晶格应变诱导的Ni0.85Se/WO2.90异质结构加速了动态重构过程，从而提高了水氧化的效率

《Applied Catalysis A: General》：Lattice Strain Induced Ni 0.85Se/WO 2.90 Heterostructures Accelerate Dynamic Reconstruction for Efficient Water Oxidation

氧空位异质结构催化剂在碱性溶液中实现230/295 mV低过电位和100小时超长稳定性，原位研究表明NiOOH活性物种形成与W-O结构协同作用优化OER动力学。

　　本研究聚焦于开发一种具有丰富缺陷和晶格畸变的异质结构催化剂，以提升电催化性能，特别是在水氧化反应（OER）中。水电解作为绿色氢气生产的关键技术，其效率在很大程度上受到OER半反应的过电位限制。OER涉及复杂的多步质子耦合电子转移过程以及氧气分子的形成，这些步骤通常较为缓慢，导致能量消耗高。因此，提高对OER反应机理的理解，并设计具有高效反应动力学和稳定性的催化剂，成为推动水氧化技术发展的核心任务。

当前，水电解过程广泛依赖贵金属催化剂，如铂（Pt）、铱氧化物（IrO?）和钌氧化物（RuO?），这些材料虽然具有优异的催化活性，但其稀缺性和高昂成本严重制约了水氧化技术的大规模应用。为应对这一挑战，研究人员不断探索非贵金属催化剂的开发，尤其是基于过渡金属的材料。镍（Ni）及其化合物因其良好的导电性和催化活性而备受关注，但如何进一步优化其结构以提升性能仍是亟待解决的问题。

在本研究中，科研团队通过三步法合成了一种新型的异质结构催化剂——氧富缺陷的Ni?.??Se/WO?.??。该催化剂在碱性溶液中表现出卓越的氧析出活性，能够在20 mA/cm2和100 mA/cm2的电流密度下分别实现230 mV和295 mV的低过电位。此外，该催化剂的塔菲尔斜率仅为40.6 mV dec?1，表明其具有良好的反应动力学特性。更令人印象深刻的是，该催化剂在100小时的长时间运行中保持了稳定的性能，几乎没有性能衰减，显示出其优异的耐久性。

为了进一步验证其性能，研究人员将该催化剂与商业铂碳催化剂（Pt/C）组装成电解槽，仅需1.76 V的电压即可实现100 mA/cm2的电流输出。这一结果不仅证明了催化剂的高效性，也突显了其在实际应用中的潜力。通过原位研究，科研团队发现Ni?.??Se在运行过程中会动态重构为具有催化活性的NiOOH物种，而钨（W）则以W-O的形式稳定存在于WO?.??基质中。这种动态重构过程与结构稳定性相结合，使得催化剂能够持续有效地促进OER反应。

催化剂的高氧空位含量和晶格畸变是其优异性能的重要因素。氧空位的增加有助于提高材料的导电性，并促进电子的快速转移，从而增强催化活性。同时，晶格畸变可以调节局部电子结构，优化氧中间体的吸附和脱附能，降低反应能垒。这两种因素的协同作用显著提升了OER的反应速率，使得催化剂在碱性环境中表现出卓越的性能。

为了深入理解催化剂的结构和性能之间的关系，研究人员结合了实验手段和理论计算。实验结果显示，该催化剂具有较大的比表面积和丰富的缺陷位点，这不仅有助于增强材料的导电性，还促进了反应物的扩散和产物的释放。理论计算进一步支持了这些实验观察，揭示了催化剂异质界面在优化电子传输和降低反应能垒方面的关键作用。这种实验与理论的结合，为设计和优化新型非贵金属OER催化剂提供了重要的依据。

催化剂的合成过程采用了一种简便的方法，首先通过室温共沉淀法合成NiSeO?·3H?O纳米颗粒，随后通过水热反应和氢气/氩气混合气体还原，最终得到Ni?.??Se/WO?.??异质结构。这种合成方法不仅操作简单，而且能够有效控制材料的形貌和结构，使得催化剂具备所需的物理化学特性。此外，材料的高氧空位含量和晶格畸变是通过特定的合成条件实现的，这为未来催化剂的制备提供了新的思路。

