新型YFe?-xPt?Sb?（x = 0, 0.01, 0.05）化合物的磁性和结构性质

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Magnetic and structural properties of novel YFe 2-xPt xSb 2 (x = 0, 0.01, 0.05) compounds

YFe2-xPt-xSb2化合物通过固相烧结法制备，晶体结构为ThCr2Si2型（空间群I4/mmm）。低场磁化率显示低温自旋冻结及磁不可逆性，高温符合修正居里-外斯定律，并在约10K检测到超导迹象。临界电流密度与钉扎力分析符合Dew-Hughes模型，证实成分调控和退火工艺对磁性能及超导机制的关键影响。

　　

Cihat Boyraz|Adil Guler|Perihan Aksu|Yildirhan Oner

马尔马拉大学，技术学院，机械工程系，34854，马尔泰佩，伊斯坦布尔，土耳其

摘要

在这项研究中，我们对通过固态烧结合成的YFe_2-xPt_xSb₂（x = 0、0.01和0.05）化合物进行了详细的磁性研究。所有样品在室温下都结晶为ThCr₂Si_{2型结构（空间群I4/mmm）。对所有样品进行了低场直流磁化率测量。这些化合物在低于矫顽力的低场下表现出明显的磁不可逆性，这归因于低温下的自旋冻结现象。在较高温度下，它们的磁化率非常精确地遵循修正的居里-外斯定律。磁分析还表明，在T ≈ 10 K以下出现了超导性。}

临界电流密度（J_c）和归一化钉扎力（F_p/F_{p,max）作为施加磁场的函数被系统地研究了。此外，根据Dew-Hughes模型，Fp/Fp,max曲线与归一化场h = H/Hirr尺度吻合得很好。}

最后，研究表明YFe₂Sb₂的磁状态受到成分和退火条件的强烈影响。高温退火通过增加Fe位点上的Fe占据率来增强磁化，从而有利于Fe的完全有序排列。

引言

自从在氟掺杂的LaFeAsO中发现26 K超导性[1]以来，通过用其他稀土元素替代La，在相同的结构框架中实现了高达55 K的最高临界温度（T_{c[2]、[3]、[4]。尽管人们付出了大量努力来发现新的高Tc超导家族以超越这一55 K的限制，但阐明其背后的超导配对机制仍然是一个重大挑战。到目前为止，已经在各种结构家族中识别出了多种基于铁的超导体[5]。此外，一些金属间化合物（如(Lu/La/Y)TM2(Si, Ge)2，其中TM表示d电子过渡金属）也表现出超导性，这构成了与常见的基于铁的超导体（IBSs）不同的新型122型家族。值得注意的是，这些材料既不含磷属元素也不含硫属元素[6]、[7]、[8]、[9]。金属间化合物YFe2Ge2作为某些层状铁锗化物家族的成员，由于其异常强的电子关联性，被认为是一个独特且有趣的系统。据报道，它在室温下结晶为众所周知的四方ThCr2Si2型结构，其特征是由边缘共享的FeGe4四面体与Y原子交替形成的正方形晶格铁层。其高Sommerfeld系数约为100 mJ/(molK²)，表明了强烈的电子关联性，并且接近磁性[10,11]。然而，即使在非常低的温度下也未观察到长程磁有序。然而，最近的非弹性中子散射实验表明了平面内铁磁性和反铁磁性的共存[12]。}

X射线吸收和光电子发射研究也表明YFe₂Ge₂中存在大的Fe磁矩波动[13]，这使其接近磁性的边界。由于费米能级附近N(E_{F)的态密度N(EF)具有强烈的色散，其电子结构是三维且高度各向异性的。Zou等人首次在YFe2Ge2中观察到1.8 K的超导性[10]。在YFe2Ge2的超导性初步报道之后，Kim等人[14]使用Sn磁通量方法对YFe2Ge2单晶的生长进行了系统研究。他们没有在电阻率中发现任何明显的超导性证据。基于对超导性质的分析，他们得出结论认为观察到的超导性是丝状的。他们还表明，单晶的残余电阻率比（RRR）与观察到的超导性之间没有明显的相关性。此外，最近的非弹性中子散射实验[12]揭示了平面内铁磁性和反铁磁性的共存。尽管YFe2Ge2与IBSs之间存在一些相似之处，但某些特征从根本上是不同的：它具有不寻常的三维电子结构（预测c轴方向的导电性更高），这在该系统中似乎是独特的；另一个特点是电阻率显示出异常的T^1.5幂律温度依赖性，表明非费米液体行为。即使在高质量的单晶YFe2Ge2样品中（具有高残余电阻率比），这种行为仍然存在；非费米液体（NFL）行为的稳健性可能归因于接近量子临界点的磁状态[15]。另一方面，已经证明通过调节熔体中的Fe/Ge比例可以生长出低无序度的优质多晶YFe2Ge2。在这种情况下，Fe位点上的Fe占据率达到最大。退火后可以最小化反位点无序，并将电阻率降低到约1 μΩcm。因此，在热容和电阻率中都观察到了体超导性[15]。}

之前的研究主要集中在铁基YFe₂Ge₂上，但没有针对下一个更重的磷属元素锑进行研究。在这项研究中，我们合成了YFe₂Sb₂化合物，希望用Ge替代Sb能够为上述122型家族的超导性提供更详细的探索，并使我们能够揭示样品制备条件或Fe位点占据率对超导性的关键作用。使用Pt原子进行掺杂是诱导磁状态的一种成熟方法。

材料与方法

在这项研究中，我们的样品是采用传统的固态化学合成方法合成的。在样品制备过程中，使用了纯度高的起始材料（> 99.9%）。这些元素的来源是Alfa Aesar和Merck公司。在合成过程中，所有前驱体材料都按照它们的化学计量比进行称重，并在真空中密封在石英安瓿中，然后用三分之一的氩气压力填充。首先，安瓿被

结果

图1中，2θ范围为10°至90°的衍射图谱对应于通过固态化学合成方法合成的YFe_2-xPt_xSb₂（x = 0、0.01、0.05）化合物。如图1所示，YFe_2-xPt_xSb₂样品显示出ThCr₂Si_{2型晶体结构，空间群为I4/mmm。平面内和平面外的晶格参数由Carine软件计算，并在图1的插图表中展示。如图1所示，结构中Pt元素的增加}

结论

我们研究了化学计量比的YFe_2-xPt_xSb₂化合物在广泛的温度和磁场范围内的磁行为。低场FC/ZFC测量显示出强烈的不可逆性和类超顺磁特性，在100 K附近出现异常，这种异常随着Pt的替代而变化，类似于Hopkinson效应。低场磁化和热剩磁进一步表明在低温下超导性和磁性的共存。在5 K下的磁通钉扎分析表明

CRediT作者贡献声明

Cihat Boyraz：写作 – 审稿与编辑，撰写原始草稿，监督，形式分析。Adil Guler：资源获取，数据管理，概念化。Perihan Aksu：方法论，研究，概念化。Yildirhan Oner：写作 – 审稿与编辑，撰写原始草稿，验证，监督。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

我们特别感谢Unal Ates在样品制备和测量方面的帮助。这项工作得到了马尔马拉大学 BAPKO部门的支持，项目编号为（FYL-2022-10334）。