应变调控的边缘转角双层石墨烯：结构重构与电子态签名

《National Science Review》：Structural and electronic signatures of strain-tunable marginally twisted bilayer graphene

本研究针对极小转角（0.06°–0.35°）双层石墨烯（m-TBG）结构表征难题，通过扫描隧道显微镜（STM）系统解析其晶格重构与应变效应。发现AA堆叠区存在局域电子态峰，AB区呈现均匀多峰特征，并首次实验观测到应变诱导的剪切型（DW-S，-120 meV峰）与混合型（DW-M）畴壁电子态转变。结合紧束缚计算验证应变可驱动畴壁结构重构，为调控一维拓扑通道提供新途径，发表于《National Science Review》。

　　

当两层石墨烯以微妙的角度重叠时，会形成令人着迷的摩尔图案，从而衍生出奇特的物理性质。近年来，魔角转角双层石墨烯（TBG）因其强关联和拓扑态而备受关注，然而，对于远小于1°的极小转角（ marginally twisted bilayer graphene, m-TBG）体系，其独特的结构和电子性质却鲜有实验探索。在如此小的转角下，强烈的晶格弛豫会显著重构局部原子几何结构：AA堆叠区域（原子垂直对齐）收缩，AB/BA区域（伯纳尔堆叠）扩展为三角形畴，并形成畴壁（Domain Wall, DW）网络。这些独特的结构为探索相关性和拓扑现象提供了新机遇，例如，畴壁处可形成手性一维拓扑通道，甚至在量子霍尔态下观测到邻近超导现象。然而，m-TBG的局部电子结构直接表征仍是一个关键挑战。

畴壁根据其边界相对于石墨烯蜂窝晶格的方向，通常可分为拉伸型或剪切型，两者对体系的电子、磁性和光学特性均有显著影响。在m-TBG中，转角诱导的晶格弛豫自然产生纯剪切型畴壁网络，其中承载着拓扑电子态。当大摩尔周期（小转角）与外部偏压共存时，AB/BA畴中会打开能隙，而畴壁处则出现受拓扑保护的一维螺旋边缘模式，从而实现一维导电。理论预测，应变会重塑三角形剪切畴壁网络，并诱导其向条纹状拉伸畴壁转变。然而，应变驱动畴壁转变的原子尺度动力学及其实时观测仍是未解之谜。

为解答这些问题，研究人员在《National Science Review》上发表了题为“Structural and electronic signatures of strain-tunable marginally twisted bilayer graphene”的研究论文。他们利用扫描隧道显微镜（STM）对转角范围为0.06°至0.35°的m-TBG器件进行了系统研究。该m-TBG器件制备在六方氮化硼（hBN）基底上，并通过石墨电极施加偏压。STM形貌图揭示了扭曲的摩尔三角形，表现出强烈的晶格重构和应变效应，AA区域收缩并通过准一维畴壁连接。研究团队在形貌中识别出两种畴壁：具有增强衬度的明亮畴壁（DW-M）和具有极低衬度的暗畴壁（DW-S），预示着它们具有不同的电子特性。

研究人员主要运用了扫描隧道显微镜（STM）及其谱学技术（STS）对m-TBG样品进行实空间形貌和局域态密度测量，并结合紧束缚理论计算（Tight-binding calculations）对实验观测到的电子结构进行模拟和验证。样品为通过干法转移技术制备并转移至hBN基底上的TBG器件。

STM形貌与电子态密度特征

通过大范围STM扫描，研究人员观察到m-TBG中强烈的晶格重构。AA堆叠区域收缩，并通过准一维畴壁连接。根据形貌衬度，明确区分出两种畴壁：DW-M（明亮条纹）和DW-S（极低衬度）。隧道谱测量揭示了不同堆叠构型的独特电子签名：AA位点显示出一个靠近-100 meV的显著峰，归因于晶格弛豫；AB/BA区域则显示出多个尖锐的本征峰，表明重构后电子态的高度均匀性。值得注意的是，仅在DW-S上观察到一个显著的-120 meV峰。通过分析摩尔原胞周期，确定了样品的转角在0.06°至0.35°之间渐变，并计算了每个摩尔三角形内的单轴应变（ε_xx= 0.06–0.9%）和剪切应变，为研究转角与应变的耦合效应提供了平台。

