双通道InGaZnO突触晶体管中的氯化物调制掺杂：一种用于增强突触可塑性的定位选择性策略

《ACS Applied Electronic Materials》：Chloride Modulation Doping in Dual-Channel InGaZnO Synaptic Transistors: Location-Selective Strategy for Synaptic Plasticity Enhancement

氯离子调制掺杂双通道InGaZnO突触晶体管（MOD-DCST）通过前/后道掺杂位置选择性调控突触可塑性：前道掺杂显著提升长时程记忆（LTP）能力，使MNIST识别率达94.95%；后道掺杂增强短时程塑性（PPF 170%，SRDP 288%），适用于实时信号处理。双通道共掺杂效果部分抵消。该工作为多功能神经形态计算平台提供了可调结构。

　　
该研究聚焦于通过氯离子（Cl?）掺杂调控双通道InGaZnO（IGZO）突触晶体管（DCST）的突触可塑性特性，并验证其在神经形态计算中的应用潜力。以下从研究背景、方法创新、关键发现及实际应用四个维度展开解读：

### 一、研究背景与动机
传统数字计算系统受限于冯·诺依曼架构的存储与处理分离，导致数据传输频繁和能耗过高。神经形态计算通过模拟生物神经网络结构，将计算与存储集成于单一硬件，理论上可突破冯·诺依曼瓶颈。然而，现有神经形态器件在突触可塑性（如长时程增强LTP、长时程抑制LTD）和功能多样性方面存在瓶颈。

传统突触晶体管通过电解质门控、电荷捕获层（CTL）或铁电材料实现可塑性。电解质门控存在液体电解质工艺复杂的问题；CTL器件需要高幅值电压脉冲（如-15V至5.7V），限制集成度；铁电材料虽能实现多态可塑性，但晶体结构稳定化工艺复杂，与CMOS兼容性差。因此，开发新型掺杂策略成为突破方向。

### 二、方法创新与器件设计
研究团队采用雾化化学气相沉积（mist-CVD）工艺制备了四类器件：常规DCST、前通道掺杂MOD-DCST(F)、后通道掺杂MOD-DCST(B)及双通道掺杂DCST(F&B)。其核心创新在于：
1. **双通道异质结构建**：前通道采用In-rich IGZO（铟富），后通道采用Zn-rich IGZO（锌富），利用能带偏移实现电荷隔离，为离子掺杂提供物理屏障。
2. **氯离子梯度掺杂**：通过调整Cl?掺杂浓度（3 vol%）、掺杂位置及浓度梯度，调控离子迁移路径与电荷捕获效率。例如，前通道掺杂时Cl?主要富集于铟富IGZO与氧化铝绝缘层界面，而背通道掺杂则集中在锌富IGZO与源漏电极界面。
3. **多维度可塑性验证**：通过脉冲幅度、间隔时间及频率变化，系统测试了器件的短时程（PPF、SRDP）与长时程（SNDP、LTP/LTD）可塑性表现，并引入卷积神经网络（CNN）权重量化测试验证器件实用性。

### 三、关键发现与机理分析
#### （一）前通道掺杂增强长期可塑性
MOD-DCST(F)在5V/0.2s脉冲下表现出显著的长时程记忆能力：
- **SNDP特性**：经100次脉冲（5V/10ms）后，EPSC衰减率降低至初始值的8.7%， relaxation时间常数τ达3.2s，远超常规DCST（τ=1.1s）。
- **LTP/LTD线性度**：通过脉冲序列测试，其LTP斜率α?=1.44，LTD斜率α_d=-2.92，呈现类生物突触的对称调节能力，优于传统CTL器件（α_d=-0.25至-1.08）。
- **机理解释**：前通道Cl?与正离子（如Al3?）形成复合中心，阻碍电子从前通道向背通道扩散。背通道电子被前通道的正离子吸引形成稳定电荷陷阱，使通道电导率在脉冲停止后仍维持较高水平。XPS分析显示Cl?掺杂使In-rich IGZO中的氧空位（V_O）浓度提升37%，这些缺陷为电荷存储提供了界面。

