双微波场修饰超冷极性分子的少体与多体物理研究

《Nature Communications》：Two- and many-body physics of ultracold molecules dressed by dual microwave fields

本文针对超冷极性分子在单一微波场下难以实现稳定玻色-爱因斯坦凝聚的难题，研究了双微波场（σ+和π偏振）修饰下NaCs分子的散射性质和量子多体物理。通过弗洛凯理论和多通道散射计算，研究人员发现当π微波的拉比频率调节至偶极相互作用完全抵消点时，体系呈现最大的弹性-非弹性散射比，极有利于蒸发冷却。同时推导并验证了可精确描述分子间相互作用的有效势，并利用变分波函数方法预测了体系存在弱关联膨胀态和强关联自束缚态。该工作为利用双微波场调控超冷极性分子提供了理论基础，对量子模拟和精密测量具有重要意义。

　　

在量子技术飞速发展的今天，超冷分子气体已成为实现精密测量、超冷化学、量子计算和量子模拟等前沿应用的关键平台。特别是具有永久电偶极矩的极性分子，其长程各向异性的偶极-偶极相互作用（DDI）为研究新颖的量子多体现象提供了独特优势。近年来，微波屏蔽技术的突破使得人们能够成功制备出NaK分子的简并费米气体和NaCs分子的玻色-爱因斯坦凝聚（BEC）。然而，对于玻色性分子而言，在单一圆偏振（σ⁺）微波场下，强烈的吸引性偶极相互作用会加剧三体损失，严重阻碍BEC的形成。这一瓶颈问题直到采用双微波场方案（即额外引入一个线偏振π微波）才得以解决——实验上通过该方案显著抑制了三体损失，最终实现了NaCs分子BEC的稳定制备。

尽管实验取得了成功，双微波场下的屏蔽机制在理论上仍面临严峻挑战。由于第二个微波场的引入，分子间相互作用呈现出固有的时间依赖性，无法通过简单的坐标系旋转来消除。此外，双微波场使得分子可以从一个场吸收光子并向另一个场发射光子，这种能量交换过程会驱动非弹性散射和加热，从而可能危及蒸发冷却的效率。因此，亟需发展一个普适的理论框架来深入理解双微波场修饰下极性分子的散射和多体物理。

在这项发表于《Nature Communications》的工作中，邓茯林、胡欣园、金伟健、易俗和石涛等研究人员系统地研究了对双微波场修饰的超冷极性分子。他们通过结合弗洛凯（Floquet）理论和多通道散射计算，处理了时间依赖的相互作用，并计算了（非）弹性散射率。研究发现，通过调节π偏振微波的拉比频率Ω_π，可以找到一个最优区域，使得弹性散射与非弹性散射的比值γ达到最大，此区域与实验选择吻合，非常有利于进行高效的蒸发冷却。

为了更直观地理解屏蔽机制并描述微波屏蔽极性分子（MSPMs）的关键相互作用动力学，研究者从弗洛凯表述出发，解析地推导了分子间的有效势，并计入了所有二阶贡献。该有效势在偶极相互作用完全抵消点（即C₃=0）附近与通过绝热势计算得到的结果高度一致，仅在远离抵消点或共振区域出现轻微偏差。有效势的形式为V_eff(r) = C₃(3cos²θ-1)/r³+ C₆[sin⁴θ + (w₁/w₂)sin²θcos²θ + (w₀/w₂)(3cos²θ-1)²]/r⁶，其中C₃和C₆分别表征偶极相互作用和屏蔽势的强度，而w₀/w₂和w₁/w₂则表征屏蔽核的各向异性。

散射计算进一步验证了有效势的可靠性。通过比较单通道（使用有效势）和多通道模型计算得到的散射长度，发现在偶极抵消点附近以及对于高角动量量子数|m₀|的情况，两者符合得非常好。这表明在低能散射中，诱导的规范势的影响可以忽略，从而确认了有效势在描述MSPMs相互作用中的核心地位。

在多体物理方面，研究者探索了由N=100个NaCs分子组成的超冷气体的基态性质。他们采用包含Jastrow关联的变分波函数方法来计算气体的密度、凝聚分数、动量分布和二阶关联函数等物理量。通过调节π微波的拉比频率Ω_π，研究发现体系支持两种截然不同的量子态：当Ω_π/(2π) = 6.5 MHz时，体系处于弱关联的膨胀气体态；而当Ω_π/(2π) = 5.9 MHz时，即使关闭外势阱，体系也能保持自束缚。

研究结果分析

模型构建

研究人员首先构建了单个分子在双微波场作用下的内部态哈密顿量。考虑NaCs分子在电子基态1Σ(v=0)，将其视为刚性转子，并聚焦于最低的|J=0, M_J=0>和第一激发态|J=1, M_J=1,0,-1>能级。σ⁺和π偏振微波分别用于耦合|0,0>→|1,1>和|0,0>→|1,0>跃迁，且频率均蓝失谐于转动跃迁频率ω_e。在随微波场旋转的坐标系中，单分子哈密顿量变为时间无关，并可通过对角化得到其本征态（标记为|+>, |?1>, |?>, |0>）和本征能量。

