复合准固态聚合物电解质中的协同阴离子-阳离子调控机制实现了稳定的钠金属负极性能

《Advanced Functional Materials》：Synergistic Anion-Cation Regulation in Composite Quasi-Solid Polymer Electrolytes Enables Stable Sodium Metal Anodes

钠枝晶抑制与循环稳定性提升的准固态电解质研究|阴离子锚定|阳离子溶剂化|脱溶剂动力学优化|多孔纳米片复合结构

　　

摘要

实现持久、均匀且无枝晶的钠金属沉积对于防止电池因内部短路而提前失效至关重要，而这种短路主要受电沉积过程中离子传输和脱溶剂化动力学的影响。本文通过将聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）原位聚合在由自制备的α-LiAlO₂@γ-Al₂O₃（LAO）纳米片和聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVHF）构成的多孔膜中，开发出一种复合准固态聚合物电解质（LPQSE）。LAO纳米片通过路易斯酸位点有效固定PF₆^?阴离子，而PEGDA的羰基则与Na?阳离子配位。这种双重作用机制同时减少了离子对的形成，并促进了松散的溶剂化结构，从而加速了脱溶剂化动力学并显著提高了钠离子的成核密度。因此，实现了基本抑制了枝晶形成的均匀钠金属沉积。结果，固态Na||Na对称电池表现出优异的循环稳定性；采用约16微米厚的LPQSE的Na₃V₂(PO₄)₃（NVP)||Na电池也展现了长期的循环稳定性。值得注意的是，NVP||Na电池在10 C电流下具有69.5 mAh g^?1的高比放电容量，并且在1 C电流下经过1000次循环后仍保持88.7%的容量保持率。这项工作提出了一种创新的电解质设计策略，通过策略性地协调阴离子固定和阳离子溶剂化来调控沉积行为，从而制备出无枝晶的钠阳极。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。