用于全固态电池的新氧卤化物固体电解质的分钟级超快合成：具备界面离子传导性能

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Minutes-Scale Ultrafast Synthesis of New Oxyhalides Solid Electrolytes with Interfacial Ionic Conduction for All-Solid-State Batteries

采用超快球磨（18分钟）合成含Ta?O?的Zr基oxyhalide固态电解质，替代Li?O作为氧源，形成导电壳层及新型界面传导机制，使离子电导率提升至1.09 mS/cm，组装电池循环稳定性优异且可扩展。

　　

摘要

卤化物固态电解质（SSEs）在全固态电池（ASSBs）领域展现出巨大的潜力，然而它们依赖于长时间的球磨工艺来达到所需的离子导电性，这严重影响了能源效率。在这里，我们报道了一种新型的基于锆的氧卤化物SSE（oh-LZC），它是通过超快球磨工艺（18分钟）合成的——这是卤化物SSEs中的最快合成记录。值得注意的是，将处理时间缩短至1.5小时，其离子导电性就从0.11 mS cm^?1提升到了1.09 mS cm^?1——其性能超过了大多数在相同合成时间内制备的基于锆的卤化物。这一进展的关键在于用成本较低的Ta₂O₅替代了昂贵的Li₂O作为氧源，Ta₂O₅同时起到了类似核心的伪催化剂的作用。在超快球磨过程中，这种替代促进了壳状导电非晶态氧卤化物的形成，从而直接实现了一种新的界面导电机制，这一点通过高分辨率显微镜和光谱学得到了证实。使用18分钟内合成的oh-LZC制备的ASSBs与未涂层的LiCoO₂具有出色的兼容性，在450次循环后仍保持了超过80%的容量保持率。通过使用其他氧源（Nb₂O₅）验证后，这种伪催化剂方法展示了其多功能性，为卤化物SSEs及其他材料的加速合成开辟了新途径。

图形摘要

一种新型的氧卤化物固态电解质通过超快工艺（仅几分钟）合成。Ta₂O₅作为类似核心的伪催化剂，促进了壳状导电非晶态氧卤化物的形成，从而实现了一种创新的界面导电机制。在这种机制中，桥接氧原子和非桥接氧原子与Ta─Cl···Li配位作用协同作用，优化了离子传输路径。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。