激光驱动软X射线散射技术实现纳米级有序结构皮秒动力学实验室探测

《Light-Science & Applications》：Laser-driven resonant soft-X-ray scattering for probing picosecond dynamics of nanometre-scale order

本刊推荐：为突破大型设施对超快软X射线散射的限制，研究人员开发了基于激光驱动等离子体源（PXS）的实验室仪器，实现了对FeGd铁磁异质结构中磁畴网络皮秒动力学的探测。该技术通过9 ps时间分辨的共振软X射线小角散射（SAXS），揭示了光诱导磁化动力学及畴结构重组过程，为量子材料中纳米级序参量的超快研究提供了灵活高效的实验室方案。

　　

在复杂材料研究中，纳米尺度的电荷、轨道和磁序纹理相扮演着关键角色。理解这些相的结构和动力学需要能够在相关长度和时间尺度上提供分辨率，并结合强超快激发和定制化环境的研究工具。软X射线因其独特的元素特异性、高空间分辨率以及对超薄材料的穿透能力，成为研究这些有序现象的利器。特别是通过调谐X射线波长与材料组成元素的电子跃迁共振，小角X射线散射（SAXS）能够以光谱选择性研究纳米尺度结构及其动力学。对于磁性材料，X射线散射的磁对比度可通过将光子能量调谐到自旋轨道分裂的芯能级-价带跃迁附近（如过渡金属的L_2,3边或稀土元素的M_4,5边）来实现。然而，共振软X射线散射实验对光源要求极高：需要波长可调、超短脉冲和高光子通量。迄今为止，这类实验仅限于大型X射线自由电子激光（XFEL）设施，实验室尺度的实现一直难以企及。

为解决这一技术瓶颈，Lunin等研究人员在《Light: Science & Applications》上发表了最新研究成果，报道了一种基于激光驱动等离子体X射线源（PXS）的实验室仪器，实现了时间分辨软X射线散射实验，并成功应用于磁性畴动力学的探测。

研究团队开发的核心技术方法包括：利用薄盘放大器激光器驱动旋转钨靶产生宽带软X射线脉冲；采用反射式波带片（RZP）进行色散和聚焦；使用混合像素面探测器（MNCH）实现单光子计数和逐帧归一化；结合机械延迟线和斩波器实现泵浦-探测时间分辨测量。

实验室软X射线散射仪器

仪器核心为激光驱动等离子体源：将1.8 ps、1030 nm激光脉冲聚焦到旋转钨靶上产生9 ps软X射线脉冲。两个可互换的反射式波带片分别针对Fe L_2,3边（约715 eV）和Gd M_4,5边（约1200 eV）进行垂直色散和水平聚焦。面积探测器以100 Hz重复频率采集每个X射线脉冲的二维散射图案，通过光子寻找算法实现单光子探测，并结合50 Hz泵浦调制进行信号归一化。

全尺度时间分辨共振SAXS实验

以FeGd多层膜为模型系统，该材料在室温下形成周期约465 nm的迷宫状磁畴结构。在Gd M₅吸收边（1189 eV）记录的二维SAXS数据展示了仪器探测磁畴共振散射的高动态范围能力。散射对比度源于X射线磁圆二色性（XMCD），与Gd层的面外磁化强度成正比。

提取纳米尺度结构信息

光激发后，超快退磁作用降低了磁化强度和SAXS强度。通过分析Fe L₃边的瞬态SAXS强度I(q,t)，发现除强度降低外还存在明显的峰位移动，表明畴结构发生了瞬态空间重构。特别值得注意的是，峰位移动表现出独特的反转行为：初始向较大散射矢量移动（区域B），随后转向相反方向（区域C）。早期时间尺度（100 ps）的峰形变化表明磁畴图案存在强烈空间不均匀动力学，这与样品内部热梯度密切相关。

多维测量能力

通过在Fe L₃和Gd M₅吸收边进行变激发功率的延迟扫描，成功区分了两个亚晶格的磁矩动力学。数据显示Gd亚晶格在50 ps时比Fe亚晶格多退磁4.5%，且Fe的再磁化速度快于Gd，反映了层间交换耦合的差异。

讨论与展望

该实验室仪器的时间分辨率（9 ps）虽不及XFEL的飞秒量级，但完美匹配了涉及非平衡态空间重排过程的本征时间尺度（皮秒至纳秒）。与同步辐射光源（通常100 ps脉冲）和高次谐波产生（HHG）源（样品厚度限制严重）相比，该PXS基仪器在可访问样品系统、光子能量范围和测量灵活性方面具有独特优势。由于SAXS对比度一般不依赖于光源偏振，该方法可扩展到其他类型的纳米级畴结构，如不同形态或氧化状态的畴，以及表现出X射线线性二色性（XLD）的铁电畴。

这项研究证明了实验室环境下进行时间分辨软X射线SAXS实验的可行性，为研究量子材料中涌现纹理的超快动力学开辟了新途径。仪器的灵活性和可访问性将促进复杂材料相空间的系统研究，而未来通过提高激光重复频率和探测器性能，光子通量还有望提升两个数量级。

研究方法细节

样品为[Fe(0.4 nm)|Gd(0.5 nm)]₁₁₆多层膜，生长于20 nm厚SiN膜上。数据分析包括 azimuthal 积分、Γ分布拟合峰形，以及从积分强度平方根提取磁化强度M(t)∝√∫I(q,t)dq。热传输模拟使用udkm1Dsim包求解一维热扩散方程，考虑了多层结构中的光学干涉效应。

这项技术发展标志着材料动力学研究进入了一个新阶段，使得在定制实验室环境中灵活探索纳米级有序系统的超快过程成为可能。