微藻-微生物燃料电池中阿奇霉素的增强去除效果:阳极与阴极配置的对比分析

《Bioresource Technology》:Enhanced azithromycin removal in microalgae-microbial fuel cells: comparative analysis of anode and cathode configurations

【字体: 时间:2025年12月05日 来源:Bioresource Technology 9

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  微藻-微生物燃料电池(m-MFC)系统在阿奇霉素(AZ)处理中的应用研究,对比了AZ在阳极(A-AZ-MFC)和阴极(C-AZ-MFC)的降解效率,发现封闭电路下降解率分别达83%和84%。A-AZ-MFC在电化学性能(功率密度275 mW/m3,能回收0.11 kWh/kg COD)和微生物耐受性(IC50=77.02 mg/L)上更优,同时证实AZ降解产物毒性较低且转化途径相似。m-MFC系统为抗生素废水处理与生物能源协同回收提供了新方案。

  
Jesna Fathima|P.R. Sreekutty|Pritha Chatterjee
印度海得拉巴理工学院土木工程系,Kandi-Mandal,Sangareddy区,特伦甘纳邦,邮编:502284,印度

摘要

阿奇霉素(AZ)是一种广谱抗生素,在水生环境中普遍存在。本研究探讨了两种微藻-微生物燃料电池(m-MFC)配置:A-AZ-MFC(AZ位于阳极)和C-AZ-MFC(AZ位于阴极),这两种配置在开路和闭路条件下以进料批次模式运行(AZ浓度为10–200 mg/L)。当电路闭合时,A-AZ-MFC中AZ的去除率从43%提高到83%,C-AZ-MFC中从68%提高到84%。虽然A-AZ-MFC和C-AZ-MFC的AZ降解率相当(均为83–84%),但A-AZ-MFC表现出更优的电化学性能(功率密度:275 mW/m3;净能量回收率:0.11 kWh/kg COD;库仑效率:26%)以及更高的微生物耐受性(IC50 = 77.02 mg/L),表明其具有有效的电子转移和稳定的生物膜活性。两种设计均成功实现了抗生素的去除,这从相似的转化产物谱和较低的出水毒性中可以得到验证。这些发现表明,尤其是阳极优化的m-MFC,可以作为去除抗生素和生产生物能源的可持续平台。

