住宅用木材燃烧过程中颗粒物测量：方法比较及一种新方法的介绍

本研究比较了住宅木燃烧（RWC） appliance的两种颗粒物（PM）测量方法：稀释法和EN 16510-1:2022标准的热滤法，并提出了整合两者的混合方法。结果显示，PM浓度差异显著受排放组成（如有机碳/元素碳比值）影响，高温滤法低估有机颗粒，而稀释法捕获更多可冷凝有机物。混合方法有效分离固体颗粒和可冷凝有机颗粒，为未来监管提供新思路。

　　
该研究针对住宅木材燃烧（RWC）设备排放的细颗粒物（PM?.?）测量方法进行了系统性比较，并提出了改进方案。研究团队在东芬兰大学小型燃烧模拟器（SIMO）中开展了实验，选择了传统火炕炉、现代火炕炉、两种现代砖砌炉和两种现代木燃灶共六类设备，覆盖点火、额定负荷、部分负荷和超负荷四种燃烧阶段，总共完成52次排放测试。通过对比稀释法（PTD+ED）、欧盟标准EN 16510-1:2022的加热滤网法（ENPME）以及改进的混合方法（ENPME+PTD），揭示了不同测量方法对结果的影响机制，为后续监管标准的优化提供了依据。

### 一、研究背景与意义
住宅木材燃烧是北欧及全球部分地区PM?.?污染的主要来源，占欧盟总PM?.?排放量的45%。尽管欧盟已通过Ecodesign法规对燃烧设备排放实施限制，但传统加热滤网法（EN 16510-1:2022）与稀释法（如PTD+ED）在PM?.?测量结果上存在显著差异。这种差异源于两种方法在采样温度、稀释流程和颗粒物收集机制上的本质区别。例如，加热滤网法在180℃高温下采样，可能导致部分挥发性有机物（VOCs）未凝结进入颗粒物，而稀释法则通过降温使VOCs冷凝，从而显著提高PM?.?测量值。此类方法差异可能导致空气质量模型低估实际排放量，进而影响政策制定效果。

### 二、实验设计与关键发现
#### 1. 设备与燃料选择
研究涵盖四类典型设备：传统火炕炉（TSS）、现代火炕炉（MSS）、两种现代砖砌炉（MMH1/2）和两种现代木燃灶（MLWS1/2）。燃料选用芬兰云杉和德国山毛榉，含水率控制在11±1.5%，以排除湿度对燃烧的影响。特别值得注意的是，现代砖砌炉（MMH2）在额定负荷工况下的CO排放量（722±272 mg/m3）显著低于欧盟Ecodesign限值（1500 mg/m3），而传统火炕炉（TSS）在点火阶段的CO浓度高达1770±163 mg/m3，显示出设备类型与燃烧阶段的强关联性。

#### 2. 测量方法对比
研究采用三种PM测量方法：
- **稀释法（PTD+ED）**：通过两阶段稀释（孔隙管稀释器+喷射稀释器）将高温尾气冷却至环境温度（23±3℃），使VOCs充分冷凝。此方法测得PM?.?浓度范围为24-226 mg/m3，显著高于加热滤网法。
- **加热滤网法（ENPME）**：按EN 16510-1:2022标准在180±10℃下采样，PM?.?浓度范围为10-219 mg/m3。研究发现，当OC/EC（有机碳/元素碳）比低于0.5时，加热滤网法可能高估PM浓度，因其未捕获冷凝的有机颗粒；而当OC/EC比高于0.5时，稀释法优势明显。
- **混合方法（ENPME+PTD）**：通过串联加热滤网与孔隙管稀释器，分别捕获固态颗粒（PM_Heated）和冷凝颗粒（CPM），总颗粒物（TPM=PM_Heated+CPM）浓度为10.6-88.1 mg/m3。此方法成功分离出占总排放量19±17%的冷凝有机颗粒，验证了传统方法在有机物捕捉上的局限性。

