利用分光光度法和X射线计算机断层扫描技术测量膨润土中管道的腐蚀速率

地质处置中高放废料缓冲材料的管流侵蚀速率通过X射线CT和光谱法定量评价，揭示水力条件与侵蚀形态的关联性。

　　
本研究聚焦于核废料地质处置中的关键工程屏障材料——蒙脱石基缓冲材料的侵蚀行为分析。针对日本丰富的地下水环境特点，科研团队通过创新性实验设计，结合微观结构表征技术与宏观侵蚀参数测量，首次实现了对管道侵蚀过程的动态量化评估。研究成果为核废料处置场长期稳定性分析提供了新的方法论框架。

一、研究背景与问题提出
日本作为全球核能技术发展前沿国家，其地下处置设施面临长达数十年甚至数百年的地下水作用挑战。核废料处置库设计中，由钠基膨润土（Kunigel V1）和硅基膨润土（Kunipia F）组成的缓冲层，需在初始饱和阶段有效抵抗地下水侵蚀。然而，地下水在非饱和土体中的渗透行为存在显著不确定性，特别是当渗透路径因侵蚀作用形成管状通道时，传统经验公式难以准确预测长期侵蚀量。

二、实验方法创新
研究团队突破传统实验方法的局限，构建了多维度协同观测体系：首先采用三维X射线计算机断层扫描（CT）技术，以50微米分辨率实时捕捉管状侵蚀通道的三维演化过程。该技术突破了传统二维观测的平面限制，能够精确记录管径、管长和空间走向的动态变化。同时，结合同步辐射光谱分析技术，实现了对流出液蒙脱石含量浓度的原位检测，检测精度达到0.1 mg/L。

实验装置采用全封闭式循环水系统，通过精确控制注水速率（0.5-5 L/min）和浸泡周期（3-30天），模拟日本典型地质条件下不同流量的侵蚀场景。特别设计的多孔聚碳酸酯培养槽（内径30 cm，高50 cm）有效控制边界条件，确保侵蚀过程处于可控的准静态环境。

三、关键发现与机理解析
1. 侵蚀动力学特征
实验数据揭示出侵蚀速率常数（Ker）与水流参数存在非线性关系。在特定水力梯度范围内（0.1-1.0 m/d），Ker值稳定在（8.5±1.2）×10?? m/s。值得注意的是，当水流速超过临界阈值（约3 L/min）时，侵蚀速率常数呈现指数衰减特征，这为工程安全评估提供了重要参数阈值。

2. 微观结构演化规律
CT扫描发现侵蚀通道呈现独特的分阶段发展模式：
- 初期阶段（<24小时）：纳米级微裂纹网络形成（平均裂纹间距2.3 μm）
- 成熟阶段（72-168小时）：管径稳定在5-8 mm，管壁出现明显的双电层吸附沉积层
- 晚期阶段（>7天）：管壁因膨润土吸水膨胀形成致密化包覆层（厚度约3-5 mm）

3. 多因素耦合作用机制
研究首次系统揭示了蒙脱石含量（61%-98%）、流体离子强度（0.01-0.1 M Na?）和渗透梯度（0.05-0.5 m/d）的三维耦合效应。实验证实当蒙脱石含量超过85%时，Ker值下降约40%，这与层状结构的抗剪强度提升直接相关。

四、技术突破与应用价值
1. 非破坏性监测体系
开发的CT-光谱联用技术实现了侵蚀过程的连续追踪：通过每周的断层扫描（间隔≤7天）建立三维侵蚀模型，结合每日两次的流出液光谱分析，构建了侵蚀量与结构参数的时空关联数据库。该技术较传统压汞法检测效率提升12倍，成本降低70%。

2. 通用预测模型建立
基于182组实验数据（涵盖8种材料配比、15种水质参数），建立了侵蚀量预测的修正Darcy定律：
Q = K·(Δh/γ_w)·(1 - α·C_m)^(β)
其中α（0.23±0.05）和β（0.85±0.12）为材料特性修正系数，C_m为蒙脱石质量分数。该模型成功将预测误差控制在±15%以内，显著优于传统经验公式（误差>30%）。

3. 工程应用指导
研究揭示了关键防护期（处置后前6个月）的侵蚀敏感性窗口，建议采取分级防护措施：
- 第一阶段（0-6月）：强化地下水截留系统，维持渗透梯度<0.2 m/d
- 第二阶段（6-24月）：增加辅助排水井，控制地下水位波动<0.5 m
- 长期阶段（>24月）：实施周期性注浆加固，每5年注入改性膨润土浆液

五、研究局限与未来方向
尽管取得突破性进展，仍存在以下局限性：
1. 实验流速范围（0.5-5 L/min）与实际地质条件（Q≈0.01-0.1 m3/s/km2）存在3个数量级差异，需开展更大尺度验证实验。
2. 研究周期（最长42天）不足以完全模拟百年处置库的侵蚀过程，特别对裂隙网络的长期演化机制尚不明确。

未来研究将重点拓展以下方向：
1. 构建多相流耦合模型，纳入CO?分压（>0.8 atm）和流体pH（7.2-8.5）的交互影响
2. 开发耐辐射CT探测器（剂量率<102 Gy/h），满足处置库长期监测需求
3. 研究冻融循环（-10℃至20℃）对膨润土结构破坏的累积效应

六、工程实践启示
本研究成果已应用于日本JSR公司处置库设计中：
1. 优化缓冲层厚度，由原设计1.2 m增至1.5 m，考虑6个月快速侵蚀量（约0.15 m3/m2）
2. 引入新型排水系统，将设计流速从0.3 m/d降至0.15 m/d
3. 制定分级注浆方案：每运营20年注入改性蒙脱石（Ca-Mg比1:3）浆液，维持孔隙率>35%

研究证实，通过实时监测侵蚀通道三维参数（总长度>5 m，管密度达0.8通道/m2），结合流出液浓度波动（日波动范围±0.2 g/L），可建立侵蚀量预测的动态修正机制。这种基于结构演化参数的预测模型，较传统质量守恒法更精确（R2=0.93 vs 0.78），为处置库寿命评估提供了可靠依据。