面向介观多层石墨烯的粗粒化机器学习势函数开发与应用

《npj Computational Materials》：Coarse-grained machine learning potential for mesoscale multilayered graphene

本研究针对微米尺度多层石墨烯力学模拟中计算效率与精度难以兼顾的难题，开发了一种基于神经进化势（NEP）框架的粗粒化机器学习势函数（CGNEP）。通过约束描述符截断区域，有效降低了层间信息损失，在保持ab initio精度的同时将计算速度提升超1300倍，并首次实现了1μm尺度12层石墨烯振动的直接分子动力学模拟，为二维材料介观力学研究提供了新范式。

　　

石墨烯作为典型的二维范德华材料，因其优异的力学性能在微纳机电系统（MEMS/NEMS）中展现出广阔应用前景。然而，当器件尺寸达到微米量级时，传统的全原子分子动力学（all-atom MD）模拟因计算资源消耗巨大而难以适用，而现有粗粒化（CG）势函数又存在层间相互作用描述失真等问题。例如，经典经验势函数（如TersoffCG+CGLJ）会引入各向异性的层间剪切行为，导致振动频率预测严重偏离物理实际。如何构建既保持计算效率又能准确反映石墨烯层间剪切特性的介观尺度模型，成为亟待突破的瓶颈。

针对这一挑战，南京航空航天大学李明谦、王立峰等人提出了一种粗粒化神经进化势（CGNEP）新方法。该工作基于神经进化势（NEP）框架，通过修改描述符截断区域，将径向与角向描述符的截断范围限制在相邻层内（Z_radial=10 ?，Z_angular=4 ?），显著降低了多层石墨烯粗粒化过程中的层间信息损失。研究首次系统分析了粗粒化信息丢失的两种机制：由面内褶皱引起的层内信息丢失（多个全原子构型映射至同一CG构型）和由层间滑移导致的层间信息丢失（同一全原子构型映射至多个CG构型）。通过力匹配（force-matching）方法，CGNEP能够从ab initio精度数据集中学习平均力场，有效克服传统CG势函数的局限性。

关键技术方法

研究采用GPUMD软件包进行全原子与粗粒化分子动力学模拟。训练数据集通过NEP-C-PBE+D3势函数在300K下采样生成，包含单层至8层石墨烯的弛豫结构与拉伸构型。CGNEP通过约束描述符截断区域优化层间相互作用描述，支持4:1至64:1的多级粗粒化映射，并利用Ziegler-Biersack-Littmark（ZBL）势函数防止非物理近距离相互作用。振动频率通过快速傅里叶变换（FFT）分析原子位移时程数据获得。

研究结果

2.1 CGNEP构建与信息损失分析

通过对比未修改描述符的NEP-CG与CGNEP的训练误差发现，CGNEP的力均方根误差（RMSE）收敛值更低。其根本原因在于CGNEP通过限制角向描述符仅考虑面内环境，避免了相邻层原子对描述符的干扰，从而更准确地捕捉层间剪切特性。

2.3 单轴拉伸模拟

CGNEP预测的杨氏模量（armchair方向886.2 GPa，zigzag方向880.5 GPa）与全原子计算结果（NEP-C-PBE+D3）偏差小于1%，而NEP-CG因层间相互作用高估导致模量预测值偏高约4%。

2.4 层间剪切模拟

CGNEP计算的层间剪切模量（armchair方向1.457 GPa，zigzag方向1.392 GPa）与全原子结果（1.434 GPa，1.816 GPa）高度吻合，而NEP-CG的预测值（8.565 GPa，9.081 GPa）因角向描述符包含相邻层信息导致严重高估。能量分布轮廓图进一步证实CGNEP准确复现了AB堆叠结构的稳定态特征。

2.5 经验CG势函数对比

传统CGLJ势函数将AB堆叠错误识别为高能态，并产生三个非物理的稳定堆叠构型（stack 1-3），其层间剪切呈现强烈各向异性，导致圆形石墨烯膜振动模态分裂，与全原子计算结果显著偏离。

2.6 振动频率计算

对于12层矩形石墨烯膜，CGNEP预测的频率与全原子结果误差小于5%，而NEP-CG因层间剪切模量高估导致频率偏差随层数增加急剧扩大。通过调控Z_angular参数的对比实验证实，角向描述符对相邻层的考虑是导致频率高估的主要原因。

2.7 基于经验势的CGNEP验证

以Tersoff+LJ势函数为基准训练的CGNEP-Tersoff+LJ成功复现了全原子计算的振动频率与各向同性模态，而传统TersoffCG+CGLJ势函数则因层间各向异性导致模态畸变，进一步验证了CGNEP框架的普适性。

2.8 高映射比粗粒化

CGNEP-16:1与CGNEP-64:1在50nm直径多层石墨烯模型上仍能保持较好的频率预测精度。针对1μm尺度12层石墨烯的模拟显示，CGNEP-64:1在单张RTX 4090显卡上以22fs时间步长完成26.4ns模拟，计算速度较全原子NEP提升1306倍，首次实现实验尺度的直接动力学验证。

结论与展望

该研究提出的CGNEP框架通过机器学习与物理约束相结合，解决了多层二维材料介观模拟中精度与效率的平衡难题。其核心创新在于通过描述符截断优化有效控制了层间信息损失，使粗粒化模型在保持 hexagonal 结构周期性的同时准确复现层间剪切行为。研究不仅为石墨烯MEMS/NEMS器件设计提供了可靠的计算工具，所建立的"全原子→CGNEP-4:1→CGNEP-64:1"多尺度传递范式还可拓展至六方氮化硼（h-BN）、二硫化钼（MoS₂）等复杂二维材料体系。未来工作将聚焦于非线性变形、断裂行为及温度效应等挑战，进一步拓展CGNEP在非周期结构中的应用边界。