将CeO?固定在介孔氧化石墨烯纳米球上,作为新型高效催化剂,用于某些氨基烷基萘醌衍生物的绿色合成

《Journal of Molecular Structure》:Immobilization of CeO 2 on mesoporous graphene oxide nanospheres as new and effective catalyst for the green synthesis of some amidoalkyl naphthoquinone derivatives

【字体: 时间:2025年11月06日 来源:Journal of Molecular Structure 4.7

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  纳米催化剂合成与性能研究。采用硬模板法将二氧化铈纳米颗粒负载于石墨烯氧化物纳米球表面,构建GO-NS/CeO?异质催化剂。通过XRD、FT-IR、FE-SEM、TEM及BET等表征证实材料结构稳定,比表面积达362 m2/g。该催化剂在无溶剂多组分反应中高效合成氨基取代萘醌衍生物,产率80-92%,经五次循环使用活性无明显下降。

  本文介绍了一种新型的异质催化剂——由氧化石墨烯纳米球(GO-NS)负载氧化铈(CeO?)纳米颗粒所构成的复合材料。这种材料因其优异的特性,成为开发高效催化剂的理想平台。研究通过整合多种分析方法,对合成的GO-NS/CeO?复合材料进行了全面的结构和形态表征。研究还评估了其在无溶剂多组分反应中合成多种酰胺烷基萘醌衍生物的催化性能,并展示了其在多次循环使用后仍能保持稳定活性的特性。

氧化石墨烯是一种由单层碳原子构成的二维六边形晶格结构,因其独特的物理和化学性质而备受关注。在研究中,科学家们通过硬模板法合成氧化石墨烯纳米球,其中二氧化硅作为模板材料被广泛使用,因其具有低成本、高均匀性和尺寸多样性等优点。通过在二氧化硅模板上沉积氧化石墨烯层,随后利用氢氟酸溶解模板,成功获得了氧化石墨烯纳米球。这一方法不仅操作简便,而且能够有效控制纳米球的形貌和结构。

为了进一步提升催化剂的性能,研究将氧化铈纳米颗粒负载到氧化石墨烯纳米球表面,形成了GO-NS/CeO?复合材料。氧化铈具有氟石晶体结构,颜色从白色到淡黄色不等,是一种在多种科学和工业领域中被广泛应用的材料。其独特的酸碱双功能性、氧化还原活性以及表面氧空位,使其在有机合成的多组分反应中表现出色。这些特性不仅提高了反应效率,还使催化剂在环境友好型反应中具有重要价值。

在催化性能评估中,研究采用了一种无溶剂的多组分反应方法,成功合成了多种酰胺烷基萘醌衍生物。该反应在热条件下进行,不仅实现了高产率(80–92%),而且显著缩短了反应时间。这种高效、快速的合成方式符合绿色化学的原则,能够减少能源消耗和废物产生,具有良好的环境效益。此外,合成的产物通过光谱和分析方法进行了结构确认,确保了产物的纯度和正确性。

研究还通过多种先进的表征技术对GO-NS/CeO?复合材料的结构和表面特性进行了深入分析。傅里叶变换红外吸收光谱(FT-IR)用于确认复合材料中的特征官能团和化学键合情况,为材料的化学组成提供了直接证据。X射线衍射(XRD)则用于研究材料的结晶度和相组成,进一步验证了氧化铈在氧化石墨烯表面的成功负载。场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)和透射电子显微镜(TEM)用于详细评估材料的形貌特征,提供了纳米颗粒在纳米球表面分布的直观图像。

能量色散X射线(EDX)和元素映射技术用于确定材料的元素组成和分布情况,揭示了氧化铈和氧化石墨烯之间的相互作用。此外,通过BET方法对催化剂的表面特性进行了分析,测定了其比表面积和孔径分布,进一步证明了其作为高效催化剂的潜力。这些表征手段的综合运用,为理解GO-NS/CeO?复合材料的结构和性能提供了全面的视角。

在实际应用方面,萘醌因其独特的结构和丰富的生物活性,被广泛应用于医药和制药研究。其分子结构由两个融合的苯环和两个羰基组成,赋予其良好的氧化还原活性和生物亲和性。这种特性使其在抗菌、抗疟疾、抗炎和抗癌等方面具有显著的药理作用。近年来,科学家们致力于开发高效的合成方法,以制备具有丰富生物活性的萘醌衍生物。其中,酰胺烷基萘醌衍生物因其广泛的生物活性,成为研究的热点之一。

尽管已有多种催化剂被用于合成这类化合物,但本文首次报道了在GO-NS/CeO?催化体系下合成酰胺烷基萘醌衍生物的成功案例。研究发现,这种催化剂不仅在反应中表现出优异的活性,而且在多次循环使用后仍能保持稳定性能,这为催化剂的可持续利用提供了重要依据。这种高效、可回收的催化体系,有望在未来的绿色化学和有机合成中发挥重要作用。

此外,本文还强调了多组分反应(MCRs)在现代有机化学中的重要地位。MCRs作为一种高效的合成策略,能够在单一步骤中构建复杂的分子结构,从而提高合成效率并减少步骤数量。这种方法不仅符合绿色化学的原则,还能实现高原子经济性,减少资源浪费。因此,MCRs在药物开发、生物活性化合物合成等领域具有广阔的应用前景。

研究中使用的材料和方法均来自Sigma-Aldrich和Merck公司,确保了实验的高纯度和可重复性。实验过程中,所有有机前体和试剂均按照标准操作流程进行处理,以确保反应条件的可控性和产物的纯度。此外,实验结果的分析和验证通过多种先进的光谱和分析技术完成,确保了研究的科学性和严谨性。

综上所述,本文成功开发并表征了一种新型的异质催化剂GO-NS/CeO?,其在无溶剂多组分反应中表现出优异的催化性能。该催化剂不仅能够高效合成多种具有生物活性的酰胺烷基萘醌衍生物,还具有良好的可回收性和稳定性。这些特性使其在绿色化学和有机合成领域具有重要的应用价值。同时,研究也为进一步探索新型催化剂和合成方法提供了重要的理论和实验依据。
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