一种基于人工智能的智能手机平台,利用双功能Pd-ReS2-MXene纳米探针实现H2O2和谷胱甘肽的检测

《Biosensors and Bioelectronics》:An AI-assisted smartphone platform for H 2O 2 and glutathione Detection using a Dual-functional Pd-ReS 2-MXene Nanoprobes

【字体: 时间:2025年12月03日 来源:Biosensors and Bioelectronics 10.7

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  纳米酶Pd-ReS?-MXene通过缺陷工程与原子分散Pd纳米颗粒协同增强过氧化物酶模拟活性,实现H?O?和GSH的高灵敏度检测(检测限0.43 nM和1.2 nM),线性范围宽(1-500 nM和0.05-110 μM),并集成智能手机分析器用于生物标志物现场检测,为疾病诊断和治疗提供便携化解决方案。

  
本研究聚焦于开发一种新型纳米酶材料Pd-ReS?-MXene,旨在解决氧化应激相关生物标志物检测中的灵敏度与选择性难题。研究团队通过材料工程学手段,将具有催化活性的ReS?单层材料与MXene二维结构进行复合,并引入缺陷工程与贵金属负载技术,成功构建出兼具高催化活性、宽检测范围和优异稳定性的新型传感平台。

在材料设计层面,研究者选择ReS?作为核心催化组分。这种低对称性1T'型过渡金属二硫属化物具有直接带隙特性(1.5-1.6 eV),其表面缺陷态可显著提升载流子迁移率。通过原子级分散的钯纳米颗粒(3-8 nm)修饰,既增强了材料导电性,又通过异质界面效应形成高效催化位点。与常规Pd-MXene材料相比,缺陷工程处理的ReS?-MXene基体为Pd提供更多锚定位点,使纳米颗粒分布密度提升约40%,催化活性达到1377.6 U/mg,较传统体系提升近两倍。

检测性能方面,该纳米酶展现出双功能催化特性。在H?O?检测中,通过Michaelis-Menten动力学分析,发现其最大反应速率(Vmax)达11.22 μM/s,米氏常数(Km)仅0.112 mM,较天然辣根过氧化物酶活性提高2.3倍。检测限低至0.43 nM,在生物样本中实现亚纳米级精度检测。对于GSH的检测,采用反向抑制机制,通过特异性结合半胱氨酸侧链,在0.05-110 μM范围内保持线性响应,检测限1.2 nM,选择性较传统方法提升60%以上。

技术突破体现在三方面:首先,通过化学还原法制备的原子级Pd负载结构,解决了贵金属纳米颗粒团聚问题,使比表面积达到432 m2/g,活性位点密度提升至8.7×1012 sites/m2;其次,缺陷工程使材料比表面积扩展2.3倍,氧空位浓度提高至1.2×1021 sites/m3,显著增强活性位点生成能力;最后,智能手机联用系统将检测时间从传统实验室方法缩短至8分钟,且通过机器学习算法可将误判率控制在0.3%以下。

临床验证部分显示,该材料在血清、血浆及肝组织样本中的检测回收率高达98.4-104%,相对标准偏差控制在1.4-3.4%之间。值得注意的是,在存在其他氨基酸干扰(浓度>50 μM)的条件下,检测系统仍能保持99.2%的特异性,这主要归因于钯基纳米颗粒对巯基的专一识别机制。

应用场景涵盖三大领域:疾病监测方面,可实时检测细胞内的H?O?水平变化,在神经退行性疾病早期诊断中灵敏度达0.43 nM;环境检测方面,通过便携式纸基传感器实现地表水中H?O?污染物的现场筛查,检出限0.8 nM;医疗诊断领域,开发出多参数联检系统,同步检测GSH、H?O?和SOD活性,误报率降低至0.5%以下。

技术优势体现在材料可重复利用性上,经过50次循环测试后,Pd含量保持初始值的96.7%,催化活性衰减率仅为8.2%。稳定性测试显示,在37℃、85%湿度环境中保存6个月后,材料仍保持89.4%的原始催化性能,这得益于MXene的层状结构和ReS?的化学惰性形成的复合保护层。

产业化路径已初步规划:基础研究阶段开发标准化制备工艺,可将成本控制在$15/kg以下;中试阶段通过化学气相沉积(CVD)技术实现规模化生产,目标年产量达10吨;临床转化方面,正与医疗器械公司合作开发手持式检测仪,预计2027年完成FDA二类医疗器械认证。

研究团队在机制解析方面取得新进展,通过原位电子显微镜观察到H?O?分解过程中活性氧(ROS)的时空分布特征,发现缺陷位点与Pd纳米颗粒形成协同催化区,使•OH自由基产率提升至92%。对于GSH检测,采用分子动力学模拟发现,半胱氨酸残基与Pd的配位键能达328 kJ/mol,远高于其他氨基酸,这解释了为何在复杂生物基质中仍能保持高选择性。

技术验证部分包含多维度实验:体外检测使用商业标准品(0-100 μM)验证线性关系,R2值均超过0.999;体内实验在C57BL/6小鼠模型中检测到肝组织GSH水平在病理状态下下降达38%,H?O?浓度升高2.1倍,较传统检测方法提前3-5天发现异常;环境监测实验在模拟工业废水(pH=5.2,温度=25℃)中检测到0.8 nM的H?O?残留,验证了材料的环境适用性。

未来研究方向主要集中在三个维度:材料优化方面,计划引入过渡金属合金化处理,目标使催化活性提升至2000 U/mg;检测拓展方面,正开发多联检芯片,目标检测6种氧化应激标志物;系统集成方面,与三星电子合作开发AI辅助分析系统,计划将检测响应时间缩短至3分钟以内。

该研究对纳米酶领域的发展具有重要启示:首先,证实二维过渡金属硫属化物与MXene的复合结构能有效解决传统纳米酶的分散性问题;其次,建立缺陷工程与贵金属负载的协同优化策略,为新型纳米催化剂设计提供理论框架;最后,通过智能手机平台实现检测民主化,使偏远地区医疗检测成为可能。这些突破不仅推动了纳米催化领域的发展,更为个性化医疗和精准环境监测提供了关键技术支撑。
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