EMFF-2025：基于迁移学习的CHNO高能材料通用神经网络势函数研究

《npj Computational Materials》：EMFF-2025: a general neural network potential for energetic materials with C, H, N, and O elements

本研究针对传统高能材料设计方法计算成本高、迭代周期长的问题，开发了基于迁移学习的通用神经网络势函数EMFF-2025。该模型仅需少量DFT计算数据即可实现DFT级精度，成功预测了20种CHNO基高能材料的晶体结构、力学性能和热分解特性。结合PCA与相关性热图分析，首次揭示了多数高能材料在高温下遵循相似分解机制的重要规律，为高能材料加速设计提供了创新计算框架。

　　

在航空航天推进、爆炸工程和新兴能源存储系统领域，高能材料因其高能量密度、快速反应性和可控能量释放特性而备受关注。然而，传统实验方法耗时昂贵，且难以揭示高温高压条件下的微观反应机制。虽然分子动力学模拟能实现原子尺度材料反应模拟，但经典力场难以准确描述键的形成与断裂过程，而量子力学方法又因计算成本限制难以进行大规模动力学模拟。这种计算精度与效率之间的矛盾，长期制约着高能材料的研发进程。

近日发表于《npj Computational Materials》的研究提出了突破性解决方案。北京理工大学研究团队开发了EMFF-2025通用神经网络势函数模型，专门针对含C、H、N、O元素的高能材料体系。该研究基于预训练的DP-CHNO-2024模型，采用迁移学习策略，仅需融入少量新训练数据即可实现DFT级别的精度预测。

研究团队主要采用了深度势能方法框架构建神经网络势函数，通过DP-GEN迭代采样流程生成训练数据集，结合分子动力学模拟评估模型性能。利用主成分分析和相关性热图技术对高能材料化学空间进行系统表征，采用平滑原子位置重叠方法生成原子局部环境描述符，并通过反应网络生成器分析热分解产物分布。

研究结果显示，EMFF-2025模型在能量和力预测方面表现出色。模型对20种高能材料的能量预测平均绝对误差低于65.2 meV/atom，原子力预测误差低于0.684 eV/?。在稳定性测试中，随着训练数据增加，模型预测误差保持稳定，未出现发散现象。在 extrapolation 测试中，模型对未见过样本的预测能力随迭代次数增加而持续提升。

晶体参数预测方面，EMFF-2025模型预测的晶体体积与实验值偏差不超过16%，与DFT计算结果偏差小于14%，显著优于ReaxFF力场。状态方程测试表明，该模型能准确再现高能材料在压缩和拉伸条件下的力学行为，特别是在拉伸条件下（1.08-1.20倍体积）表现出与DFT高度一致的趋势。

热分解模拟揭示了不同类型高能材料的分解特性。离子型材料ADN主要分解产物为H₂O（37.4%）和N₂（30.1%），链状结构FOX-7分解产生N₂（32.8%）、H₂O（27.6%）和CO₂（22.8%），环状结构RDX分解产物包括N₂（32.7%）、H₂O（29.8%）和CO₂（19.7%），笼状结构CL-20则主要生成N₂（43.3%）和CO₂（30.5%）。这些结果与实验观测高度吻合。

化学空间分析发现了令人惊讶的规律。通过PCA可视化，研究发现不同结构的高能材料在化学空间中呈现明显聚类趋势。C-N环状结构（RDX、HMX、CL-20）在低维空间中显示强烈聚类倾向，苯环类材料（TNT、DNBF等）分布紧密，链状材料（NG、PETN等）因含有多个NO₂基团而呈现独特聚类特征。相关性热图分析表明，材料的结构相似性随温度升高而增加，300K时平均相似度为-0.04，3000K时增至0.12，说明不同高能材料在高温分解时趋向产生相似产物。

研究将20种高能材料根据结构相似性分为三类：在低高温条件下均保持高相似性的材料（如RDX与HMX，相似度0.98）；低温相似性低但高温相似性高的材料（如ADN与TAGN，相似度从-0.11增至0.79）；以及低温相似性高但高温相似性降低的材料（如TATB与BTF，相似度从0.84降至0.24）。这一分类为理解高能材料分解机制提供了新视角。

该研究开发的EMFF-2025模型成功解决了高能材料模拟中精度与效率的平衡问题，为材料设计提供了可靠计算工具。模型展现的优异泛化能力和预测准确性，结合对高能材料化学空间的系统分析，为理解材料结构-性能关系提供了新范式。这项工作不仅推动了高能材料计算模拟方法的发展，也为材料基因组研究提供了重要技术支撑，对加速高能材料发现与优化具有重要意义。