通过接触电化作用，在间苯二酚甲醛树脂/聚四氟乙烯材料上实现了增强的过氧化氢光合作用

《Applied Catalysis A: General》：Enhanced hydrogen peroxide photosynthesis achieved over resorcinol formalde resin/polytetrafluoroehtylene through contact electrification

本研究通过接触电化学效应，将聚四氟乙烯（PTFE）与树脂（RF）复合，形成具有强界面静电场（IEF）的复合催化剂。实验表明，在可见光和超声协同作用下，RF/PTFE的H2O2产率达56.5 μmol·h?1，较单独使用PTFE和RF分别提高33倍和2倍。该催化剂还表现出良好的循环稳定性和环境净化能力，为新型光催化材料设计提供了新思路。

　　近年来，随着对环境治理和清洁能源开发的关注日益增加，光催化技术因其在分解污染物和生产氢气等领域的巨大潜力而受到广泛研究。然而，许多光催化剂在实际应用中仍面临一些关键挑战，例如光生载流子的分离效率低，这会显著影响其反应效率和稳定性。为了克服这些问题，研究者们尝试了多种策略，如设计纳米结构、引入导电材料、构建异质结等。然而，这些传统方法往往存在局限性，因此探索新的机制和材料成为提高光催化性能的重要方向。

本研究提出了一种基于接触电催化（Contact Electrification, CE）的新策略，通过将聚四氟乙烯（PTFE）与一种新兴的光催化剂——间苯二酚甲醛树脂（RF树脂）结合，构建了一种新型的复合催化剂，即RF/PTFE。这种复合材料不仅能够利用光催化过程生成过氧化氢（H?O?），还能通过接触电催化作用在PTFE与水界面形成强烈的静电场（Interfacial Electrostatic Field, IEF），从而促进RF树脂中光生载流子的分离。研究结果表明，这种复合催化剂在可见光照射和超声波辅助条件下，H?O?的生成速率显著提升，达到56.5 μmol·h?1，远高于单独使用PTFE或RF树脂时的生成速率。这一成果不仅验证了IEF在光催化过程中对载流子分离的积极作用，也为光催化技术的发展提供了新的思路。

在实验设计方面，研究团队通过一步法水热合成法制备了RF/PTFE复合催化剂。这种方法不仅操作简便，而且能够有效控制材料的形貌和结构。通过场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）观察发现，RF树脂以纳米球的形式紧密附着在PTFE表面，形成了稳定的复合结构，而非简单的物理混合。这种结构的稳定性对于实际应用至关重要，因为它有助于维持催化剂的活性和防止其在反应过程中发生降解。

进一步的表征分析显示，RF/PTFE复合催化剂的红外光谱（FT-IR）和拉曼光谱（Raman）均显示了PTFE和RF树脂的特征峰，证明了两者的成功结合。X射线衍射（XRD）分析也表明，复合材料中同时存在PTFE和RF树脂的晶格结构，这进一步支持了复合催化剂的形成。此外，通过透射电镜（TEM）和X射线光电子能谱（XPS）等手段，研究团队还对催化剂的表面化学状态和电子转移特性进行了深入分析，揭示了PTFE在复合体系中的关键作用。

在性能测试中，研究团队发现，RF/PTFE复合催化剂在可见光照射和超声波辅助条件下表现出优异的H?O?生成能力。其生成速率显著高于单独使用PTFE或RF树脂，这表明接触电催化不仅能够促进H?O?的生成，还能通过增强光生载流子的分离效率，提高整体的光催化活性。为了进一步验证这一机制，研究团队还通过光电流测试和电场模拟分析了IEF对载流子分离的影响。结果显示，在超声波的作用下，PTFE与水之间形成的IEF能够有效促进RF树脂中电子与空穴的分离，从而显著提高H?O?的生成效率。

此外，研究团队还探讨了接触电催化对其他光催化剂的影响，如ZnIn?S?（ZIS）和共价有机框架（COF）TPB-TP的性能提升。实验表明，这些复合催化剂在接触电催化的作用下，其H?O?生成速率也得到了显著提高，进一步验证了该策略的普适性。这表明，通过引入PTFE，不仅能够提升特定光催化剂的性能，还可能为其他类型的光催化剂提供一种通用的增强手段。

除了H?O?的生成，RF/PTFE复合催化剂在环境净化方面的应用也得到了验证。通过模拟实际环境条件，研究团队测试了该催化剂对RhB和BPA等有机污染物的降解能力。结果表明，该复合催化剂在可见光和超声波的共同作用下，能够高效地降解这些污染物，其降解效率显著高于单独使用光催化剂或PTFE。这一发现表明，RF/PTFE复合催化剂不仅能够用于H?O?的生成，还能够构建一个“接触电催化-光催化-自芬顿”一体化的环境净化系统，为水体污染治理提供了新的可能性。

从实际应用的角度来看，这种复合催化剂的优势在于其高稳定性、良好的pH适应性和对多种污染物的高效降解能力。通过实验测试，研究团队发现，RF/PTFE在pH范围1至9内均能保持较高的H?O?生成速率，这使其在实际水处理过程中具有广泛的适用性。此外，常规金属阳离子和低价阴离子对H?O?的生成没有明显影响，这意味着该催化剂能够在模拟海水中保持稳定的性能，适用于海洋环境中的污染物治理。

研究还指出，超声波的引入不仅促进了接触电催化过程，还通过改善质量传递和增强反应条件，进一步提高了催化剂的活性。通过对比实验，研究团队发现，单独使用超声波或可见光照射的条件下，H?O?的生成速率较低，但当两者同时作用时，生成速率显著提升。这一结果表明，超声波在促进接触电催化过程中起到了关键作用，为未来的催化剂设计提供了新的思路。

在机制分析方面，研究团队提出了一个详细的反应路径。在可见光照射下，RF树脂被激发，产生电子和空穴。这些电子和空穴在IEF的作用下被有效分离，其中电子用于将氧气还原为H?O?，而空穴则用于氧化水分子，产生更多的活性物质。同时，接触电催化过程也促进了H?O?的生成，因为它能够提供额外的电子转移途径。这种协同作用使得RF/PTFE复合催化剂在H?O?生成和污染物降解方面表现出卓越的性能。

研究的另一重要发现是，接触电催化不仅适用于RF树脂，还能够增强其他光催化剂的性能。例如，ZIS/PTFE和TPB-TP/PTFE复合催化剂在可见光和超声波的共同作用下，其H?O?生成速率也得到了显著提升。这一结果表明，接触电催化是一种具有广泛适用性的策略，可以用于多种光催化剂的性能优化。

总的来说，这项研究通过将PTFE与RF树脂结合，成功构建了一种新型的复合催化剂，不仅显著提高了H?O?的生成效率，还拓展了其在环境治理中的应用潜力。该研究为光催化技术的发展提供了新的思路，特别是在提高光生载流子分离效率和构建高效环境净化系统方面。此外，研究还强调了接触电催化在光催化过程中的重要作用，为未来的研究和应用奠定了基础。