利用贝叶斯优化高效模拟复杂流体相图

《Digital Discovery》：Efficient simulation of complex fluid phase diagrams with Bayesian optimization

复杂流体相图通过改进的贝叶斯优化算法与自洽场理论（SCFT）高效定位，减少50%观察量。提出结合分相比率与权重因子的目标函数，利用约束优化动态排除无效区域，显著提升多组分系统相界测绘效率。研究验证了机器学习方法在工业级聚合物混合物开发中的可行性，为实验设计提供新范式。

　　
复杂流体相图的高效建模与主动学习策略研究

聚合物混合物的相行为研究在涂料、光刻胶等工业领域具有重要应用价值。传统实验方法需要系统测试成千上万的组成点，导致研究成本居高不下。针对四元及更高维体系相图测绘的挑战，作者团队创新性地将贝叶斯优化算法与自洽场理论（SCFT）相结合，建立了突破性的主动学习框架。

该研究突破性体现在三个方面：首先，开发出基于物理机理的复合目标函数，通过分析密度分布的极值特征和相分离强度，有效区分可混与不可混区域。其次，构建了智能采样约束机制，利用已获数据排除高冗余区域，使采样效率提升50%-93%。最后，实现跨模态数据融合，既兼容数值模拟结果，又能整合实验观测数据。

实验采用工业级三元聚合物混合体系作为验证基准，通过PolyFTS软件实现SCFT建模。研究对比了两种目标函数：一种是基于相分离强度的物理模型，另一种是二元分类器。在10%分辨率需求下，物理模型需要26次迭代完成，而分类器仅需13次；当分辨率提升至5%时，分类器迭代次数仅5次，较传统穷举法节省83%的计算量。

算法核心创新在于动态约束机制设计。系统首先在关键区域（如两相共存区）建立初始观测点，随后根据相邻10%分辨率内已确认的相行为，自动排除冗余采样区域。这种约束机制使算法能聚焦于实际相边界附近，有效规避无效实验设计。特别值得关注的是，该算法能自适应处理不同浓度体系的相分离特征，在二元、三元及四元体系中均展现出稳定性能。

工业应用价值体现在两方面：其一，将原本需要36-190个观测点的实验流程压缩至7-12次，显著降低研发成本；其二，建立的可扩展框架支持多组分体系（如6-8组分），通过模块化设计保持计算效率。实际案例显示，在含四个主要成分的体系中，传统方法需要1001个点完成1%分辨率建模，而本算法仅需200个观测点即可达到同等精度。

技术突破点在于物理信息融合的优化策略。不同于纯数据驱动的机器学习方法，该框架将SCFT模型的密度分布特征与贝叶斯优化结合，开发出能量化相分离强度的目标函数。通过计算各组分在富集相与贫集相的浓度比值（P值），系统可精准识别相分离临界点。这种物理先导的建模方式，既保证了算法的泛化能力，又赋予了解释学优势。

在算法实现层面，研究团队设计了双模态优化机制。对于需要连续评估的场景，采用高斯过程回归与期望提升算法结合，动态调整采样策略；对于分类任务，则运用最大熵分类器进行二值化判别。这种混合架构使得算法既能处理复杂的多维搜索空间，又能有效捕捉离散的相行为特征。

该研究对工业实践具有三重指导意义：首先，建立标准化流程模板，将传统需要数周完成的相图测绘缩短至5-7个工作日；其次，开发可复用的软件工具包，集成SCFT计算接口与优化算法模块；最后，形成可扩展的算法框架，支持从二元到多组分体系的自动迁移。测试数据显示，在工业级四元体系中，该技术使实验次数减少至传统方法的17%，同时将相界定位精度控制在±5% wt范围内。

未来发展方向包括三个方面：一是开发多尺度融合算法，整合分子动力学模拟与宏观相行为数据；二是构建跨体系的物理约束库，提升算法迁移能力；三是开发智能实验系统集成方案，实现从算法优化到自动实验的闭环控制。这些改进将推动复杂流体相图建模从实验室研究向工业规模应用跨越。

本研究标志着机器学习在材料科学领域的重大突破，其核心价值在于将传统试错法升级为基于物理机理的智能优化系统。该框架不仅适用于聚合物体系，还可拓展至生物分子组装、合金相变等复杂系统研究，为材料发现与工艺优化提供全新范式。实验数据表明，在保持90%相界覆盖率的条件下，采样次数较传统方法减少达80%以上，充分证明该技术的工程适用性。