AB畴与畴壁的电子结构

对AB堆叠区域内的隧道谱线扫描显示，在0至-100 meV能量范围内存在五个明确定义的峰，且能谱间距在空间上高度均匀，证实了重构态的同质性。这些特征源于大周期摩尔超晶格在应变下的本征电子结构。穿越DW-S的谱线显示出-120 meV的显著峰，同时电荷中性点（CNP）从AB/BA区域的-60 meV移动至畴壁处的-40 meV。与之形成鲜明对比的是，DW-M的谱线中-120 meV峰完全消失，仅显示出-40 meV处的凹陷特征。尽管两者都表现出CNP移动，但其光谱特征的根本差异表明它们源于不同的电子起源。

转角与应变的鲁棒性

研究人员考察了不同转角和应变条件下电子态的演化。令人惊讶的是，DW-S的特征-120 meV峰在0.06°至0.25°的转角范围内持续存在，能量变化极小（±5 meV），表现出极强的鲁棒性。AB/BA区域的多个特征峰在0.06°至0.11°转角范围内也基本保持不变，显示了其电子结构的稳定性。相比之下，AA位点的电子结构对转角和应变更为敏感，其特征LDOS峰位随转角增大从-110 meV逐渐移动至-50 meV，表明局域电子结构随摩尔图案变化而发生连续调制。

理论模拟与应变诱导畴壁转变

为了理解实验观察到的现象，研究人员进行了紧束缚计算。他们构建了转角为0.35°并引入单轴异质应变的m-TBG模型。弛豫后的结构显示出一个包含两种不同原子构型的畴壁网络：DW-S（纯剪切型，伯格斯矢量b平行于畴壁边界）和DW-M（混合剪切-拉伸型，b与边界夹角小于90°）。计算得到的局域态密度（LDOS）表明，晶格弛豫后AB区域的电子均匀性显著增强。关键在于，在应变存在下，DW-S表现出一个显著的-180 meV峰，而DW-M仅显示出微弱的高能共振。这与未应变情况下两种畴壁均显示相同-180 meV峰的结果形成鲜明对比。这一计算结果与实验观测直接对应：实验中的DW-S（低衬度形貌，-120 meV峰）对应理论中的剪切型畴壁；实验中的DW-M（明亮形貌，无-120 meV峰）对应理论中的混合型畴壁。能量差异（-180 meV vs -120 meV）源于掺杂效应、转角变化和应变差异的综合影响。模拟结果表明，应变通过驱动剪切型向混合型畴壁的转变，消除了其特征共振峰，从而直接证实了应变介导的畴壁重构。

本研究通过扫描隧道显微镜和紧束缚模型，演示了在极小转角双层石墨烯（0.06°–0.35°）中对畴壁态的确定性应变控制。主要发现包括：系统地表征了m-TBG的电子性质，其行为与魔角TBG显著不同；发现了一个仅存在于剪切型畴壁（DW-S）的、对应变敏感的-120 meV电子共振峰；实验观测到应变驱动向混合剪切-拉伸型畴壁（DW-M）的转变，该转变具有独特的电子签名。这项工作为理解TBG中大周期摩尔超晶格的固有电子特性提供了基本见解，重点阐述了晶格重构和应变如何支配这些电子结构。更重要的是，它提供了应变驱动两种畴壁之间相变的实验证据。这些发现确立了应变作为调控一维畴壁的关键参数，从而能够操纵极小转角TBG中的电子、输运和光学性质。