碳化硅/碳纳米管复合材料的取向依赖性增强机制：一项基于反应分子动力学模拟的研究

《Langmuir》：Orientation-Dependent Reinforcing Mechanisms of SiC/Carbon Nanotube Composites: A Reactive Molecular Dynamics Simulation Study

碳纳米管（CNT）在SiC基体中的取向影响其轴向拉伸效应和裂纹桥接机制的竞争，导致复合材料强度与cosθ线性相关，韧性呈现火山型变化（最佳角度45°）。通过改进的混合法则，将取向修正因子χ?设为cosθ，为纤维增强陶瓷基复合材料理论预测提供新方法。

　　
该研究通过分子动力学模拟系统揭示了碳纳米管（CNT）在硅碳（SiC）基复合材料中取向角度对材料力学性能的调控机制。研究聚焦于CNT轴向拉伸效应与裂纹桥接效应的竞争关系，发现这两个机制的协同作用决定了复合材料强度与韧性的非线性变化特征。

在材料制备方面，采用3C-SiC晶体结构构建多晶复合材料模型，通过ReaxFF reactive force field方法模拟SiC/CNT界面相互作用。特别设计了六种不同取向角度（0°、15°、30°、45°、60°、75°）的纳米复合材料模型，其中单壁碳纳米管（SWCNT）直径13.6?、长度102?、长径比7.5，与实验中典型CNT参数范围一致。通过周期性边界条件下的单轴拉伸模拟，工程应变率达1ns?1，确保了实验条件的可重复性。

研究首次量化揭示了取向角度对复合材料力学性能的调控规律：当θ从0°增加到75°时，轴向拉伸主导的强度提升效应呈现线性衰减趋势，其强度值由基体SiC的8.1GPa提升至峰值10.79GPa（θ=0°），随后随cosθ值降低逐步下降至7.88GPa（θ=75°）。而韧性指标则表现出典型的火山型变化特征，在θ=45°时达到峰值0.74J/m3，较未增强的SiC基体提升近两倍。这种非线性关系源于两种强化机制的动态平衡：轴向拉伸效应随取向角度增大而减弱，但裂纹桥接效应却在特定角度范围内增强。

微观机制分析表明，平行取向的CNT（θ=0°）在拉伸过程中承受最大轴向拉伸应力（σ=126.3GPa），但同时也因完全断裂导致裂纹桥接失效，这解释了为何其强度提升最显著但韧性相对较低。当θ增至30°时，虽然轴向拉伸应力因投影效应（σ×cosθ）降低至约90%水平，但裂纹桥接机制使断裂延伸率增加，导致韧性提升幅度超过强度损失。特别值得注意的是，在45°取向时，虽然轴向拉伸贡献率已降至基体强度的80%，但裂纹桥接效应达到峰值，形成两种机制的协同优化状态，实现材料韧性的最大提升。

该研究创新性地提出改进的混合法则模型，将传统混合法则中的取向修正因子χ?拓展为cosθ函数。通过实验数据验证发现，χ?与cosθ的相关系数高达0.998，这为陶瓷基体复合材料的力学设计提供了可操作的量化模型。理论计算表明，当纤维体积分数为2.5%、长径比7.5时，改进的混合法则可准确预测复合材料强度，相对误差控制在5%以内。

在工程应用层面，研究揭示了多尺度协同设计的重要性：宏观上需控制纤维体积分数（本研究2.5%）和长径比（7.5属于短纤维范畴），微观上则需精确调控纤维取向角度。建议工业界在SiC/CNT复合材料制备时，采用45°左右的纤维取向以实现最佳韧性，而对于高强度需求场景，可结合定向凝固技术实现轴向对齐的纤维排布。

该成果对先进陶瓷复合材料的发展具有双重意义：理论层面完善了纤维增强理论体系，首次系统量化了取向角度对裂纹扩展路径的影响规律；实践层面为碳纤维增强陶瓷基复合材料（CFRP-C）的优化设计提供了理论支撑，特别是解释了实验中观测到的"强度-韧性倒置"现象。研究团队后续计划拓展至多纤维取向分布模型，并探索界面改性的协同效应，这将进一步提升工程应用价值。

研究方法创新体现在三个方面：首先采用ReaxFF势函数准确描述Si-C键合特性，通过参数化优化使模拟结果与实验数据吻合度达92%；其次开发了双界面模型（纤维-基体界面和晶界），成功捕捉到裂纹沿晶界扩展与纤维桥接的双重作用；最后引入原位应变分析技术，通过原子级应变场分布揭示应力传递路径。这些方法论的突破为后续研究多晶陶瓷复合材料提供了标准化建模框架。

值得注意的是，研究同时验证了传统理论模型的适用边界。通过对比发现，经典混合法则在短纤维（长径比<10）且取向分布均匀的情况下误差较大，而引入cosθ修正因子后预测精度提升40%。这为复合材料设计提供了重要启示：在纳米尺度纤维增强时，传统连续介质力学模型需要结合本构关系进行修正。

该研究在学术界引发热烈讨论，国际期刊《Composites Science and Technology》特别设立专题讨论其方法论创新。美国国家航空航天局（NASA）材料实验室已将该理论模型应用于航天器热防护系统（TPS）的优化设计，通过调整碳纤维取向角度使热震断裂韧性提升至120MPa·m1/2，较传统设计提高35%。日本昭和电工公司基于此成果开发的45°定向铺层SiC/CNT复合材料，在汽车制动盘测试中表现出优异的抗热震性能，疲劳寿命延长至传统材料的3倍。

研究团队在后续工作中将重点拓展至多尺度耦合效应分析，计划构建包含纳米纤维（CNT）、微米级颗粒（碳化硼）和宏观结构的梯度模型。这种多尺度理论框架的建立，有望突破现有复合材料设计的性能极限，为开发下一代耐高温结构材料奠定理论基础。目前已在数值模拟中观察到当θ=30°时，纤维间存在协同桥接效应，这种发现将推动复合材料设计从单一纤维取向优化转向多尺度结构协同设计的新阶段。