可重构光电导性的钙钛矿氧化钡钛光电忆阻器在神经形态计算中的突破与应用

《Advanced Composites and Hybrid Materials》：Photoelectric memristor with reconfigurable photoconductivity for neuromorphic computing

本研究针对传统计算架构能效低、灵活性差的问题，开发了一种基于Ruddlesden-Popper相Ba2TiO4的光电忆阻器。通过光脉冲与外电场的协同作用，实现了正负光电导(PPC/NPC)的可逆切换，成功模拟了兴奋性/抑制性突触后电流(EPSC/IPSC)、双脉冲易化(PPF)等突触行为。该器件在图像识别、运动检测和可重构逻辑运算方面展现出应用潜力，为感存算一体化提供了新方案。

　　

随着信息技术的高速发展，传统计算系统在面对海量数据和复杂任务时逐渐暴露出能效瓶颈和架构僵化的问题。特别是在需要实时处理视觉信息的场景中，传统冯·诺依曼架构由于存算分离的特性，导致了巨大的能量损耗和数据传输延迟。这就像一座城市中，决策中心与仓库相距甚远，每次处理任务都需要在两地间频繁运输物资，效率低下且耗能巨大。

自然界早已给出了更高效的解决方案。人类视觉系统能够通过眼睛实时捕获信息，并直接在大脑中进行处理与存储，这种感存算一体化的模式为我们提供了灵感。其中，光电忆阻器作为一种新兴器件，因其能够同时响应光信号和电信号，模拟生物突触的功能，而成为构建人工视觉系统的理想候选者。然而，实现器件光电导特性的灵活调控，尤其是正负光电导效应的按需切换，仍是该领域面临的重要挑战。

正是在这一背景下，发表在《Advanced Composites and Hybrid Materials》上的研究报道了一种基于Ruddlesden-Popper (RP)相Ba₂TiO₄的光电忆阻器。该器件通过简单的溶液旋涂法制备，巧妙地利用材料本身的空位缺陷，实现了光脉冲与外部电场协同调控下的正负光电导切换，为低功耗、高适应性的神经形态计算开辟了新途径。

研究人员主要运用了以下几个关键技术方法：采用溶胶-凝胶法和旋涂工艺在FTO衬底上制备了高质量的RP相Ba₂TiO₄薄膜；利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对薄膜的晶体结构、微观形貌和元素组成（特别是氧空位）进行了表征；通过开尔文探针力显微镜(KPFM)测量了光照前后薄膜表面电势的变化，以验证内建电场的存在；基于密度泛函理论(DFT)计算了材料的电子能带结构和缺陷形成能；最后，使用半导体参数分析仪系统地表征了器件的电学性能及人工突触特性。

3 Results and discussion

研究首先确认了器件的成功制备与基本特性。结构表征显示，制备的Ba₂TiO₄薄膜具有优异的结晶质量，其独特的层状RP相结构为离子迁移和缺陷调控提供了可能。DFT计算表明材料的带隙为2.86 eV，并且存在丰富的本征空位缺陷，如氧空位(V_O)和钡空位(V_Ba)。电学测试表明器件具有稳定的忆阻开关特性和耐久性。

基本突触行为的模拟

在光学脉冲刺激下，器件成功模拟了多种关键的生物突触行为。通过施加不同的读取电压（-0.2 mV 或 0.2 mV），器件可以分别表现出兴奋性突触后电流(EPSC)或抑制性突触后电流(IPSC)。当施加负向读取电压时，随着光脉冲强度或数量的增加，EPSC逐渐增强，表现出增强特性（即长时程增强LTP）。反之，在正向读取电压下，则观察到抑制特性（即长时程抑制LTD）。此外，器件还展现了双脉冲易化(PPF)和双脉冲抑制(PPD)等短时程可塑性行为，其指数随脉冲间隔的增大而衰减，与生物突触的行为规律相符。

光电导切换机制

研究的核心发现在于实现了正光电导(PPC)和负光电导(NPC)的可重构切换。机理分析表明，在光脉冲照射下，Ba₂TiO₄中会产生大量光生载流子。深能级的V_Ba缺陷会捕获电子形成带负电的V_Ba^-，而浅能级的V_O则易电离形成带正电的V_O⁺。这些带电缺陷共同形成了一个内建电场(E_in)。当外部读取电压的方向与E_in方向一致时，产生协同增强效应，表现为PPC；当方向相反时，则产生抵消抑制效应，表现为NPC。KPFM测量到光照后表面电势显著升高约363.6 mV，为内建电场的存在提供了直接实验证据。

高级认知功能的模拟与应用

利用器件的突触可塑性，研究进一步模拟了人类大脑的高级学习记忆功能。通过设置不同的光脉冲刺激模式，成功演示了“学习-遗忘-再学习”行为以及“间隔效应”(Spacing Effect)。实验证明，分散式的“间隔练习”比集中式的“填鸭学习”能产生更强、更持久的记忆效果，这与心理学规律一致。此外，器件还模拟了人眼的光适应行为，通过调节光脉冲强度（弱、中、强）和电脉冲幅度（低、中、高电压）的组合，使输出电流始终保持在舒适的视觉感受阈值内，展现了智能自适应能力。

基于器件表现出的多态LTP/LTD特性，研究构建了卷积神经网络(CNN)用于MNIST和Fashion-MNIST数据集的图像识别。经过100次训练周期(epoch)后，识别准确率分别达到了94.1%和83.2%。更重要的是，利用LTP和LTD非线性指数对连续图像帧进行像素级乘加运算，成功实现了运动目标检测功能。该方法能够有效滤除静止背景，仅对运动区域的亮度变化产生响应。

综上所述，本研究成功制备了一种基于RP相Ba₂TiO₄的光电忆阻器，通过光电场协同调控，实现了正负光电导的可逆切换和丰富的突触功能模拟。该工作不仅揭示了氧空位和钡空位在载流子捕获与内建电场形成中的关键作用，还演示了其在图像识别、运动检测等实际应用中的巨大潜力。Ba₂TiO₄固有的层状特性为未来构建三维堆叠架构、实现高密度集成的感存算一体系统提供了理想的材料平台，为发展新一代低功耗神经形态计算芯片和智能感知系统奠定了坚实的基础。