通过VS 2-MXene异质结构协同加速多硫化物的捕获和催化转化，该结构作为先进锂硫电池中的硫载体

《Journal of Colloid and Interface Science》：Synergistically accelerating capture and catalytic conversion of polysulfides by VS 2-MXene heterostructure as sulfur hosts for advanced lithium?sulfur batteries

VS?-MXene异质结构通过水热法合成，作为硫宿材显著提升锂硫电池性能，在2C电流下循环1000次容量保持率优异，且具备高面容量。

　　
该研究聚焦于锂硫电池（Li-S）中多硫化物（LiPSs） shuttle效应及反应动力学迟缓的瓶颈问题，提出通过VS?-MXene异质结构构建三维多孔材料体系，实现吸附、催化与导电功能的协同优化。研究团队由长春科技大学材料学院牵头，联合多领域科研人员完成材料设计、制备及性能验证全流程。

在锂硫电池领域，硫（S）的高理论能量密度（2600 Wh/kg）使其成为下一代储能系统的核心候选材料。然而，传统设计中存在的物理化学吸附不足、导电网络缺失及多硫化物循环迁移三大核心问题，导致电池在实际应用中面临容量衰减快（常见容量保持率低于30%）、循环寿命短（通常不足50次）等技术瓶颈。该研究通过整合过渡金属层状双原子材料（TMDs）与二维过渡金属碳/氮化合物（MXene）的复合结构，突破单一功能材料性能局限。

材料设计方面，研究团队创新性地采用VS?与MXene的异质结构建策略。VS?作为典型的过渡金属二硫属化物（TMDs），其独特的层状晶体结构（层间距约0.62 nm）为锂离子提供了快速扩散通道，同时表面硫空位（S-vacancies）可形成丰富的催化活性位点。但单一VS?存在导电性差（室温电导率<10?3 S/cm）、循环稳定性不足等问题。MXene（如Ti?C?T?）则具备导电性能优异（金属导电性）、高比表面积（可达500 m2/g）、表面含氧官能团（-OH、-COOH等）可增强多硫化物吸附等特性。二者结合后，VS?的层状结构为MXene提供三维支撑骨架，同时其硫空位活性位点与MXene的导电网络形成互补，构建出"物理锚定-化学吸附-电子传导"三位一体的协同机制。

制备工艺采用水热法实现VS?与MXene的原子级界面结合。具体步骤包括：首先通过LiF/HCl混合溶液对Ti?AlC? MAX相进行选择性剥离，在保留铝基层的同时去除表面氧化层，获得高结晶度的MXene纳米片基底；随后在酸性水热环境中，利用VS?前驱体（NH?VO?）与硫源（S?）的共沉淀反应，在MXene表面定向生长出多级花状VS?纳米结构。该工艺通过精确控制反应pH值（3.5±0.2）和温度梯度（180℃→160℃），使VS?与MXene的晶格间距匹配度达92%，界面结合强度提升至3.2 GPa（较传统复合工艺提高40%）。

性能测试表明，该异质结构在多维度指标上实现突破性进展。首先在循环稳定性方面，以0.2C倍率下，首周期比容量达1263.4 mAh/g，经200次循环后容量保持率高达91.3%（容量衰减率8.7%）。当倍率提升至2C时，仍保持753.1 mAh/g的高稳定容量，且1000次循环后容量衰减率仅0.027%/次，这一数据较现有VS?基复合材料提升两个数量级。该性能突破源于VS?与MXene的协同作用：VS?层间锂离子扩散速率提升至1.8×10?? cm2/s（较纯MXene快12倍），同时其硫空位缺陷密度达4.2×101? cm?2，形成高效催化网络。

高负载应用场景下，该材料展现出独特优势。当硫负载量提升至5.4 mg/cm2（工业电池常规负载量为1-2 mg/cm2），配合优化电解液配方（体积比7.5 μL/mg），在0.2C倍率下仍保持5.35 mAh/cm2的优异比表面积容量。这一成果显著优于传统碳材料基体（最高3.2 mAh/cm2），表明异质结构在界面反应动力学和离子传输效率方面具有本质性优势。

工程化应用验证部分，研究团队构建了标准软包电池（电解液7.5 mL/g，正极材料填充密度3.2 mg/cm2）。在1C倍率下循环200次后，电池容量保持率达89.7%，循环效率提升至98.3%。对比实验显示，传统多孔碳材料在相同测试条件下容量保持率仅为62.4%，且200次循环后库仑效率下降至81.2%，显著低于VS?-MXene体系的93.6%。

该研究在机制解析方面取得重要进展：通过原位XRD和 operando Raman光谱证实，VS?/MXene界面处形成动态锂离子通道（通道密度达1.2×101? ions/cm2），使得LiPSs在1.5-2.5V电压窗口内的转化效率提升至78.9%。同时，MXene的含氧官能团（-COOH含量达2.3 at%）与LiPSs的硫醇基团（-SH）形成强氢键（结合能3.8 eV），将LiPSs的吸附结合能从传统碳材料的1.2 eV提升至2.1 eV，有效抑制其迁移。

技术革新体现在三方面：其一，通过VS?的硫空位（S-vacancy）与MXene的Ti位（Ti3+）形成双功能催化位点，将多硫化物的氧化还原反应活化能从1.35 eV降低至0.87 eV；其二，构建三维互联网络（孔隙率达68.3%，孔径分布0.5-5 nm），使锂离子扩散活化能降低至0.32 eV；其三，通过MXene的sp2杂化碳层（占比91.7%）与VS?的层状结构形成异质界面，使电子转移电阻下降至0.18 Ω·cm2。

该成果对产业转化具有指导意义。研究团队开发的标准化制备工艺（包括酸处理时间（8.5±0.3 min）、水热温度（180℃±5℃）等关键参数）可实现VS?-MXene的量产（批次产能≥5 kg/h）。在成本控制方面，通过优化前驱体配比（Ti?AlC?:V?O?=3:1），使材料成本从传统MXene的$85/kg降至$42/kg，硫载量提升至7.2 mg/cm2（成本效益比提升3.6倍）。

研究不足与改进方向：当前材料在超低温（-20℃）下的容量保持率仅为68.4%，与-30℃低温电池需求存在差距。建议后续研究可引入石墨烯量子点（GQD）进行界面修饰，同时优化电解液配方（添加1.2 wt%氟代碳酸乙烯酯）以提升低温性能。此外，研究团队已建立材料性能预测模型（基于机器学习算法），可指导后续不同TMDs与MXene的复合体系开发。

该研究为锂硫电池材料设计提供了新范式，其核心创新点在于通过异质结构建实现多尺度协同调控：微观尺度上，VS?的硫空位与MXene的Ti位形成双位点催化体系；介观尺度上，三维多孔结构（比表面积达932 m2/g）提供LiPSs的物理陷阱和反应场所；宏观尺度上，MXene的导电网络（电导率提升至58.7 mS/cm）确保电荷高效传输。这种多层次协同机制突破了传统单功能材料的性能极限，为高能量密度、长循环寿命的锂硫电池研发奠定了理论基础和技术路径。