生成扩散模型实现非晶材料的高效设计与性能预测

《npj Computational Materials》：A generative diffusion model for amorphous materials

本研究针对非晶材料逆向设计难题，开发了一种基于图神经网络的扩散模型（DM2），能够以比传统分子动力学模拟快3个数量级的速度生成结构精确的非晶材料（如SiO2玻璃、Cu50Zr50金属玻璃）。模型通过条件生成控制冷却速率（10-2–103K/ps），成功复现了短程/中程有序结构、力学性能及脆-韧转变行为，并拓展至实验表征数据增强。该工作为复杂非晶体系的计算研究提供了新范式，发表于《npj Computational Materials》。

　　

在材料科学领域，非晶态物质如玻璃、聚合物和金属玻璃广泛存在于高科技应用中，但其缺乏长程有序的原子排列结构，使得传统计算模型难以高效生成和优化。分子动力学（Molecular Dynamics, MD）模拟虽能构建非晶结构，却需耗费巨大计算资源，尤其在模拟低速冷却（如实验常见的1–100 K/s）时，计算成本呈指数增长。此外，现有生成模型（如变分自编码器或生成对抗网络）往往无法同时保证结构合理性和宏观物性准确性，严重限制了非晶材料的逆向设计能力。

为解决上述问题，加州大学洛杉矶分校的Kai Yang和Daniel Schwalbe-Koda开发了一种基于去噪扩散概率模型（Denoising Diffusion Probabilistic Model, DDPM）的生成框架。该模型以图神经网络（Graph Neural Network, GNN）为核心，通过正向扩散过程向已知非晶结构添加噪声，再训练网络逆向去噪，从而从随机原子分布中重构出物理合理的非晶材料。研究首次实现了对冷却速率、成分和孔隙结构的条件控制生成，并系统验证了生成结构在短程有序（如配对分布函数PDF）、中程有序（如环尺寸分布）、力学性能（如杨氏模量E）及信息熵等方面的准确性。

关键技术方法包括：（1）采用E(3)等变的NequIP模型构建GNN去噪器，保留旋转平移对称性；（2）通过高斯基嵌入将冷却速率（10^-2–10³K/ps）作为条件输入；（3）利用信息理论策略（QUESTS）量化结构新颖性；（4）结合分子动力学（LAMMPS软件）对生成结构进行短时弛豫优化；（5）基于实验原子电子断层扫描（Atomic Electron Tomography, AET）数据训练模型，实现合成数据增强。

生成结构与模拟数据高度一致

通过对二氧化硅（a-SiO₂）的生成结构分析，发现其部分PDF、键角分布（BAD）和环尺寸分布与MD模拟结果高度吻合。生成结构的弹性模量（体积模量K、剪切模量G、杨氏模量E和泊松比ν）统计分布与模拟数据无显著差异，且通过信息熵重叠度检验证明模型未出现模式坍塌。

条件生成揭示冷却速率效应

模型在训练域外成功预测了极低速冷却（10^-2K/ps）下a-SiO₂的熵增趋势和键角变化规律。生成结构的杨氏模量（85–100 GPa）在不同冷却速率下保持稳定，且计算效率比MD模拟提升2400倍以上（对3000原子体系）。

大尺度断裂行为模拟

通过生成不同尺寸（3.5–10.9 nm）和冷却速率的a-SiO₂结构，断裂测试表明小尺寸样本（L_x< 6 nm）呈现韧性断裂，而大尺寸样本转向脆性行为。低速冷却（0.01 K/ps）进一步降低材料延性，但断裂应变随冷却速率降低趋于收敛，纠正了小尺度模拟的过估计问题。

介孔结构生成与表面化学

未经表面或孔隙结构训练的模型，成功生成了具有圆柱形孔的介孔SiO₂。生成结构表面非桥氧（Non-Bridging Oxygens, NBO）浓度（2–4 NBOs/nm²）与实验值一致，且孔壁密度可调控NBO分布，为催化界面模拟提供新途径。

金属玻璃生成与实验数据增强

在Cu₅₀Zr₅₀金属玻璃中，生成结构复现了Voronoi多面体分布和应力-应变曲线，仅轻微低估屈服强度。此外，基于实验AET数据训练的模型，生成的多元金属玻璃纳米粒子精准捕获了异常PDF峰位（如3-3原子对在2.9 ?、4.8 ?的特征峰），证明模型可从有限实验数据中提取原子环境规律。

本研究提出的扩散模型突破了非晶材料生成的精度与效率瓶颈，首次实现了跨成分、尺度和数据源的结构-性能协同控制。其条件生成能力为模拟实验级冷却速率、大尺度断裂和界面化学提供了可行路径，而实验数据增强策略则有望推动表征技术与计算模型的深度融合。尽管生成结构仍需短时MD优化，且屈服强度预测存在轻微偏差，但该框架已为聚合物、半导体合金等更复杂非晶体系的逆向设计奠定基础。未来，结合主动学习与多尺度建模，生成式扩散模型或将成为加速非晶材料发现的通用工具。