#### 3. 关键影响因素分析
- **燃烧阶段**：点火阶段因不完全燃烧，PAH（多环芳烃）排放量最高（如TSS点火阶段PAH达779±274 μg/m3），而额定负荷阶段因燃烧优化，排放量显著降低。
- **设备类型**：现代设备（如MSS、MMH2）的OC/EC比平均为0.32，传统设备（TSS）达0.15，说明传统工艺更易产生碳黑颗粒。值得注意的是，MLWS2木燃灶的EC占比高达75%，显示其燃烧产物中碳黑特征明显。
- **采样温度**：加热滤网法因高温采样导致约30%的有机颗粒未凝结（如TSS额定负荷阶段PAH浓度仅为ENPME法的6%），而稀释法在23℃采样时捕获了更多冷凝有机物。

### 三、技术改进与监管启示
#### 1. 混合测量法的优势
研究提出的混合方法通过分阶段采样，可同时获得固态颗粒（PM_Heated）和冷凝颗粒（CPM）的独立数据。例如，MLWS2在超负荷工况下，CPM贡献率达33%，其OC/EC比为0.85，显著高于其他设备。该方法使TPM测量误差降低至±5%，且能准确反映PAH的冷凝特性（如benzo[a]pyrene浓度提升140倍）。

#### 2. 标准修订建议
- **PAH检测标准**：现行EN标准仅检测加热滤网截留的颗粒，但实验显示PAH冷凝率高达70-90%。建议在EN 16510-1:2022基础上增加PAH冷凝检测条款，参考EPA的16种优先PAH监测体系。
- **OC/EC分析要求**：现行标准未强制要求有机碳分析。研究证明，当OC/EC比＞0.5时，稀释法比加热滤网法高估PM浓度达2.6倍。建议将OC/EC比值纳入测试报告，作为方法转换的参考指标。
- **采样探头维护**：EN标准中探头清洗流程不明确，导致沉积物影响可达1.7%。建议强制要求每次测试后使用真空吸附（＞100 L/min）清除探头内壁沉积物，并建立标准清洗程序。

#### 3. 排放因子修正
传统排放因子（如欧盟参考值0.24 g/kg）基于加热滤网法获得，但稀释法显示其高估30-50%。建议分设备类型建立动态修正系数：
- **传统火炕炉（TSS）**：PAH冷凝率＞80%，修正系数需达1.3-1.5
- **现代砖砌炉（MMH）**：OC/EC比＜0.3，修正系数约1.1
- **现代木燃灶（MLWS）**：OC/EC比0.3-0.8，需采用混合方法修正（1.2±0.2）

### 四、环境健康影响评估
研究发现，传统方法低估的有机颗粒（CPM）占总PM?.?排放量的19-64%。以TSS额定负荷工况为例，ENPME测得PM?.?为191±22 mg/m3，但混合方法显示实际TPM为62±18 mg/m3，其中CPM占比达23%。根据WHO指南，PM?.?中有机组分（尤其是PAHs）的生物毒性是碳黑的2-5倍。这意味着现行标准可能低估实际健康风险达30-50%。

### 五、实施建议
1. **监管测试升级**：将混合方法纳入EN 16510-2:2026修订版，要求新设备测试必须包含CPM分离阶段。
2. **设备分类管理**：根据OC/EC比将设备分为三类：
- **低有机型（＜0.3）**：沿用ENPME方法
- **中有机型（0.3-0.8）**：强制使用混合方法
- **高有机型（＞0.8）**：要求稀释法为主，ENPME为辅
3. **排放因子动态化**：建立基于设备类型、燃料种类和燃烧阶段的排放因子数据库，每三年更新一次。

### 六、研究局限性
1. **工况覆盖不足**：未测试极端低温（＜-20℃）或高湿度（＞15%）工况，可能影响稀释效率。
2. **长期暴露评估缺失**：实验仅模拟单次燃烧过程，未评估二次有机气溶胶（SOA）的累积效应。
3. **设备代表性局限**：测试设备多为实验室改进型号，实际市场设备的测量偏差需进一步验证。

### 七、结论
该研究证实，传统加热滤网法低估有机冷凝颗粒，导致PM?.?排放因子系统性偏低。建议：
1. 采用混合测量法作为新标准，要求CPM单独报告
2. 建立OC/EC比值与稀释比率的动态转换模型
3. 修订Ecodesign 2026法规，将PAH冷凝率纳入限值体系

研究结果为《空气净化器能效限定和能效等级》等标准提供了关键数据支持，对北欧地区2025年设备能效升级具有指导意义。后续研究应关注冬季燃烧工况的PAH冷凝特性，以及不同滤材（如石墨烯滤纸）对VOCs的捕获效率差异。