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通过静电屏蔽和SEI调控,使用双功能氧鎓基添加剂稳定锂负极
《Chemistry of Materials》:Stabilizing Lithium Anodes with a Dual-Functional Oxonium-Based Additive via Electrostatic Shielding and SEI Regulation
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年11月06日 来源:Chemistry of Materials 7
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锂金属电池中枝晶抑制与SEI稳定机理研究。通过引入TMOBF4添加剂,其正离子吸附于枝晶尖端形成屏蔽层抑制锂沉积不均,负离子LiF构建稳定SEI膜减少电解液分解。Li||Li对称电池2000小时循环稳定,Li||LiFePO4电池300次1C循环容量保持率93.0%。

在锂金属电池(LMBs)中,锂枝晶的无控制生长不仅会因可能刺穿隔膜并导致短路而带来安全隐患,还会消耗活性锂,从而显著降低库仑效率(CE)。此外,天然脆性的固体电解质界面(SEI)容易反复破裂和重构,导致电解质持续损耗。在这项研究中,引入了三甲基氧鎓四氟硼酸盐(TMOBF4)作为双功能添加剂,以促进锂的均匀沉积并稳定SEI。TMO+阳离子的还原电位低于Li+,优先吸附在枝晶突起处,形成一层静电屏蔽层,重新分配Li+的流动。这种吸附作用抑制了局部Li+的积累,有效减缓了枝晶的生长。同时,BF4–阴离子参与Li+的溶剂化过程,显著降低了脱溶剂化能垒,并在循环过程中分解生成LiF,这是形成稳定SEI的关键成分。添加该添加剂后,锂电池的电化学性能得到了显著提升。Li||Li对称电池在0.5 mA cm–2的电流下可稳定循环2000小时,而Li||LiFePO4电池在1 C的电流下循环300次后仍保持93.0%的容量。这些结果为开发高性能锂金属电池提供了一种有前景的策略。