人工神经网络驱动的氢键形成潜力评估模型及其在MOFs质子导体理性设计中的应用

《CHAIN》：Artificial neural network-driven robust model for estimating hydrogen bonded formation potential towards rational design of MOFs proton conductors

本研究针对金属有机框架（MOFs）质子导体的理性设计难题，提出基于人工神经网络（ANN）的氢键网络形成潜力（ΦH）评估模型。通过量化质子给受体类型、空间距离及环境因素（温度/湿度）的协同作用，建立了结构-性能关系函数。实验验证表明，UiO-66-NH2-SO3H-1:5在363K/95%RH条件下质子电导率达0.08 S·cm-1，且具有125小时稳定性。该模型为MOFs质子导电材料开发提供了创新设计范式。

　　

在清洁能源技术蓬勃发展的今天，质子交换膜燃料电池（PEMFC）因其高能量密度和低污染排放特性，成为替代传统能源的热门候选者。然而，其核心组件——质子传导材料的性能优化仍面临巨大挑战。金属有机框架（MOFs）作为新兴多孔材料，虽然展现出优异的质子传导潜力，但如何理性设计具有特定质子传导性能的MOFs材料，始终是困扰研究人员的难题。特别是在氢键网络形成过程中，质子给受体类型、空间排列以及温度、湿度等环境因素的定量贡献尚未明确，导致材料开发长期依赖试错法，效率低下且成本高昂。

为突破这一瓶颈，太原理工大学张显明教授团队在《CHAIN》期刊发表创新研究，通过人工神经网络（ANN）模型构建氢键网络形成潜力（Φ_H）评估体系，为MOFs质子导体的定向设计提供全新解决方案。该研究整合分子动力学模拟（MD）与实验验证，建立质子电导率与结构参数的函数关系，显著提升材料开发效率。

研究团队采用多学科交叉技术方法：通过水热法合成系列UiO-66-NH₂-SO₃H材料，利用X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）表征晶体结构与形貌；采用傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和核磁共振（NMR）分析官能团构型；通过电化学阻抗谱（EIS）测量质子电导率；结合分子动力学模拟（MD）和人工神经网络（ANN）建模量化氢键网络形成机制。

模型构建与验证

通过收集文献数据构建包含官能团类型、比例、温度与湿度等参数的数据库，ANN模型分析显示-SO₃H和-NH₂官能团比例、温度及湿度与质子电导率呈强相关性。SHAP值分析进一步验证官能团比例是影响质子传导的关键因素，模型预测值与实验数据吻合度高达R²>0.9。

材料表征与性能

以UiO-66为模型载体，系统调控-NH₂/-SO₃H比例（10:1至1:10）。XRD证实官能团修饰未破坏晶体骨架，NMR与FT-IR谱图精准量化官能团比例。电化学测试表明，当-NH₂/-SO₃H比例为1:5时，材料在363K/95%RH条件下质子电导率达0.08 S·cm^-1，活化能（E_a）低于0.4 eV，符合Grotthuss传导机制。

机制阐释

分子模拟显示，UiO-66-NH₂-SO₃H-1:5体系中N_NH2-H_SO3H径向分布函数峰值位于1.6?，氢键数量显著高于其他比例，证实最优官能团匹配可促进连续氢键网络形成。基于此提出氢键网络形成潜力公式Φ_H=n·R·T·RH·(pK_a-pK_b)/[r²·(r-r_vdw)]，并建立与质子电导率的线性关系lnσ=-8.42+2.43×10^-5Φ_H。

本研究通过ANN模型成功量化氢键网络形成潜力，突破MOFs质子导体设计的经验依赖困境。提出的Φ_H参数不仅适用于UiO-66体系，更在多种MOFs材料中展现普适性，为质子交换膜燃料电池材料开发提供理论指导与实践工具。其所建立的理性设计范式，将加速高性能质子导电材料的开发进程，推动清洁能源技术的实用化突破。