二维聚合物N-杂环卡宾铜微片可实现硝酸盐到氨的串联电还原

《Advanced Functional Materials》：2D Polymeric N-Heterocyclic Carbene Copper Microsheets Enable Tandem Electroreduction of Nitrate to Ammonia

电化学硝酸盐还原为氨的Cu基催化剂存在硝酸盐竞争问题，本研究设计二维聚N-杂环卡宾铜微片作为串联催化剂，聚微片通过N-杂环卡宾锚定铜位点，优先将硝酸盐还原为亚硝酸盐，后者被聚微片吸附促进其转化为氨，实现23.4 mg h?1 cm?2产率、97% Faradaic效率，30次循环和55小时稳定性。

　　

摘要

电化学方法将硝酸盐还原为氨是一种可持续的氨生产途径，同时有助于缓解水污染问题。然而，对于基于铜的催化剂而言，由于竞争性亚硝酸盐的积累，实现高产率和氨的选择性仍然是一个挑战。本文设计了一种二维聚合物N-杂环卡宾铜微片作为串联催化剂，其中聚合物微片作为串联基底，通过N-杂环卡宾结构牢固地固定铜活性位点。在这种串联催化剂中，硝酸盐优先在铜活性位点被还原为亚硝酸盐。生成的亚硝酸盐随后被聚合物微片吸附，从而促进了其向氨的转化过程，减少了亚硝酸盐副产物的生成。最终，该串联催化剂表现出23.4 mg h^?1 cm^?2的氨产率以及97%的法拉第效率，并且在连续30个循环和55小时的计时电流测量操作中保持了稳定的性能。这项工作展示了聚合物N-杂环卡宾作为新型氨生产串联基底的潜力，并为硝酸盐的增值利用和水净化提供了一个聚合物平台。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。