通过轨道杂化工程设计的电子结构在多组分硫化物中提升了聚硫化物/碘化物流动电池的性能

《International Journal of Minerals Metallurgy and Materials》：Orbital hybridization-engineered electronic structure in multicomponent sulfides boosts the performance of polysulfide/iodide flow batteries

多组分硫化物催化剂通过轨道杂化优化电子密度和熵效应协同作用，显著提升碘硫电池（SIFB）电催化性能，实现88.5%能量效率、119.8 mW·cm?2最大功率密度及优异循环稳定性。

　　

摘要

尽管多硫化物/碘化物流动电池（SIFBs）具有高能量密度、低成本和安全性等吸引人的特点，但其整体性能受到碘化物氧化还原反应动力学缓慢的制约。研究表明，多组分硫化物是加速I^?/I³氧化还原反应的有希望的催化剂。同时，多元化合物带来的构型熵增加促进了各组分之间的协同效应，为优化催化性能提供了可行的途径。基于这些研究基础，本文提出了一种基于轨道杂化优化电子密度的策略来提升催化活性。通过实施这一概念，我们开发了一种原位溶剂热合成方法，制备了负载有AgCuZnSnS₄的石墨毡（ACZTS/GF）电极。这种工程化的电极在SIFB中表现出优异的电催化性能，具有更高的体导电性和更好的界面电荷传输动力学。该电池在20 mA·cm^{?2?2，并展现出出色的长期循环稳定性。这些显著成果源于轨道杂化对电子态的优化以及熵效应引发的协同催化作用。}