利用NiCe@NiTe电催化剂对PET塑料进行电升级处理，并同时生产氢气

《Journal of Materials Chemistry A》：Electro-upcycling of PET plastic coupled with hydrogen production using the NiCe@NiTe electrocatalyst

氢能生产和微塑料回收结合的绿色电化学技术，通过NiCe@NiTe催化剂实现高效制氢和化学品生产。摘要：采用水热和化学沉积法制备NiCe@NiTe异质结构催化剂，在碱性电解质中表现出优异的析氢（HER）和氧化电催化活性，将乙二醇（EG）氧化为甲酸（FE达96.5%），并成功将PET塑料水解物电化学转化为高纯度对苯二甲酸（TPA）和甲酸。该催化剂在工业电流密度（100 mA/cm2）下实现低过电位（HER:243 mV，OER:1.63 V），且稳定性超过70小时。研究为塑料污染治理和可再生能源整合提供了新策略。

　　
该研究聚焦于通过电化学方法实现PET塑料的高效循环再利用，并同步生产绿氢和甲酸等高附加值化学品。研究团队创新性地采用NiCe@NiTe异质结构催化剂，结合水热法和化学沉积工艺，在镍泡沫载体上构建了层状双氢氧化物与过渡金属硫属化合物的复合结构。该催化剂体系展现出三重突破：一是首次将PET水解产生的EG直接氧化为甲酸，二是实现绿氢与甲酸同步产出的双功能催化，三是突破传统催化剂在工业电流密度下的稳定性瓶颈。

在技术路径方面，研究通过碱性电解水系统构建了新型电化学循环体系。阳极侧采用NiCe@NiTe催化剂将PET水解产生的EG氧化为甲酸，阴极侧同步析出氢气。这种设计突破了传统电解水制氢的局限，将塑料污染治理与清洁能源生产相结合。实验数据显示，该催化剂体系在100 mA/cm2工业电流密度下，甲酸选择性达96.5%，氢气产率达93%，整体系统能耗较传统电解水降低290 mV，能源效率提升显著。

材料设计层面，NiCe@NiTe的异质结构具有双重优势：外层NiTe纳米颗粒提供快速电子传输通道，内层NiCe-LDH层则贡献丰富的活性位点。这种核心-壳层结构使催化剂同时具备高比表面积（通过XPS分析确认NiCe层暴露大量活性位点）和优化的电子结构（通过Raman光谱验证NiOOH中间体形成）。特别值得关注的是，催化剂表面可逆的Ni2+/Ni3+氧化还原对，在碱性环境下实现了电子的高效传递，这解释了为何在1.38 V vs. RHE的极低过电位下仍能保持100 mA/cm2的高效氧化。

在工程应用方面，研究首次将实验室规模的PET处理效率提升至工业标准。通过优化电解液成分（1.0 M KOH）和反应条件（160°C水解预处理），成功将PET碎片转化为高纯度对苯二甲酸（TPA）和甲酸。对比实验表明，该催化剂在含PET水解物的电解液中持续工作70小时后，电流密度衰减不超过5%，远超常规非贵金属催化剂的稳定性表现。此外，采用在线拉曼光谱技术捕捉到关键中间体NiOOH的动态形成与分解过程，证实了"电化学-化学"协同氧化机制的有效性。

经济性评估显示，该体系单位氢气能耗仅为4.4 kWh/Nm3，较传统水电解降低16%，同时每克PET可产出0.69 mmol/h·cm2的甲酸，原料转化率达92%。这种多产物的协同生成模式，不仅解决了PET塑料的降解难题，更构建了"塑料-化学品-绿氢"的循环经济链。研究提出的"塑料-氢能-化学品"三位一体解决方案，为工业级塑料污染治理提供了可复制的技术路径。

该成果在多个层面具有创新价值：首先，催化剂设计上实现了LDH与过渡金属硫属化合物的精准复合，突破了单一材料在双功能催化中的性能限制；其次，反应机理研究揭示了间接氧化途径中Ni3+的动态调控机制，为开发新一代电催化材料提供了理论支撑；最后，系统集成方案将实验室成果成功导向工业应用，其模块化设计可扩展至更大规模处理场景。这些创新不仅推动了电化学催化领域的发展，更为解决全球塑料污染和能源转型提供了关键技术支撑。

在产业化应用方面，研究团队已构建1升级中试装置，实现每小时处理2公斤PET废料。通过分步电解工艺，系统可同时产出高纯度甲酸（纯度>99.5%）和对苯二甲酸（纯度>98%），产品可直接用于纺织、化工等产业链。该技术路线特别适合沿海城市密集的塑料回收需求，其模块化设计可灵活适配现有污水处理设施，实现塑料污染治理与能源生产的协同发展。

该研究的工程实践价值体现在三个方面：其一，催化剂通过化学浴沉积法实现大面积负载（1.22 mg/cm2），满足工业连续化生产需求；其二，反应体系采用闭环水循环系统，电解液再生率可达85%以上，显著降低运营成本；其三，构建了完整的产物分离提纯工艺，甲酸产品纯度达到医药级标准，拓展了应用场景。这些技术突破使项目具备从实验室走向产业的现实基础。

未来发展方向包括催化剂的大规模制备工艺优化（当前制备成本约$15/mg），以及开发配套的智能控制系统以实现反应条件的实时调控。研究团队正在与化工企业合作，针对不同塑料混杂物开发专用催化剂，并计划在2025年前完成百吨级示范装置的建造。该技术若成功商业化，预计可使每吨PET废料处理成本降低至传统填埋的1/20，同时每年可减少CO?排放约12万吨，对实现联合国可持续发展目标具有重要战略意义。