等离子体合成银纳米颗粒复合材料的介电常数纳米尺度调控及其在存内计算中的应用

《IEEE Open Journal of Nanotechnology》：Dielectric Permittivity Modulation at Nanoscale in Plasma Synthesized Silver Nanoparticles Based Nanocomposites for In-Memory Computing

语 为解决存内计算中非易性存储器（NVMs）材料介电性能调控难题，本研究通过等离子体技术制备银纳米颗粒（AgNPs）嵌入二氧化硅（SiO2）的纳米复合材料，利用静电力显微镜（EFM）实现介电常数（εr）的纳米尺度映射。结果表明，AgNPs的引入可在局部实现εr的显著调控（低至2.1，高至5.3），并通过有限元模拟（FEM）揭示电场分布机制。该研究为神经形态计算中电容交叉阵列的设计提供了材料基础，发表于《IEEE Open Journal of Nanotechnology》。

　　

随着人工智能和物联网的快速发展，传统计算架构面临功耗和效率的瓶颈。存内计算（In-Memory Computing, IMC）通过将存储与处理单元集成，有望突破冯·诺依曼架构的限制，但其核心器件——非易性存储器（Non-Volatile Memories, NVMs）的材料性能仍存在挑战。例如，浮栅MOS（FGMOS）器件中电荷保留能力不足，电阻式存储器（RRAM）的导电细丝形成不可控，以及有机记忆场效应晶体管（NOMFET）的工艺兼容性差等问题，制约了神经形态计算的实际应用。

在此背景下，法国图卢兹大学等离子体与能量转换实验室（LAPLACE）的Christina Villeneuve-Faure、Kremena Makasheva等研究人员提出了一种创新解决方案：利用等离子体技术合成银纳米颗粒（AgNPs）嵌入二氧化硅（SiO₂）的纳米复合材料，通过调控其介电常数（ε_r）的纳米尺度分布，优化器件性能。该研究发表于《IEEE Open Journal of Nanotechnology》，为高性能NVMs的设计提供了新思路。

关键技术方法

研究采用等离子体增强化学气相沉积（PECVD）与物理气相沉积（PVD）结合的混合工艺，在硅衬底上依次沉积SiO₂基层、AgNPs网络和SiO₂覆盖层。通过调节等离子体功率（20–120 W）控制AgNPs的尺寸（8–20 nm）和间距（5–8 nm），并利用静电力显微镜（EFM）测量频率偏移参数（a_Δf），结合有限元模拟（FEM）反演介电常数分布。

研究结果

1. 材料结构与表面形貌

透射电镜（TEM）和原子力显微镜（AFM）显示，AgNPs在SiO₂基质中形成均匀的二维网络。当AgNPs嵌入深度（d_c）小于10 nm时，表面呈现明显波纹结构（粗糙度S_a达3.2 nm）；而d_c增至21 nm时，表面趋于平整（S_a=2.0 nm），表明覆盖层对形貌具有平滑作用。

2. 介电常数的纳米尺度调控

EFM映射显示，AgNPs的存在导致ε_r的空间分化：在AgNPs正上方区域，ε_r降至2.1–2.8（低于纯SiO₂的3.7）；而在颗粒间隙区域，ε_r升至4.9–5.3。这种分化随AgNPs嵌入深度增加而减弱，当d_c＞20 nm时，ε_r分布趋于均匀。

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3. 电场分布与纳米结构化机制

有限元模拟表明，AgNPs会扭曲局部电场：在颗粒间隙处电场增强，而正上方区域电场减弱。这种效应与AgNPs的尺寸和间距密切相关，当间距与粒径比（d_in/d_AgNPs）＜1时，电场调控作用最为显著。研究人员进一步提出纳米结构化因子（S_F）定量描述ε_r调制程度，发现低介电常数基质（如ε_r=3.0的SiOC:H）中调控效果更佳。

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结论与意义

本研究首次实现了AgNPs/SiO₂纳米复合材料介电常数的纳米尺度精准映射，揭示了其与电场分布的关联性。通过调控AgNPs的几何参数（尺寸、间距、嵌入深度），可在局部实现ε_r的宽范围调制（窗口达4），为电容交叉阵列提供了可调的电容状态。此外，表面波纹结构和AgNPs的电荷陷阱效应可诱导非线性导电行为，为神经形态计算中的突触仿生提供了新材料平台。该研究不仅推动了等离子体纳米技术在高性能存储器中的应用，也为软材料介电性能表征提供了新方法（EFM-FEM联用技术）。