关于吸附在单层氮化硼薄片上的一些超碱金属团簇的扩散机制

《Physical Chemistry Chemical Physics》：On the diffusion mechanism of some superalkali metal clusters adsorbed on single-layered boron nitride flakes

研究通过第一性原理分子动力学模拟，分析了100-300K下OLi3、OLi4、NLi5和CLi6四个超碱金属簇在单层h-BN表面的吸附动力学。结果显示OLi3因强化学键合呈现低扩散特性，其余三种簇均表现出温度依赖的超扩散行为。主要动态贡献来自h-BN晶格的弯曲形变以及吸附簇的旋转和振动自由度。

　　

利用某些金属簇对单层氮化硼（h-BN）进行功能化处理，已成为一种广泛研究的途径，旨在提升h-BN的光电响应性能和气体吸附能力。尽管金属簇@h-BN系统的热力学性质已为人所熟知，但本研究揭示了某些超碱金属簇功能化h-BN的有趣动态特性。我们通过第一性原理分子动力学（AIMD）模拟，在100、200和300 K的温度下，研究了OLi?、OLi?、NLi?和CLi?在h-BN表面的吸附行为。结果表明，OLi?簇与h-BN表面的结合非常牢固，几乎不发生横向扩散；而其他物理吸附物种则表现出超扩散行为。主成分分析（PCA）显示，主要是簇的垂直于平面的振动自由度、旋转以及h-BN的弯曲作用，对相关物种的动态行为起到了关键影响。计算得到的速度自相关函数及其对应的功率谱为进一步理解这些动态过程提供了更多线索。