引言

过度使用抗生素导致水生环境中残留抗生素的广泛存在(Li等人,2026年)。据估计,2023年全球抗生素总使用量为493亿定义日剂量(DDD),比2016年增加了21%(Klein等人,2024年)。近年来,大环内酯类抗生素,尤其是阿奇霉素,仍然是全球使用最广泛的抗生素类别之一,即使在COVID-19大流行之后仍保持高使用量(Kassym等人,2025年)。因此,抗生素在环境中的生物积累促进了耐药细菌(ARB)的繁殖,并导致了耐药基因(ARG)的发展(Yadav等人,2024年)。因此,近年来全球对如何从废水中去除抗生素的关注度和公众兴趣日益增加。
迄今为止,已经开发出多种物理化学方法来提高废水中的抗生素去除效率,包括混凝絮凝(Feng等人,2025年)、吸附(活性炭、纳米颗粒)(Noor等人,2023年)、高级氧化工艺(芬顿氧化、臭氧氧化、紫外线氧化)(Kanakaraju等人,2025年)和膜技术(超滤、纳滤、反渗透)(Wang等人,2026年)。此外,还开发了多种生化技术,如膜生物反应器(Ren等人,2025年)、构建湿地(Yang等人,2025年)、微藻(Fathima和Chatterjee,2026年)和生物电化学系统(BES)(Putri等人,2024年)来降解废水中的抗生素。基于微藻的技术最近受到了广泛关注,因为其具有低成本、微藻生物质可再利用以及二氧化碳封存潜力等优点(Hena等人,2021年)。不同种类的微藻(如Pavlova属、Chlorella属、Chlamydomonas属、Nannochloropsis属、Scenedesmus属)已被证明能够高效降解和吸收废水中的药物和个人护理产品(PPCPs),在不同初始浓度下的去除效率可高达90%(Fathima和Chatterjee,2026年;Kiki等人,2022年;Frascaroli等人,2024年;Teixeira和Granek,2017年)。
与微藻类似,微生物燃料电池(MFC)也能在抗生素去除中发挥重要作用(Putri等人,2024年)。MFC通过促进有机物质的氧化,将污染物的化学能转化为电能。与传统物理化学和生物降解方法相比,MFC的抗生素去除效果更好(略低于吸附法,但与UV/H2O2方法相当)(Song等人,2022年)。
最新研究表明,MFC不仅可以去除抗生素(如磺胺甲噁唑(Zhang等人,2025年)、四环素(Wu等人,2024年)、氟苯尼考(Sun等人,2020年)、氧四环素(Wang等人,2018年)和氧氟芬(Zhang等人,2018年),还能产生生物电能。该研究领域的一个重要进展是微藻辅助微生物燃料电池(m-MFC)的创新。在MFC的阴极,微藻光合作用产生的氧气可作为丰富的电子受体,为阳极细菌提供持续分解有机分子和生成生物电能所需的能量。此外,多项研究表明,具有氧化还原特性的污染物(如硝酸盐、铜、铁和汞等重金属(Sharma等人,2022年)以及抗生素(Deng等人,2022a;Deng等人,2022b)在阴极存在时也可以作为电子受体,进一步驱动m-MFC的运行。
尽管一些研究已经使用微藻-微生物燃料电池(m-MFC)去除抗生素,但大多数研究分别关注细菌或微藻的降解途径。Deng等人(2022a;Deng等人,2022b)研究了阴极室中的抗生素去除情况,而Sun等人(2020年)研究了微藻驱动的MFC阳极室中的抗生素去除情况。然而,关于阳极室和阴极室之间抗生素降解动态的比较评估仍然有限。
此外,作为一种广泛使用的大环内酯类抗生素,阿奇霉素在生物电化学系统中的研究相对较少,不如四环素或环丙沙星等抗生素受到重视。据我们所知,此前没有研究在相同的m-MFC运行条件下和广泛的AZ浓度范围内直接比较过阳极室和阴极室之间的AZ去除性能、动力学和毒性结果。这一知识空白限制了人们对每个室在抗生素去除和能量生成中的不同电化学和生物学作用的理解。
本研究旨在开发两种微藻-微生物燃料电池配置(m-MFC),并(1)比较在m-MFC阳极和阴极室中浓度为0、10、20、50和200 mg/L的阿奇霉素的去除效率及相关动力学;(2)鉴定药物转化产物并提出转化途径;(3)使用纯培养的大肠杆菌(E. coli)评估转化产物的生物毒性;(4)比较两种反应器中总有机碳(TOC)、总氮(TN)和发电量的去除效率。

化学物质和试剂

阿奇霉素(AZ,LC-MS级;纯度>99%)购自Sigma-Aldrich。AZ的结构特性见补充材料S1(参考补充材料S1)。在后续实验中,制备了浓度为1000 mg/L的阿奇霉素储备溶液,溶剂混合物由30%甲醇(LC-MS级)和70% LC-MS级水(v/v)组成。该溶液储存在密封的、避光玻璃容器中,温度为4°C,使用期限为30天(Afonso)

细菌阳极

为了评估由微藻阴极驱动的阳极生物电化学过程对阿奇霉素(AZ)降解的影响,在m-MFC的阳极和阴极室中,分别在开路和闭路条件下,以不同的AZ浓度(0、10、20、50和200 mg/L)进行了实验。图1(a)和(b)显示了两种反应器中的药物去除效率,A-AZ-MFC和C-AZ-MFC在10 mg/L浓度下的去除率分别为83%和84%

结论

本研究表明,微藻-微生物燃料电池(m-MFC)系统能够高效结合阿奇霉素(AZ)的去除和可再生能源的回收,为药物废水处理提供了一种可持续的方法。虽然A-AZ-MFC和C-AZ-MFC的AZ降解率相似(均为83–84%),但它们的系统性能存在差异。A-AZ-MFC表现出更优的电化学性能(功率密度:275 mW/m3;净能量回收率:0.11 kWh/kg COD;库仑效率:26%)和微生物活性

未引用的参考文献

Frankowski等人,2021年;Hubicka等人,2019年;P?atkiewicz等人,2023年。

CRediT作者贡献声明

Jesna Fathima:撰写——初稿撰写、可视化、验证、数据分析、概念化。P.R. Sreekutty:撰写——审稿与编辑、可视化、监督、资源管理、项目管理、方法学研究、资金获取、概念化。Pritha Chatterjee:撰写——审稿与编辑、可视化、监督、资源管理、项目实施、方法学研究、资金获取、概念化。

利益冲突声明

作者确认本研究中报告的工作未受到任何已知竞争性财务利益或个人关系的影响。
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