钴酞菁在碳纳米管上分布的定量成像：基于深度学习的催化剂表征方法

《The Journal of Physical Chemistry C》：Quantitative Imaging of Cobalt Phthalocyanine Distribution on Carbon Nanotubes: A Deep Learning Approach to Catalyst Characterization

电化学还原二氧化碳催化剂中钴四氨苯酞菁负载于碳纳米管的结构表征方法创新，采用高角暗场扫描透射电镜结合卷积神经网络自动识别钴原子分布，解决了传统手动识别的偏差问题，发现钴原子负载量与表面密度显著相关且存在轻微聚集现象，为非平面催化剂支撑体系提供了新分析方法。

　　

二氧化碳（CO₂）的电化学还原可以生成有价值的产品，其中催化剂起着关键作用。本研究利用高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）对固定在碳纳米管（CNTs）上的钴四氨基酞菁（CoPc-NH₂）的分布进行了分析。在定量HAADF-STEM分析中，手动识别钴原子会导致偏差。为了解决这个问题，我们开发并训练了一个卷积神经网络（CNN），使用由不同钴负载量的CoPc-NH₂/CNT样品图像生成的数据集进行训练。该CNN基于TensorFlow和Keras实现，能够有效检测钴原子。对CNN生成的数据进行分析后发现，钴负载量与表面密度之间存在相关性，这一结果与紫外-可见光谱（UV–vis spectroscopy）的观测结果一致。此外，Ripley’s L(d)函数的应用还揭示了钴原子存在轻微的聚集现象。这项工作展示了HAADF-STEM与CNN结合方法在提供非平面基底上催化剂分布的空间分辨信息方面的实用性，揭示了其他表征方法通常无法获取的结构细节。