利用产率曲线研究反应机理

《ACS Catalysis》：Using Yield Profiles to Study Reaction Mechanism

快速区分化学反应机制的无监督学习方法，通过不同条件下的产物产率构建反应轮廓并聚类分析，成功应用于消除反应和C-H活化机制研究，仅需四次实验即可推断新催化剂机制，并预测酚氧化交叉耦合催化剂的潜在相似性。

　　

理解反应机理有助于提高效率，从而能够以更低的成本合成具有工业价值的分子。然而，确定反应机理往往耗时且需要大量资源。在这项研究中，我们提出了一种利用无监督学习快速区分反应机理的方法。通过这种方法，我们可以根据一组底物在多种不同反应条件下的产率来生成反应“谱图”，然后根据这些谱图的相似性对其进行聚类，以揭示反应机理之间的关联。我们使用该方法对消除反应机理进行了验证，并将其应用于研究C-H活化催化剂与酚类交叉偶联催化剂之间的机理关系。实验结果表明，该方法能够准确地对消除反应机理进行分类。此外，我们还发现该方法能够纠正之前由于该领域新机理的迅速发现而导致的C-H活化化学反应机理的错误分类。仅需进行四次实验，我们的方法就能快速推测出C-H活化催化剂的反应机理。同时，我们还预测了那些在机理上尚未被充分理解的酚类氧化交叉偶联催化剂之间的潜在相似性。总体而言，这种方法为研究反应机理提供了有力的补充工具。