采用Z扫描方法研究Ta2O5薄膜中的本征双光子吸收及损伤起始窗口

《Optical Materials》：Intrinsic Two-Photon Absorption and Damage-Onset Windows in Ta 2O 5 Thin Films with Z-Scan Approach

硅基氮化物薄膜制备与性能优化研究

　　

Jinxuan Hu | Rongjian Wu | Jiangshun Huang | Zongqi Yang | Wenxiu Li | Haifeng Feng | He Yang | Hao Zhang | Anping Huang | Zhisong Xiao

北京航空航天大学物理学院，中国北京 100191

摘要

在低温下沉积的低损耗氮化硅（SiN_x）薄膜在光子集成电路领域具有巨大潜力，尤其是与对温度敏感的衬底（如与互补金属氧化物半导体（CMOS）兼容的绝缘体上硅（SOI）和绝缘体上铌酸锂（LNOI）的混合集成。在本研究中，通过射频（RF）反应溅射技术在室温下合成了氮化硅薄膜。通过系统优化沉积参数（包括RF功率、氮气流量和工作压力）来提高薄膜的光学性能。实验表明，氮气流量的变化会导致薄膜化学成分的变化，这一变化通过X射线光电子能谱得到证实，进而影响薄膜的折射率。此外，我们还研究了在CMOS后端工艺（BEOL）兼容温度（400°C）下退火时间对氮化硅薄膜表面粗糙度的影响。结果表明，优化的退火时间可以显著降低薄膜粗糙度，有效减少波导中的表面散射损耗，从而有助于开发超低损耗氮化硅波导。

引言

氮化硅（SiN_x）具有独特的材料特性和广泛的应用前景，使其成为高性能光子器件的理想候选材料[1]。其关键在于其宽透明窗口，覆盖可见光到中红外光谱范围，导致极低的光学吸收。这使得由SiN_x制成的集成光子器件能够在宽光谱范围内实现低损耗传输[2][3][4][5]。此外，由于其折射率介于二氧化硅（SiO₂）和硅（Si）之间，SiN_x能够在紧凑的几何结构中实现强光场限制，同时保持低传输损耗。这些特性使得SiN_x适用于集成波导和高Q值微谐振器[6]。值得注意的是，其与CMOS制造工艺的兼容性、成本效益以及大规模生产的可行性进一步巩固了其在混合光子平台中的地位[7][8][9][10][11][12]。传统上，SiN_x薄膜是通过等离子体增强化学气相沉积（PECVD）[13,14]或低压化学气相沉积（LPCVD）[15,16]制备的。然而，PECVD存在固有的局限性，例如在处理过程中会形成N–H键，这会引入寄生吸收损耗，显著增加波导的光学损耗[17,18]。LPCVD虽然能够制备出化学计量的SiN_x，但需要超过800°C的处理温度，这种高温会产生较大的拉应力，导致薄膜开裂和缺陷形成[19]。更重要的是，LPCVD与CMOS后端工艺（BEOL）的温度要求不兼容，后者通常要求温度低于400°C[20]。 近年来，人们对用于混合集成的低温沉积SiN_x薄膜表现出日益浓厚的兴趣。反应磁控溅射是一种可在室温下操作的物理气相沉积技术，它利用惰性氩气（Ar）和反应性气体在真空室内进行。Ar在磁控管配置下产生等离子体，轰击靶材并溅射出靶材原子[21]。这些原子随后与反应性气体反应，在衬底上形成化合物层。这种方法具有显著的优势，包括表面粗糙度低且没有N–H键，从而实现超低损耗的光学性能。先前的研究已经证明了通过工艺参数（如N₂/Ar流量比、RF功率、衬底偏压和温度）可以调节SiN_x的光学性能[22][23][24][25]。然而，现有文献中关于化学成分变化对折射率影响的机制尚未得到充分解释。 在本研究中，通过反应磁控溅射技术在室温下沉积了接近化学计量的SiN_x薄膜。系统研究了RF功率、腔室压力和氮气（N₂流量对折射率的影响，并通过光谱椭圆偏振仪表征了其在500–1600 nm范围内的色散特性。此外，利用X射线光电子能谱（XPS）分析了氮气流量与折射率之间的化学成分变化机制。为了验证溅射SiN_x波导中的散射损耗降低情况，还采用了原子力显微镜（AFM）来测量表面粗糙度。另外，还在CMOS BEOL兼容温度（400°C）下研究了退火时间对表面粗糙度的影响，以确保与混合集成要求的热预算一致。

沉积过程

在本研究中，SiN_x薄膜沉积在尺寸为2 cm × 2 cm的p型（100）硅衬底上。沉积前，衬底先在无水乙醇和去离子水中进行10分钟的超声清洗，以去除有机残留物和自然氧化物，然后进行氮气干燥。清洗后的衬底被安装在真空室内的支架上。如图1所示，衬底距离99.9%纯度的p型硅靶材80 mm，并保持均匀旋转。

X射线光电子能谱

为了研究氮气流量对折射率变化的影响，使用XPS分析了样品表面层SiN_x（约10 nm深度）的元素组成和化学键合情况。图2显示了近化学计量样品的XPS谱图，其中出现了Si、N、O、C和Ar的明显峰。由于环境污染，总是观察到氧和碳，它们在表面形成悬挂键的氧化物，而Ar

结论

本研究采用反应磁控溅射技术沉积SiN_x薄膜，并系统研究了N₂流量、腔室压力和RF功率对薄膜性能的影响。关键在于，N₂流量是调节光学性能的主要因素：将流量从2.5 sccm增加到10 sccm时，折射率从2.3降低到1.8。XPS分析显示，随着N₂流量的增加，Si–N和Si–N–O键逐渐氧化。

CRediT作者贡献声明

Jinxuan Hu：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，方法论，概念化。 Rongjian Wu：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，验证，研究。 Jiangshun Huang：撰写 – 审稿与编辑，验证，资源提供。 Zongqi Yang：研究，概念化。 Wenxiu Li：撰写 – 审稿与编辑，监督。 Haifeng Feng：监督，资源提供。 He Yang：撰写 – 审稿与编辑，监督。 Hao Zhang：

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本研究得到了中国航空科学基金会（项目编号：20240008051001；20240058051004）和北京自然科学基金（项目编号：4242059）的资助。