用于电化学尿素合成的单原子催化剂的高通量理论筛选

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：High-Throughput Theoretical Screening of Single-Atom Catalysts for Electrochemical Urea Synthesis

电化学尿素合成中MN4C单原子催化剂通过高通量筛选发现Ti/V/Nb/Mo/Hf基催化剂在热力学稳定性、小分子吸附及C-N偶联路径中表现优异，机理研究表明NO3^-还原是C-N偶联前提，并建立*N活性与NO3^-还原极限电位的线性关系，为催化剂设计提供新框架。

　　

摘要

电化学尿素合成是一种有前景的可持续氮和碳利用方法，但其进展受到反应机制不明确以及缺乏有效催化剂设计原则的阻碍。在这里，我们对40多种MN₄C型单原子催化剂（SACs）进行了高通量筛选，以识别出有潜力的电化学尿素合成候选催化剂。与传统方法相比，这种策略提高了94.8%的筛选效率。我们的分析表明，Ti─、V─、Nb─、Mo─和Hf–N₄C催化剂同时满足关键标准，包括热力学稳定性、对小分子的良好吸附能力、抑制竞争反应以及氢化和C–N偶联的低能量障碍。机理研究表明存在两种不同的C–N偶联途径，并证明*N物种的氢化是后续偶联的前提。值得注意的是，我们发现NO₃^?还原的电位与整体尿素合成之间存在线性相关性，从而确立了*NO₃ → *N活性作为催化剂筛选的可靠指标。这项工作为高效尿素电催化剂的合理设计提供了机理洞察和预测框架。

图形摘要

高通量筛选加速了高效MN₄C单原子催化剂（SACs）在尿素合成中的发现。研究发现*N吸附与活性之间存在火山状关系，*NO₃ → *N转化的极限电位成为催化剂评估的关键指标。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。