基于第一性原理计算和SCAPS-1D器件仿真的Cu2ZnSnS4/Ag2ZnSnS4太阳能电池的能带对齐工程与性能预测

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Band alignment engineering and performance prediction of Cu2ZnSnS4/Ag2ZnSnS4-based solar cells using first-principles calculations and SCAPS-1D device simulations

Cu2ZnSnS4（CZTS）和Ag2ZnSnS4（AZTS）作为吸收层材料，通过密度泛函理论计算电子亲和力并优化异质结太阳能电池结构，结合SCAPS-1D模拟调控背表面场层电子亲和力（4.2 eV）、吸收层厚度（1300 nm）及缺陷密度（IF Nt 1013 cm?2， bulk Nt 1012 cm?3），最终实现23.60%的转换效率。

　　

Cu₂ZnSnS₄（CZTS）因其无毒性质及其组成元素的丰富性，被认为是一种非常有前景的太阳能电池吸收层材料。本研究探讨了使用CZTS和Ag₂ZnSnS₄（AZTS）作为吸收层材料的可能性，其中AZTS是通过替换相应元素形成的，而CdSe和ZnSe则被用作太阳能电池的缓冲层。利用密度泛函理论计算了所研究材料的电子性质，并基于半导体暴露的界面构建了表面模型，以预测电子亲和力（χ）的变化。此外，还提出了一种包含多个异质结的综合性太阳能电池架构，并使用一维太阳能电池电容模拟器（SCAPS-1D）软件优化了每种电池配置的关键参数，包括背表面场（BSF）层和缓冲层的电子亲和力（χ）、吸收层厚度以及界面和体缺陷密度（IF_t和bulk N_t），旨在实现最高效率。最后，介绍了一种新型器件结构（ZnO/CdSe/AZTS/CZTSe/Mo），其中CZTSe作为位于吸收层和背接触电极之间的BSF层。通过修改χ参数来优化带对齐，通过改变吸收层厚度来提高光子吸收效率，并系统地量化了IF_t和bulk N_t对太阳能电池性能的影响。研究结果表明，当BSF层和缓冲层的χ值分别为4.2 eV和4.3 eV，吸收层厚度为1300 nm，bulk N_t和IF_t分别保持在10¹² cm^?3和10¹³ cm^?2时，可以获得最佳的带对齐效果。在这种条件下，太阳能电池的转换效率（PCE）达到了23.60%。这项工作为高效薄膜太阳能电池的发展提供了宝贵的见解。