分改性上。例如，Chen等人[29]采用搅拌方法在NiMn LDH表面均匀生长ZIF-67，从而引入了大量额外的活性位点并显著提高了电容。相比之下，晶体结构对NiMn-LDH电化学性能的影响却很大程度上被忽视了。
重要的是，非晶电极材料具有多种内在优势。它们高密度的电化学活性表面位点促进了电解质在整个材料体内的扩散，增加了可用于储电的活性位点[30,31]。低结晶度或非晶金属氢氧化物的结构缺陷进一步增强了离子扩散和反应动力学，从而实现了优异的倍率性能[32,33]。此外，非晶金属氢氧化物通常表现出更好的循环稳定性[34,35]。尽管有这些优点，关于NiMn-LDH中晶体结构影响的研究仍然很少，晶体结构对其电化学性能的具体作用仍需进一步研究。迄今为止，只有少数报告描述了低结晶度或非晶NiMn-LDH[25,[36], [37], [38]]。Shi等人[14]通过电沉积法制备了具有部分非晶结构的三维多孔Ni/NiMn LDH电极，该电极在1 A g?1电流下实现了2755.36 F g?1的优异比容量。然而，非晶区域对这些性能提升的精确贡献尚未明确分析。为了系统阐明晶体结构如何影响NiMn-LDH作为超级电容器电极的性能，以受控方式合成不同结晶度的NiMn-LDH是非常重要的。不幸的是，目前还没有简单的方法可以合成具有可调结晶度的NiMn-LDH，这使得开发此类策略成为一个关键的研究挑战。
在这项工作中，我们引入了一种恒电位氧化方法来调节NiMn-LDH的晶体结构，并研究不同结晶度对其储电性能的影响。使用碳布作为基底，通过水热法在碳布上生长NiMn-LDH。随后，在固定电位下对制备好的NiMn-LDH进行不同时间的氧化，以获得不同结晶度的样品。随着氧化时间的增加，结晶度逐渐降低，在900秒时达到最佳状态（记为O-900s）。得益于其降低的结晶度，O-900s电极在1 A g?1电流下表现出206.3 mAh g?1的显著比容量，并且在4000次循环后仍保留了79.9%的容量。我们的工作为通过调节晶体结构来优化NiMn-LDH电极和开发高性能超级电容器提供了有力框架。