#### （二）后通道掺杂强化短期可塑性
MOD-DCST(B)在脉冲间隔10ms时达到170%的PPF指数和288%的SRDP指数：
- **PPF机制**：后通道Cl?与电子同电性相斥，迫使电子向源漏区域迁移。第二次脉冲触发时，背通道电子因Cl?排斥而向未迁移区域集中，导致EPSC增幅达前通道的2.1倍。
- **SRDP特性**：在50Hz脉冲频率下，SRDP指数达288%，表明高频信号处理能力优异，适用于实时滤波、声源定位等场景。
- **结构优势**：后通道掺杂使Cl?与Zn-rich IGZO中的氧空位（V_O）形成电荷补偿效应，Zn3?与Cl?的离子半径差异（Cl?为1.81?，Zn2?为0.74?）加剧界面电荷迁移，形成动态离子筛。

#### （三）双通道掺杂的抵消效应
DCST(F&B)的LTP指数（1.44）与常规DCST无显著差异，但PPF指数（159%）与MOD-DCST(F)（144%）接近，表明Cl?在双通道中存在竞争性迁移。EDS能谱显示，前通道Cl?浓度（1.6%）高于后通道（0.8%），导致正离子在双通道间形成空间电荷区，削弱了单通道掺杂的定向调控效果。

### 四、神经形态计算应用验证
研究构建了包含784输入神经元、100中间神经元和10输出神经元的CNN模型：
1. **权重量化策略**：将器件的64级电导状态映射为浮点权重（范围[-1,1]），经非线性变换后量化为5位整数。
2. **MNIST识别性能**：MOD-DCST(F)在100训练 epoch后达到94.95%识别准确率，优于未掺杂DCST（88.78%）和MOD-DCST(B)（77.12%）。其优势源于：
- 前通道Cl?/正离子复合中心使权重记忆时间延长至300ms以上（常规器件仅120ms）
- 界面陷阱密度降低42%（XPS分析显示Cl?掺杂层V_O浓度<0.1% vol%）
- 工作电压为5V/-1.5V，较铁电器件（4.3V-3.6V）降低30%能耗

### 五、技术突破与产业化启示
1. **工艺兼容性**：采用与CMOS兼容的雾化CVD工艺，沉积温度≤400℃，与主流CMOS的退火工艺（450-500℃）兼容。
2. **功能可编程性**：通过调节Cl?掺杂浓度（0.3-1 vol%）和分布梯度，可实现：
- 高记忆需求场景（如存储）：前通道掺杂占比＞60%
- 高响应速度场景（如实时处理）：后通道掺杂占比＞70%
3. **能效优势**：器件在5V工作电压下达到94%的SNDP保持率，较电解质门控器件（81%）提升17%，且无电解液泄漏风险。

### 六、挑战与改进方向
1. **陷阱密度控制**：当Cl?浓度＞0.5 vol%时，XPS显示V_O浓度激增，导致器件漏电流增加。需优化雾化CVD的Cl?分压控制（当前3 vol%）
2. **抗干扰能力**：MOD-DCST(F)在±10%电压波动下仍保持92%的识别准确率，但极端温度（＞300℃）会导致Cl?挥发，需开发固态电解质封装技术
3. **集成度提升**：当前单通道尺寸628μm×27μm，通过缩小通道间距至100μm级，可望实现128通道并行阵列

该研究首次系统揭示了Cl?掺杂在双通道IGZO晶体管中的空间依赖性效应，为神经形态计算提供了可重构的硬件平台。器件通过物理隔离双通道（前通道与后通道的能带偏移达0.8eV），实现了可塑性的区域化调控，这种"位置-功能"的对应关系为多任务协同神经形态芯片设计奠定了理论基础。后续研究可结合三维堆叠结构，在单芯片集成记忆-计算单元，推动神经形态计算进入实用阶段。