从应用角度来看，该催化剂的优异性能使其成为水氧化反应的有力候选者。在可再生能源领域，水氧化技术被认为是实现绿色氢能生产的重要途径。随着全球对清洁能源需求的不断增长，开发高效、低成本、稳定的OER催化剂显得尤为重要。Ni?.??Se/WO?.??催化剂的出现，不仅为水电解技术提供了新的解决方案，也为相关领域的研究开辟了新的方向。

本研究还强调了异质结构催化剂在水氧化反应中的优势。通过合理设计异质界面，可以充分发挥不同组分之间的协同效应。例如，NiSeO?·3H?O纳米颗粒作为模板，为W离子的吸收提供了理想的结构基础，而后续的还原过程则进一步优化了材料的性能。这种分步合成策略使得催化剂能够兼具高活性和良好的稳定性，为未来催化剂的设计提供了重要的参考。

此外，研究人员还探讨了OER前驱体在碱性溶液中的结构演变。实验表明，Ni?.??Se在运行过程中会发生动态重构，形成具有催化活性的NiOOH物种。这种结构变化不仅影响了催化剂的性能，也对其长期稳定性至关重要。通过深入研究这些变化，可以更全面地理解催化剂的工作机制，从而为优化其性能提供理论支持。

在实际应用中，催化剂的稳定性是衡量其性能的重要指标之一。Ni?.??Se/WO?.??催化剂在100小时的长时间运行中保持了稳定的性能，这表明其具有良好的抗降解能力。这种稳定性不仅来源于材料本身的结构优化，还与W-O的稳定存在密切相关。W的引入不仅增强了催化剂的导电性，还通过其独特的氧化还原性质和酸碱特性，促进了活性位点的暴露和反应的高效进行。

总的来说，Ni?.??Se/WO?.??异质结构催化剂的开发，为水氧化反应提供了一种高效、低成本、稳定的解决方案。其独特的结构设计和合成方法，使得催化剂能够在碱性环境中表现出优异的性能。同时，通过实验和理论的结合，研究人员深入揭示了催化剂的反应机制，为其进一步优化和应用奠定了基础。这一成果不仅有助于推动水电解技术的发展，也为其他电催化反应的催化剂设计提供了新的思路和方法。

在材料科学和能源技术的交叉领域，异质结构催化剂的研究正日益受到重视。这类催化剂通过结合不同材料的优点，能够有效提升催化性能，同时降低对贵金属的依赖。Ni?.??Se/WO?.??催化剂的成功合成，展示了异质结构设计在提升电催化性能方面的巨大潜力。未来，随着合成技术的不断进步和对催化剂机理的深入理解，类似的设计有望在更多电催化反应中得到应用，从而推动清洁能源技术的发展。

此外，该研究还强调了氧空位和晶格畸变在催化性能中的关键作用。氧空位的引入不仅增加了材料的活性位点，还优化了电子传输路径，提高了催化剂的导电性。而晶格畸变则有助于调节材料的电子结构，使其更有利于反应物的吸附和产物的脱附。这两种因素的协同作用，使得催化剂能够在碱性环境中高效运行，表现出优异的性能。

在实际应用中，催化剂的性能不仅取决于其结构，还受到合成条件和操作环境的影响。因此，深入研究催化剂的合成过程和运行机制，对于其性能的优化至关重要。本研究通过系统的实验和理论分析，揭示了Ni?.??Se/WO?.??催化剂的性能来源，为其在实际应用中的推广提供了理论依据和实验支持。

展望未来，随着对催化剂性能的进一步研究，异质结构催化剂的设计和优化将成为一个重要的研究方向。特别是在水氧化、氢气生产以及其他电催化反应中，异质结构催化剂有望发挥更大的作用。此外，通过引入更多的缺陷和晶格畸变，可以进一步提升催化剂的性能，使其在更广泛的反应条件下保持高效。

本研究的成果不仅为水氧化技术的发展提供了新的催化剂选择，也为相关领域的研究者提供了宝贵的参考。通过深入探索异质结构催化剂的性能机制，可以不断推动清洁能源技术的进步，为实现可持续发展目标做出贡献。Ni?.??Se/WO?.??催化剂的成功开发，标志着在非贵金属电催化剂研究领域迈出了重要的一步，也为未来的科研工作指明了方向。