亚生物能级可降解突触:实现智能反射系统的长效记忆与机械鲁棒性

《Nature Communications》:Robust biodegradable synapse with sub-biological energy and extended memory for intelligent reflexive system

【字体: 时间:2025年11月28日 来源:Nature Communications 15.7

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  本文报道了一种基于壳聚糖-瓜尔胶(CS-GG)离子活性层(IAL)和醋酸纤维素(CA)离子结合层(IBL)的全可降解多层人工突触(M-AS)。通过界面离子-偶极耦合(IDC)机制,该器件在亚毫伏操作电压下实现了0.85 fJ/事件的超低能耗(低于生物突触)和5944秒的长时程记忆(LTM)时间,并具备机械与环境稳定性。研究进一步将M-AS与热敏电阻及机器人执行器集成,构建了能够自适应学习的热伤害反射系统,为可持续神经形态电子器件提供了新范式。

  
在追求可持续电子技术的浪潮中,可降解神经形态器件因其在植入式医疗和可穿戴设备中的应用潜力而备受关注。然而,现有可降解人工突触面临三大挑战:环境稳定性差、离子捕获能力有限以及能耗过高。这些问题严重限制了其在真实场景下的长期可靠性。例如,传统聚合物突触易受湿度影响而失效,而基于金属电极的器件往往依赖非可降解材料(如银、金),且需高电压驱动。能否设计一种兼具生物相容性、机械鲁棒性和超低功耗的可降解突触,成为领域内的关键科学问题。
针对这一难题,韩国蔚山国立科学技术研究院(UNIST)的Hyunhyub Ko团队在《Nature Communications》上发表了一项突破性研究。他们通过多层结构设计与界面工程,成功研制出全可降解的多层人工突触(M-AS),其能耗低至0.85 fJ/事件,长时程记忆时间长达5944秒,均创下可降解突触的最高纪录。
研究团队采用旋涂法依次堆叠离子活性层(IAL)和离子结合层(IBL),构建IAL-IBL-IAL三明治结构。其中IAL由壳聚糖(CS)与瓜尔胶(GG)通过氢键交联形成双网络结构,并嵌入氯化钠(NaCl)作为离子载体;IBL选用醋酸纤维素(CA)提供偶极位点。电极采用可降解的镁(Mg)材料。关键技术包括傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析分子相互作用、电化学阻抗谱(EIS)表征界面电容、密度泛函理论(DFT)计算偶极矩与相互作用能,以及实时电流监测突触塑性行为。

仿生器件架构与工作机制

2基团氢键交联;(ii)IAL-IBL界面的IDC机制。b 生物突触工作机制:(i)突触前刺激下的神经递质传输;(ii)突触后神经元内的离子积累。c M-AS的工作机制:(i)电压脉冲下的离子迁移;(ii)刺激后通过IDC实现的离子捕获。d 实现低能耗与长LTM时间的设计策略:离子掺杂、IBL引入及多层堆叠。'>
M-AS的结构灵感来源于生物突触:IAL模拟突触前末梢,CA-IBL模拟突触间隙受体,Mg电极充当神经轴突。当施加电压时,Na+和Cl?在IAL中迁移,并在IAL-IBL界面通过IDC形成离子积累。刺激结束后,71.4%的离子被保留于界面,产生非对称的突触后电流(PSC),模拟生物突触的级联信号转导。

氢键交联增强稳定性

CS-GG通过pH诱导的中和反应形成氢键网络,FT-IR和DFT计算证实其分子间作用力增强。交联薄膜在磷酸盐缓冲液(PBS)中保持结构完整性超过24小时,而非交联样品迅速溶胀。热重分析(TGA)显示交联后热降解温度升高,拉伸测试表明其在湿度下延展性稳定(57.6%干态,64.2%湿态),远优于非交联样品(10.1%干态,95.2%湿态)。土壤降解实验显示器件在16天内完全分解,无有害副产物。

IBL界面IDC实现离子保留

对比IAL-IAL(无IBL)和IAL-Pt-IAL结构,其PSC响应对称且无记忆效应。EIS仅显示单个半圆,对应电极-IAL界面的双电层(EDL)电容。而引入CA-IBL后,EIS出现两个半圆,分别对应EDL和IDC电容。DFT计算表明CA的偶极矩(4.02 D)高于聚乳酸(PLA,2.21 D)和聚己内酯(PCL,1.95 D),其静电势分布更利于与Na+/Cl?相互作用。IDC使M-AS在-1 mV脉冲下呈现PSC增强,支持短时塑性(STP)和长时程增强(LTP)。

IBL与离子参数优化

PPF(配对脉冲促进)指数分析显示,CA-IBL器件的STP性能最优,快/慢弛豫时间(τ1=42 ms,τ2=312 ms)接近生物突触。离子物种比较中,NaCl平衡了迁移率与吸湿性,其LTM时间(36 s)优于LiCl(不稳定)和KCl(迁移过快)。离子浓度实验表明3 wt% NaCl可实现最低操作电压(-20 μV),能耗仅0.85 fJ/事件。信噪比(SNR)分析证实该电压下PSC为真实信号。

电压可调塑性及多级记忆编码

M-AS支持双向PSC响应:负脉冲诱发类兴奋性PSC(EPSC),正脉冲诱发类抑制性PSC(IPSC)。脉冲宽度(0.1–1 s)和幅度(-0.1 mV至-1 V)可线性调控PSC幅度与LTM时间(22–635 s)。脉冲次数增加诱导STP向LTP转变,且多层堆叠(10层)可将LTM时间延长至5944秒。学习-遗忘-再学习实验中,循环刺激成功实现记忆强化,模拟生物突触的可塑性。

仿生反射系统应用

集成热敏电阻的M-AS系统可区分温和(57°C)与极端(>80°C)热刺激。当温度超阈值时,热电流(ITher

结论与展望

本研究通过界面IDC机制与氢键交联策略,解决了可降解突触的稳定性与能耗矛盾。M-AS的超低功耗(0.85 fJ)、长时记忆(5944 s)及机械鲁棒性,为可持续神经形态电子提供了可行路径。其与传感-执行器的集成,证明了在智能机器人中实现环境自适应反射的潜力。未来通过扩展多层结构与离子物种调控,此类器件有望应用于多模态感知与决策系统,推动生物启发电子向更高效、环保的方向发展。
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