对于两个相互作用的分子，其偶极-偶极相互作用V_dd(r)在旋转坐标系中呈现时间依赖性。通过引入一个特定的酉变换U₂(t)，可以将两分子哈密顿量变换到一个形式，使得相互作用项可以按时间谐波e^isωt（s=0, ±1, ±2, ±3）展开。研究聚焦于所有分子初始均处于微波屏蔽态|+>的情况，并将相互作用投影到一个由九个对称化两分子态张成的子空间S₉中。

有效势的推导与验证

基于弗洛凯理论和玻恩-奥本海默近似，研究者推导了描述两个MSPMs之间相互作用的有效势。该有效势包含长程的偶极相互作用项（∝1/r³）和短程的屏蔽势项（∝1/r⁶）。通过调节π微波的拉比频率Ω_π，可以连续地改变C₃系数，甚至在某个临界值Ω_π^(c)处使其为零，从而实现偶极相互作用的完全抵消。与此同时，屏蔽势的强度C₆随Ω_π单调增加。

如图2a所示，C₃随Ω_π增大而单调减小，并在Ω_π^(c)处过零；而C₆则随Ω_π增大而单调增大。图2c对比了解析推导的有效势V_eff(r)与通过绝热连接计算得到的势能曲线V_0,1^(ad)(r)，两者在较大Ω_π时符合得很好，表明解析势具有很高的准确性。

散射特性

通过求解弗洛凯形式下的多通道散射问题，研究人员计算了s波散射截面σ_010,010⁽⁰⁾随Ω_π和失谐δ_π的变化。如图3a所示，散射截面在参数空间中呈现出多个脊状结构，这些脊对应于由于束缚态形成而导致的形状共振。

图3b展示了弹性散射速率β₀₁^(el)、非弹性散射速率β₀₁^(inel)以及它们的比值γ随Ω_π的变化。弹性散射速率在形状共振点和偶极抵消点出现峰值。非弹性散射速率在形状共振处也达到峰值，但在偶极抵消点被最小化，因为此时分子间势是纯排斥的。最重要的发现是，γ的全局最大值出现在偶极抵消点，此处非弹性散射被强烈抑制，而弹性散射仍然显著，这为蒸发冷却提供了最优条件。

多体性质

对于多体系统，研究者计算了两种典型Ω_π值下气体的性质。当Ω_π/(2π) = 6.5 MHz时，气体处于膨胀态，其密度分布由于排斥相互作用而比谐振子基态更宽，凝聚分数高达0.94，属于弱相互作用区域。当Ω_π/(2π) = 5.9 MHz时，气体形成自束缚态，即使在无外势阱下也能维持，其密度峰值显著高于膨胀态，且径向宽度远小于轴向宽度，表明气体在径向被强烈压缩，凝聚分数降至0.53，显示出更强的关联效应。

图5a和5b分别展示了膨胀态和自束缚态的总密度和凝聚体密度分布。自束缚态在径向（xy平面）的收缩反映了偶极相互作用在该方向是吸引的，而气体沿z轴伸展以降低相互作用能，这是偶极量子气体的典型行为。

二阶关联函数g₂(r, r')的计算结果（图6）显示，在短距离内g₂接近于零，表明存在强烈的反聚束效应，每个分子周围都有一个由强屏蔽势产生的“空穴”。随着距离增大，g₂逐渐趋近于1。对于Ω_π较小的自束缚态，其g₂函数在径向（吸引方向）更快地趋近于1，而在轴向（排斥方向）则更慢，反映了相互作用各向异性的影响。

动量分布的计算（图7）表明，对于膨胀态，总动量分布和凝聚体的动量分布几乎重合；而对于自束缚态，在低动量区域凝聚体占主导，而在高动量区域则出现非凝聚分子的贡献，导致总动量分布呈现双峰结构，这反映了强关联下的显著 depletion 效应。

关键技术与方法

本研究主要采用了弗洛凯理论结合多通道散射计算的方法来处理时间周期性的相互作用哈密顿量。通过引入酉变换和弗洛凯空间表述，将时间依赖的散射问题转化为无限维（实际计算中截断至|n|≤5）的定态问题求解。利用Johnson的对数导数传播子方法数值求解耦合的径向方程，并提取散射矩阵和散射长度。对于多体计算，采用包含Jastrow关联因子的变分波函数方法，并通过集团展开计算体系能量，从而确定气体的基态性质，如密度分布、凝聚分数和关联函数。

结论与展望

本研究发展了一个普适的理论框架，用于研究双微波场修饰下超冷极性分子的少体和多体物理。通过弗洛凯理论和多通道散射计算，不仅确认了实验上实现高效蒸发冷却的最佳参数区域，而且推导出了高度精确的有效势，为理解复杂的相互作用动力学提供了直观图像。多体计算预测了体系存在从弱关联膨胀态到强关联自束缚态的相变，并详细表征了这些态的性质。

该工作的重要意义在于：理论上，它解决了双微波场下时间依赖相互作用的理论处理难题，并揭示了其独特的物理现象；实验上，它为优化实验参数以制备稳定分子BEC提供了直接指导；技术上，发展的有效势和变分多体方法为后续研究更复杂的多体现象（如超固态、量子液滴等）提供了有力工具。此外，双微波场引入了一个额外的调控自由度，极大地扩展了超冷极性分子在量子模拟和量子信息处理中的应用潜力。这项研究为基于超冷极性分子的量子技术发展奠定了坚实的理论基础。